DE69907405T2 - Optischer mehrkomponentenkörper - Google Patents

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Description

  • Bereich der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft allgemein mehrlagige Polymerfolien bzw. -filme, die Licht in einem ersten Bereich des Spektrums reflektieren und in einem zweiten Bereich des Spektrums durchlassen oder transmittieren, und insbesondere einen reflektierenden Polymerfilm mit mindestens drei Lagen mit verschiedenen Zusammensetzungen in der optischen Wiederholungseinheit.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Die Verwendung mehrlagiger Filme, die mehrere alternierende Lagen aus zwei oder mehr Polymeren zum Reflektieren von Licht aufweisen, ist bekannt und z. B. im US-Patent Nr. 3711176 (Alfrey, Jr. et al.), im US-Patent Nr. 5103337 (Schrenk et al.), in der WO-A-96/19347 und in der WO-A-95/17303 beschrieben. Die Reflexions- und Transmissionsspektren eines spezifischen mehrlagigen Films sind primär von der optischen Dicke der einzelnen Lagen abhängig. Die optische Dicke ist als das Produkt aus der tatsächlichen Dicke einer Lage und seinem Brechungsindex definiert. Daher können Filme so konstruiert werden, daß sie durch eine geeignete Auswahl der optischen Dicke der Lagen Licht mit Wellenlängen λM im Infrarotbereich, im sichtbaren oder im Ultraviolettbereich gemäß folgender Formel reflektieren: λM = (2/M) * Dr (Formel I) wobei M eine ganze Zahl ist, die die Ordnung des reflektierten Lichts darstellt, und Dr die optische Dicke einer optischen Wiederholungseinheit (auch als mehrlagiger Stapel bezeichnet) ist, die zwei oder mehr Polymerlagen aufweist. Daher ist Dr die Summe aus den optischen Dicken der einzelnen Polymerlagen, die die optische Wiederholungseinheit bilden. Durch Ändern der optischen Dicke einer optischen Wiederholungseinheit entlang der Dicke des mehrlagigen Films kann ein mehrlagiger Film konstruiert werden, der Licht über einen breiten Wellenlängenbereich reflektiert.
  • Gemäß Formel I ist außerdem ersichtlich, daß ein mehrlagiger Film oder optischer Körper, der so konstruiert ist, daß er Licht in einem ersten Bereich des Spektrums reflektiert, in einem zweiten Bereich des Spektrums Reflexionen höherer Ordnung aufweisen kann. Beispielsweise wird ein Film, der so konstruiert ist, daß er Infrarotlicht reflektiert, außerem Reflexionen höherer Ordnung im sichtbaren Bereich des Spektrums aufweisen. Insbesondere kann ein mehrlagiger Film, der so konstruiert ist, daß er eine Reflexion erster Ordnung (M = 1) bei 1500 nm aufweist, Reflexionen höherer Ordnung bei etwa 750 nm (M = 2), 500 nm (M = 3), 375 nm (M = 4), usw. aufweisen. Ein Film, der so konstruiert ist, daß er Infrarotlicht mit noch größeren Wellenlängen reflektiert, kann Reflexionen noch höherer Ordnung im sichtbaren Bereich aufweisen. Daher wird ein mehrlagiger Film mit einer Reflexion erster Ordnung bei 2000 nm Reflexionen höherer Ordnung bei 1000 nm, 666 nm, 500 nm, 400 nm, usw. aufweisen. Diese Reflexionen höherer Ordnung sind in vielen Anendungen (z. B. in Fensterfilmen oder -folien) unerwünscht, weil sie dem Film ein schillerndes oder irisierendes Erscheinungsbild verleihen, wo ein transparentes, farbloses Erscheinungsbild bevorzugt ist. Daher müssen, um einen mehrlagigen Film zu konstruieren, der Licht über einen ersten Bereich des Spektrums reflektiert (z. B. im Infrarotbereich), jedoch über einen Bereich kürzerer Wellenlängen (z. B. im sichtbaren Bereich) nicht reflektiert, mindestens zwei und vorzugsweise mindestens drei Reflexionen höherer Ordnung unterdrückt werden.
  • Im US-Patent Nr. 5103337 (Schrenk et al.) wird ein Infrarotlicht reflektierender mehrlagiger Film mit einer optischen Wiederholungseinheit mit Polymerlagen A, B und C beschrieben, die in einer Folge ABC angeordnet sind, der dazu geeignet ist, mindestens zwei aufeinanderfolgende Reflexionen höherer Ordnung zu unterdrücken, wenn der Brechungsindex einer Polymerschicht B so gewählt ist, daß er zwischen denjenigen von Polymerschichten A und C liegt. In einer darin beschriebenen spezifischen Ausführungsform des Films wird die optische Wiederholungseinheit durch Anordnen von Schichten A, B und C in einem Muster ABCB gebildet. Durch Auswählen der Polymermaterialien A, B und C derart, daß der Brechungsindex des Materials B der Quadratwurzel des Produkts aus den Brechungsindizes der Materialien A und C gleicht, und durch Einstellen der Verhältnisse der optischen Dicken für die Materialien A und C auf 1/3 und für das Material B auf 1/6 können mindestens drei Reflexionen höherer Ordnung unterdrückt werden. Ähnliche Darstellungen können in J. Opt. Soc. Am. 53, 1266 (1963) von Thelen, A. gefunden werden. Ein Nachteil dieser Konstruktion besteht jedoch im Reflexionsgrad oder Reflexionsvermögen für das einfallende Licht, weil die Harmonische erster Ordnung mit zunehmendem Einfallswinkel abnimmt. Ein weiterer Nachteil dieser Konstruktion besteht darin, daß die Unterdrückung der drei Reflexionen höherer Ordnungen ebenfalls mit zunehmendem Einfallswinkel abnimmt. Das letztgenannte Ergebnis ist insbesondere in Anwendungen unerwünscht, in denen die Filme z. B. als Fensterfilme oder -folien verwendet werden, wobei der Infrarotlicht re flektierende Film verwendet wird, um einen Raum vor der Infrarotstrahlung des Sonnenlichts abzuschirmen, weil das Sonnenlicht häufig unter Winkeln auftrifft, die wesentlich von der Normalen abweichen (insbesondere im Frühling und im Sommer, wenn die Sonne hoch am Himmel steht).
  • Im US-Patent Nr. 5540978 (Schrenk) wird ein mehrlagiger Polymerfilm beschrieben, der Ultraviolettlicht reflektiert. In einer Ausführungsform weist der Film ein erstes, ein zweites und ein drittes Polymermaterial auf, die in einer Wiederholungseinheit mit der Struktur ABCB angeordnet sind, wobei das erste, das zweite und das dritte Polymermaterial verschieden sind. Gemäß einer anderen Ausführungsform sind die Lagen in einer Wiederholungseinheit mit der Struktur ABC angeordnet.
  • In der WO-A-96/19346 werden reflektierende Filme beschrieben, die aus einer optischen Wiederholungseinheit aus alternierenden Lagen A und B besteht, wobei A eine doppelbrechende Polymerlage und B ein isotropes oder doppelbrechendes Material ist. In dieser Veröffentlichung wird erwähnt, daß durch Anpassen des Brechungsindex zwischen beiden Lagen entlang einer Achse, die sich senkrecht zur Oberfläche des Films erstreckt, die Abhängigkeit des Reflexionsvermögens vom Einfallswinkel wesentlich reduziert werden kann. In der Veröffentlichung wird jedoch nicht dargestellt, wie diese Ergebnisse sich auf mehrlagige optische Systeme mit drei oder mehr Lagentypen in der Wiederholungseinheit erweitern lassen (z. B. auf Filme mit Wiederholungseinheiten mit der Struktur ABC oder ABCB). Ein solches System wäre sehr vorteilhaft sowohl aufgrund des verbesserten Reflexionsvermögens bei schrägen Einfallswinkeln als auch weil die zusätzliche Lage oder die zusätzlichen Lagen in der Wiederholungseinheit dazu verwendbar wären, dem System bessere mechanische Eigenschaften zu verleihen. Beispielsweise könnte eine der zusätzlichen Lagen ein optischer Klebstoff sein, durch den die Tendenz reduziert würde, daß die anderen Lagen sich ablösen. Außerdem werden in der WO-A-96/19346 Infrarotlicht reflektierende Filme erwähnt, es wird jedoch nicht beschrieben, wie ein Infrarotlicht reflektierender Film so hergestellt werden kann, daß im Film keine Reflexionen höherer Ordnung im sichtbaren Bereich des Spektrums auftreten (wenn z. B. die Reflexion erster Ordnung bei 1200 nm oder bei einer größeren Wellenlänge auftritt).
  • Daher besteht Bedarf für einen mehrlagigen Film oder einen anderen optischen Körper, der ein Band für Reflexionen erster Ordnung für mindestens eine Polarisation der elektromagnetischen Strahlung in einem ersten Bereich des Spektrums aufweist (z. B. im Infrarotbereich, im sichtbaren oder im Ultraviolettbereich des Spektrums), der jedoch so konstruiert sein kann, daß mindestens die Harmonische der zweiten und vorzugsweise auch mindestens der dritten Ordnung des ersten Reflexionsbandes unterdrückt wird. Insbesondere besteht auf dem Fachgebiet Bedarf für einen mehrlagigen Film oder optischen Körper, der ein erstes Reflexionsband im Infrarotbereich des Spektrums aufweist, jedoch im sichtbaren Bereich des Spektrums im wesentlichen keine Reflexionspeaks höherer Ordnung zeigt.
  • Außerdem besteht auf dem Fachgebiet Bedarf für einen Film oder einen anderen optischen Körper mit drei oder mehr Lagentypen in seiner optischen Wiederholungseinheit, wobei das Reflexionsvermögen des Films (z. B. zum Infrarotbereich hin) bei nicht normalen Einfallswinkeln im wesentlichen konstant bleibt oder zunimmt.
  • Diese und andere Anforderungen werden durch die nachstehend beschriebenen erfindungsgemäßen Filme und optischen Körper erfüllt.
  • Kurze Beschreibung der Erfindung
  • sGemäß einem Aspekt der vorliegenden Erfindung werden Filme und andere optische Körper bereitgestellt, die ein Reflexionsband für Reflexionen erster Ordnung für mindestens eine Polarisation der elektromagnetischen Strahlung in einem ersten Bereich des Spektrums aufweisen, während mindestens die Harmonischen der zweiten und vorzugsweise auch der dritten Ordnung des ersten Reflexionsbandes unterdrückt werden.
  • Gemäß einem anderen Aspekt wird durch die vorliegende Erfindung ein mehrlagiger optischer Film mit mindestens drei verschiedenen Lagentypen in seiner optischen Wiederholungseinheit bereitgestellt, wobei die prozentuale Reflexion der Harmonischen erster Ordnung im wesentlichen konstant bleibt oder als Funktion des Einfallswinkels zunimmt. Dies kann beispielsweise erreicht werden, indem mindestens ein Teil des optischen Körpers aus Polymermaterialien A, B und C hergestellt wird, die in einer Wiederholungsfolge ABC angeordnet sind, wobei A Brechungsindizes nx A, ny A und nz A entlang wechselseitig orthogonalen Achsen x, y bzw. z aufweist, B Brechungsindizes nx B, ny B und nz B entlang den Achsen x, y bzw. z aufweist und C Brechungsindizes nx C, ny C und nz C entlang den Achsen x, y bzw. z aufweist, wobei die z-Achse orthogonal zur Ebene des Films oder des optischen Körpers verläuft, wobei nx A > nx B > nx C oder ny A > ny B > ny C und nz C ≥ nz B und/oder nz B ≥ nz A ist. Vorzugsweise ist mindestens eine der normierten Differenzen 2 (nz A – nz B)/(nz A + nz B) und 2(nz B – nz C)/(nz B + nz C) kleiner als etwa –0,03. Überraschenderweise hat sich gezeigt, daß durch Spezifizieren des Films oder optischen Körpers innerhalb dieser Grenzen mindestens einige Kombinationen der Reflexionen der zweiten, der dritten und der vierten Ordnung unterdrückt werden können, ohne daß die Reflexion der ersten Harmoni schen mit dem Einfallswinkel wesentlich abnimmt, insbesondere wenn das erste Reflexionsband im Infrarotbereich des Spektrums liegt. Erfindungsgemäß hergestellte Filme oder optische Körper sind daher insbesondere als IR-Spiegel geeignet und können vorteilhaft als Fensterfilme oder -folien und für ähnliche Anwendungen verwendet werden, wenn zwar ein IR-Schutz gewünscht ist, jedoch eine gute Transparenz und ein Low-Color-Erscheinungsbild bzw. ein Erscheinungsbild mit geringem Farbanteil wichtig sind.
  • Kurzbeschreibung der Zeichnungen
  • Die vorliegende Erfindung wird unter Bezug auf die folgenden Zeichnungen ausführlich beschrieben, wobei die Erfindung jedoch nicht auf die dargestellten Ausführungsformen beschränkt ist; es zeigen:
  • 1 eine schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen optischen Wiederholungseinheit;
  • 2 einen Graphen des Reflexionsvermögens als Funktion des Einfallswinkels für die Wiederholungseinheit von 1, wenn die Brechungsindizes wie im Fall 1 von Tabelle 1 in Beziehung stehen;
  • 3 einen Graphen des Reflexionsvermögens als Funktion des Einfallswinkels für die Wiederholungseinheit von
  • 1, wenn die Brechungsindizes wie im Fall 2 von Tabelle 1 in Beziehung stehen;
  • 4 einen Graphen des Reflexionsvermögens als Funktion des Einfallswinkels für die Wiederholungseinheit von
  • 1, wenn die Brechungsindizes wie im Fall 3 von Tabelle 1 in Beziehung stehen;
  • 5 einen Graphen des Reflexionsvermögens als Funktion des Einfallswinkels für die Wiederholungseinheit von
  • 1, wenn die Brechungsindizes wie im Fall 4 von Tabelle 1 in Beziehung stehen;
  • 6 einen Graphen des Reflexionsvermögens als Funktion des Einfallswinkels für die Wiederholungseinheit von
  • 1, wenn die Brechungsindizes wie im Fall 5 von Tabelle 1 in Beziehung stehen;
  • 7 einen Graphen des Reflexionsvermögens als Funktion des Einfallswinkels für die Wiederholungseinheit von 1, wenn die Brechungsindizes wie im Fall 6 von Tabelle 1 in Beziehung stehen;
  • 8 einen Graphen des Reflexionsvermögens als Funktion des Einfallswinkels für die Wiederholungseinheit von 1, wenn die Brechungsindizes isotrop sind; und
  • 9 einen Graphen des gemessenen Lichtdurchlaßgrads als Funktion der Wellenlänge für eine Probe, in der die Wiederholungseinheit eine gemäß Fall 1 von Tabelle 1 spezifizierte Brechungsindexbeziehung aufweist.
  • Ausführliche Beschreibung der Erfindung
  • In der gesamten Beschreibung werden die folgenden Definitionen und Konventionen verwendet:
  • Mehrlagiger Film: ein Film mit einer optischen Wiederholungseinheit, die dazu geeignet ist, Licht über einen spezifizierten Wellenlängenbereich zu reflektieren. Der mehrlagige Film kann zusätzliche Lagen zwischen den optischen Wiederholungseinheiten aufweisen, die sich über den gesamten mehrlagigen Film wiederholen können oder nicht.
  • Optische Wiederholungseinheit: ein Stapel von Lagen, die in einer spezifizierten Anordnung angeordnet sind, die sich über die Dicke eines mehrlagigen Films wiederholt.
  • In der gleichen Ebene liegende Achsen (In-plane-Achsen): zwei wechselseitig senkrechte Achsen, die in der Ebene des Films angeordnet sind. In der vorliegenden Anmeldung werden diese Achsen typischerweise als die x- und die y-Achse bezeichnet.
  • Querachse: eine Achse, die sich senkrecht zur Filmebene erstreckt. In der vorliegenden Anmeldung wird diese Achse typischerweise als z-Achse bezeichnet.
  • Der Brechungsindex für entlang einer spezifizierten Achse polarisiertes Licht wird typischerweise durch ni bezeichnet, wobei i die spezifizierte Achse darstellt (d. h. nx bezeichnet den Brechungsindex für entlang der x-Achse polarisiertes Licht). Die normierte Brechungsindexdifferenz ist die Differenz zwischen Brechungsindizes, dividiert durch den Mittelwert dieser Indizes. Dadurch wird Dispersion berücksichtigt (d. h. Änderungen des Brechungsindex mit der Wellenlänge).
  • Negative Doppelbrechung: bezeichnet den Fall, gemäß dem der Brechungsindex entlang der Querachse kleiner ist als der Brechungsindex entlang einer oder beiden In-plane-Achsen (nz < nx und/oder ny).
  • Positive Doppelbrechung: bezeichnet den Fall, gemäß dem der Brechungsindex entlang der Querachse größer ist als der Brechungsindex entlang einer oder beiden In-plane-Achsen (nz > nx und/oder ny).
  • Isotrop: bezeichnen den Fall, gemäß dem die Brechungsindizes entlang der x-, der y- und der z-Achse gleich sind (d. h., nx = ny = nz).
  • Infrarotbereich : 700 nm bis 2500 nm.
    Sichtbarer Bereich: 400 nm bis 700 nm
    Optische Dicke: das durch
    Figure 00090001
    definierte Verhältnis, wobei fk das optische Dickenverhältnis einer Polymerlage k bezeichnet, 1 die Anzahl von Lagen in der optischen Wiederholungseinheit, nk den Brechungsindex der Polymerlage k und dk die Dicke der Polymerlage k. nM bezeichnet den Brechungsindex der M-ten Polymerlage und dM die Dicke der M-ten Polymerlage. Das optische Dickenverhältnis der Polymerlage k entlang einer optischen Achse j ist durch fj k bezeichnet und wie vorstehend dargestellt definiert, wobei jedoch nk durch den Brechungsindex (nj k) des Polymermaterials k entlang der Achse j ersetzt ist.
  • Außenlage: eine Lage, die als äußerste Lage bereitgestellt wird. Typischerweise werden Außenlagen in den erfindungsgemäßen Filmen und optischen Körpern eine Dicke zwischen 10% und 20% der Summe der physischen Dicken aller optischen Wiederholungseinheiten aufweisen.
  • Eine sich monoton ändernde Dicke einer optischen Wiederholungseinheit entlang eines mehrlagigen Films: eine Situation, gemäß der die Dicke der optischen Wiederholungseinheit über die Filmdicke gleichmäßig ab- oder zunimmt (die Dicke der optischen Wiederholungseinheit zeigt z. B. keine zunehmende Tendenz entlang eines Teils der Filmdicke und keine abnehmende Tendenz entlang eines anderen Teils der Filmdicke).
  • Gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Film oder ein anderer optischer Körper bereitgestellt, der eine optische Wiederholungseinheit mit einer mehrlagigen Stapelstruktur aufweist, die m Lagen hat, wobei m eine ganze Zahl ist und mindestens 4 beträgt. Eine solche optische Wiederholungseinheit weist Polymerlagen A, B und C auf, die vorzugsweise in einer optischen Wiederholungseinheit mit der Lagenfolge ABCB angeordnet sind. Das optische Dickenverhältnis für jede Polymerlage hat vorzugsweise die Werte fx a = 1/3, fx b = 1/6 und fx c = 1/3 und/oder fy a = 1/3, fy b = 1/6 und fy c = 1/3, wobei die Reflexionsharmonischen der zweiten, dritten und vierten Ordnung unterdrückt werden.
  • 1 zeigt eine schematische Ansicht einer solchen Wiederholungseinheit. Die Werte für die optischen Dickenverhältnisse sind jedoch keine notwendige Bedingung der vorliegenden Ausführungsform, sondern auch durch andere optische Dickenverhältnisse können einige Kombinationen der Reflexionsharmonischen der zweiten, dritten und vierten Ordnung unterdrückt werden.
  • In den erfindungsgemäß hergestellten Filmen und anderen optischen Körpern ist es bevorzugt, daß mindestens eine der Brechungsindexdifferenzen zwischen den Lagen A und B entlang der z-Achse (nz a – nz b) und der Brechungsindexdifferenzen zwischen den Lagen B und C entlang der z-Achse (nz b – nz c negativ ist. Noch bevorzugter ist mindestens eine dieser normierten Differenzen kleiner oder gleich –0,03, und am bevorzugtesten ist mindestens eine dieser normierten Differenzen kleiner oder gleich –0,06. In einer besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die optische Wiederholungseinheit so konstruiert, daß mindestens eine dieser normierten Differenzen kleiner ist als 0 und vorzugsweise kleiner oder gleich –0,03, und so, daß die andere Differenz kleiner oder gleich 0 ist. Am bevorzugtesten sind beide Differenzen kleiner als 0. Es hat sich gezeigt, daß durch solche Konstruktionen das robusteste Verhalten erhalten wird und die Reflexion von p-polarisiertem Licht (und damit die Totalreflexion) mit zunehmendem Einfallswinkel zunimmt.
  • Außerdem kann erfindungsgemäß ein Film oder ein anderer optischer Körper mit einer optischen Wiederholungseinheit konstruiert werden, in der beide Differenzen im wesentlichen 0 sind, d. h. in der der Absolutwert der normierten Differenzen vorzugsweise kleiner ist als etwa 0,03. Wenn beide Differenzen im wesentlichen 0 betragen, wird die Infrarotreflexion von p-polarisiertem Licht mit dem Einfallswinkel nur wenig oder überhaupt nicht abnehmen.
  • Gemäß einer noch anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung hat eine der Brechungsindexdifferenzen zwischen den Lagen A und B über die z-Achse ein bezüglich der Brechungsindexdifferenz zwischen den Lagen B und C über die z-Achse entgegengesetztes Vorzeichen. In dieser Ausführungsform ist es bevorzugt, daß entweder die Differenz, die kleiner ist als 0, den größten Absolutwert hat, oder daß der Absolutwert beider Differenzen im wesentlichen gleich ist. Erfindungsgemäße Filme und andere optische Körper werden mit zunehmendem Einfallswinkel ein im wesentlichen konstantes oder zunehmendes Reflexionsvermögen für p-polarisiertes Licht haben, wodurch mit zunehmendem Einfallswinkel ein wesentlich zunehmendes Reflexionsvermögen für unpolarisiertes einfallendes Licht erhalten wird.
  • Obwohl durch die vorstehend beschriebenen Ausführungsformen optische Wiederholungseinheiten erhalten werden, durch die einige Kombinationen der Reflexionsharmonischen der zweiten, dritten und vierten Ordnung wesentlich unterdrückt werden, und für die mit zunehmendem Lichteinfallswinkel entweder eine Zunahme der Infrarotreflexion für p-polarisiertes Licht oder eine im wesentlichen konstante Infrarotreflexion für p-polarisiertes Licht erhalten wird, hat sich gezeigt, daß, wenn beide Differenzen wesentlich größer sind als 0, oder wenn eine davon wesentlich größer ist als 0 und die andere im wesentlichen 0 beträgt, mit zunehmendem Einfallswinkel eine wesentliche und inakzeptable Abnahme der Infrarotreflexion von p-polarisiertem Licht er halten wird, was zu einer Verminderung des Reflexionsvermögens für zufällig polarisiertes einfallendes Licht führt. Ein Beispiel hierfür ist in 8 dargestellt.
  • Das Verhalten der Infrarotreflexion mit dem Einfallswinkel ist für jede der vorstehend beschriebenen Ausführungsformen für optische Dickenverhältnisse fx a = 1/3, fx b = 1/6 und fx c = 1/3 und/oder fy a = 1/3, fy b = 1/6 und fy c = 1/3 in den 27 dargestellt. 2 zeigt die Infrarotreflexion für p-polarisiertes und s-polarisiertes Licht mit dem Einfallswinkel für eine optische Wiederholungseinheit, wobei die Differenz nz a – nZ b = –0,14 beträgt und die Differenz nz b – nz c = +0,13 beträgt, wobei die optische Wiederholungseinheit ansonsten so konstruiert ist, daß erfindungsgemäße In-plane-Brechungsindexbeziehungen erhalten werden. In 3 beträgt die Differenz nz a – nz b = +0,15 und die Differenz nz b – nz c = –0,17. Das Verhalten sowohl des p-polarisierten Lichts als auch des s-polarisierten Lichts sind dargestellt, weil beide Lichtkomponenten die Gesamtmenge des reflektierten Lichts für den typischen Fall von unpolarisiertem einfallenden Licht bestimmen. Durch die vorliegende Erfindung kann jedoch die p-polarisierte Komponente des reflektierten Lichts auf eine neuartige und unerwartete Weise gesteuert werden (d. h. das Reflexionsvermögen nimmt mit zunehmendem Einfallswinkel zu).
  • Die vorliegende Erfindung wird unter Bezug auf das in 8 dargestellte Vergleichsbeispiel mit den Beispielen von 2 oder 3 näher erläutert. 8 zeigt, wie die Reflexion sich mit dem Einfallswinkel ändert, für Wiederholungseinheiten, in denen die Brechungsindexbeziehungen zwischen Komponenten A, B und C in Querrichtung nicht erfindungsgemäß gesteuert werden. 8 zeigt die typische Änderung des Reflexionsvermögens für p-polarisiertes und s-polarisiertes Licht für den Wiederholungsstapel mit dem Lichteinfallswinkel, wobei die Differenz nz a – nz b = –0,15 beträgt und die Differenz nz b – nz c = –0,13 beträgt. Die Materialien A, B und C sind jeweils isotrop; ihre Brechungsindizes sind entlang allen drei Achsen gleich. Das Gesamtreflexionsvermögen für unpolarisiertes einfallendes Licht (Mittelwert des Reflexionsvermögens für p- und s-polarisiertes Licht) nimmt mit zunehmendem Einfallswinkel wesentlich ab. Wie gemäß 8 ersichtlich ist, nimmt das Reflexionsvermögen für p-polarisiertes Licht mit zunehmendem Einfallswinkel wesentlich ab. Im in 8 dargestellten Beispiel sind die Komponenten der Wiederholungseinheit A, B und C isotrop, d. h. daß die In-plane- und die Querachsen-Brechungsindizes gleich sind. Im Gegensatz dazu zeigt eine andere Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, für die beide Differenzen im Vergleich zu den In-Plane-Brechungsindexdifferenzen sehr klein sind, mit sich änderndem Einfallswinkel eine im wesentlichen konstante Reflexion für p-polarisiertes Infrarotlicht (4). 4 zeigt eine typische Änderung des Reflexionsvermögens für p-polarisiertes und s-polarisiertes Licht vom Wiederholungsstapel, wobei die Differenz nz a – nz b = 0 beträgt und die Differenz nz b – nz c = 0 beträgt (Tabelle 1, Fall 3).
  • 5 zeigt eine Ausführungsform, gemäß der nz a – nz b = –0,13 beträgt, und wobei die Differenz nz b – nz c = –0,15 beträgt (Tabelle 1, Fall 4). Wie gemäß dieser Figur ersichtlich ist, nimmt die Infrarotreflexion für p-polarisiertes Licht in dieser Ausführungsform mit zunehmendem Einfallswinkel wesentlich zu. Ähnlicherweise zeigt 6 das Reflexionsverhalten für Ausführungsformen, bei denen die Differenz nz a – nz b = –0,13 und die Differenz nz b – nz c = 0 beträgt (Tabelle 1, Fall 5), und 7 zeigt das Reflexionsverhal ten für Ausführungsformen, bei denen die Differenz nz a – nz b = 0 beträgt und die Differenz nz b – nz c = –0,13 beträgt. Wie gemäß den Figuren ersichtlich ist, nimmt die Infrarotreflexion für p-polarisiertes Licht in den Systemen der 6 und 7 wie im Fall des Systems von 5 mit dem Einfallswinkel zu.
  • 9 zeigt gemessene Spektren eines erfindungsgemäß hergestellten Films. Im Filmstapel wird eine aus 4 Lagen bestehende Wiederholungseinheit des Typs ABCB verwendet, wobei A PEN, B coPEN und C PMMA ist. Der Stapel besteht aus insgesamt 15 Wiederholungseinheiten. Das Gesamtreflexionsvermögen des Durchschnitts von s- und p-polarisiertem Licht nimmt mit dem Einfallswinkel zu. Die Brechungsindizes für die in diesem Beispiel verwendeten Polymere A, B und C sind im wesentlichen durch diejenigen für den Fall 1 der nachstehenden Tabelle 1 gegeben. In diesem Beispiel haben die Polymerlagen A, B und C derartige Brechungsindizes, daß nx b = (nx a nx c)1/2 und/oder ny b = (ny a ny c)1/2 ist (Quadratwurzelbedingung), während die folgenden optischen In-plane-Dickenverhältnisse beibehalten werden: fx a = 1/3, fx b = 1/6 und fx c = 1/3 und/oder fya = 1/3, fy b = 1/6 und fy c = 1/3. Die Reflexion für p-polarisiertes Licht bei 60 Grad ist im wesentlichen die gleiche wie für normal einfallendes Licht (mit einer Änderung der Wellenlängenposition). Dadurch nimmt das Gesamtreflexionsvermögen für unpolarisiertes einfallendes Licht (Mittelwert des Reflexionsvermögens für s- und p-polarisiertes Licht) mit zunehmendem Einfallswinkel wesentlich zu.
  • Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung weisen die Polymerlagen A, B und C entlang mindestens einer In-plane-Achse sich voneinander unterscheidende Brechungsindizes auf. Insbesondere sind die Brechungsindizes derart, daß der Brechungsindex der Polymerlage B entlang mindestens einer In-Plane-Achse zwischen denjenigen der Lagen A und C liegt. Außerdem entsprechen, weil die Polymerlage A den höchsten Brechungsindex entlang mindestens einer In-plane-Achse aufweist, die Brechungsindizes mindestens einer der in den Formeln II und III spezifizierten Beziehungen: nx a > nx b > nx c Formel (II) ny a > ny b > ny c Formel (III) sWenn nur eine der Formeln II und III erfüllt ist (wenn z. B. entlang nur einer In-plane-Achse na > nb > nc ist), kann die Beziehung entlang der anderen In-plane-Achse eine beliebige Beziehung sein; vorzugsweise sind die Brechungsindizes entlang dieser Achse jedoch gleich. Erfindungsgemäß hergestellte Filme und andere optische Körper werden entlang der ersten In-plane-Achse polarisiertes Licht im wesentlichen reflektieren und entlang der anderen In-plane-Achse polarisiertes Licht im wesentlichen durchlassen, wodurch ein reflektiver Polarisator im Wellenlängenbereich erhalten wird, der durch die Reflexion der ersten Harmonischen begrenzt ist.
  • Gemäß einer besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die optische Wiederholungseinheit so konstruiert, daß die erfindungsgemäße Brechungsindexbeziehung entlang beiden In-plane-Achsen erfüllt ist, wodurch eine optimale Wiederholungseinheit erhalten wird, die in der Lage ist, Licht unabhängig von seiner Polarisationsebene zu reflektieren. Gemäß dieser Ausführungsform hergestellte IR-Spiegel reflektieren Infrarotstrahlung, sie sind jedoch für sichtbare Strahlung im wesentlichen durchlässig, d. h. Reflexionen höherer Ordnung im sichtbaren Bereich des Spektrums werden unterdrückt.
  • Durch Einstellen der optischen Dickenverhältnisse entlang der spezifischen In-plane-Achse, die den Brechungsindex der Polymerlage B aufweist, der zwischen denjenigen der Polymerlage A und der Polymerlage C liegt, können mindestens zwei Reflexionen höherer Ordnung für Infrarotlicht unterdrückt werden, dessen Polarisationsebene sich parallel zu der spezifischen In-plane-Achse erstreckt. Es ist jedoch bevorzugt, daß der Brechungsindex der Polymerlage B entlang beiden In-plane-Achsen zwischen denjenigen der Polymerlagen A und C liegt, und durch Einstellen der optischen Dickenverhältnisse entlang beiden In-plane-Achsen kann ein Infrarotlicht reflektierender Spiegel erhalten werden, in dem Reflexionen mindestens zweier aufeinanderfolgender höherer Ordnungen unterdrückt werden. Ein solcher Infrarotlicht reflektierender Spiegel wird im sichtbaren Bereich im wesentlichen durchlässig und farbfrei sein (z. B. nicht irisieren).
  • Gemäß einer anderen, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung sind die Brechungsindizes für Polymerlagen A, B und C derart, daß nx b = (nx anx c)1/2 und/-oder ny b = (nyanyc)1/2 (Quadratwurzelbedingung) gilt, und die Lagen A, B und C folgende In-plane-Dickenverhältnisse aufweisen: fx a = 1/3, fx b = 1/6 und fx c = 1/3 und/oder fya = 1/3, fy b = 1/6 und fy c = 1/3 . Eine solche Konfiguration wird aus einer Wiederholungseinheit bestehen, die aus dem Material A mit einer optischen Dicke fx a = 1/3, gefolgt vom Material B mit fx b = 1/6, gefolgt vom Material C mit fx c = 1/3 und schließlich gefolgt vom Material B wiederum mit fx b = 1/6 besteht. Eine solche Wiederholungseinheit oder -zelle wird symbolisch durch ABCB dargestellt. Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung, die diese Wiederholungszelle aufweisen, sind in der Lage, Reflexionen zweiter, dritter und vierter Ordnung für normal einfallendes Licht zu unterdrücken. Daher kann ein erfindungsgemäß konstruierter reflektiver Film dazu verwendet werden, Infrarotlicht bis zu 2000 nm zu reflektieren, ohne daß Reflexionen im sichtbaren Bereich des Spektrums eingeführt werden.
  • Die besonderen erfindungsgemäßen Brechungsindexbeziehungen können durch geeignete Auswahl der für jede der einzelnen Lagen verwendeten Polymermaterialien erhalten werden. Für die vorliegende Erfindung ist es typischerweise erforderlich, daß mindestens eine der Polymerlagen A, B und C ein doppelbrechendes Polymer ist. Eine oder mehrere der anderen Lagen können ebenfalls doppelbrechend sein, oder die anderen Lagen können isotrop sein. In Abhängigkeit vom spezifischen Polymer oder von der Polymermischung, die für eine Polymerlage ausgewählt wurde, und von den Verarbeitungsbedingungen, die verwendet wurden, um die optische Wiederholungseinheit zu erzeugen, kann eine Polymerlage negativ doppelbrechend, positiv doppelbrechend oder isotrop sein. Die folgende Tabelle (Tabelle I) zeigt Ausführungsformen, durch die erfindungsgemäße optische Wiederholungseinheiten erhalten werden können (insbesondere die vorstehend beschriebene, besonders bevorzugte Ausführungsform oder andere Ausführungsformen, bei denen fx a = 1/3, fx b = 1/6 und fx c = 1/3 und/oder fya = 1/3, fyb = 1/6 und fy c = 1/3 betragen, für die jedoch die Quadratwurzelbedingung nicht erfüllt ist), wodurch mit zunehmendem Einfallswinkel höhere Reflexionsgrade erhalten werden.
  • Die Beziehungen zwischen den Brechungsindizes entlang der z-Achse beschreiben die Erfindung für den allgemeineren Fall, in dem der In-plane-Brechungsindex des Polymers B zwischen denjenigen der Polymere A und C liegt, und der Inplane-Brechungsindex des Polymers A größer ist als derjenige des Polymers C, wobei Harmonische mindestens zweier aufeinanderfolgender höherer Ordnungen unterdrückt werden. Tabelle I zeigt allgemeine Beziehungen zwischen Brechungsindizes für einen vorgegebenen Satz von In-plane-Brechungsindizes und, daß die Brechungsindexdifferenz entlang der z-Achse zwischen den Polymerlagen A, B und C erfindungsgemäß vom Grad der Doppelbrechung der doppelbrechenden Lage(n) abhängen wird.
  • Figure 00200001
  • Die physische Dicke der einzelnen Polymerlagen A, B und C wird im allgemeinen so ausgewählt, daß ein gewünschtes optisches Dickenverhältnis erhalten wird, wie vorstehend erläutert wurde. Daher ist die spezifische physische Dicke einer Lage nicht wesentlich (natürlich definiert die physische Dicke teilweise die optische Dicke, und die optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit bestimmt die Wellenlängen des reflektierten Lichts). Die physische Dicke der Polymerlagen A, B und C ist jedoch typischerweise kleiner als etwa 0,5 μm.
  • Es ist in den erfindungsgemäßen Filmen und optischen Vorrichtungen oder Körpern außerdem bevorzugt, daß die normierten Brechungsindizes zwischen den Polymeren A, B und C entlang einer In-plane-Achse, für die die Brechungsindexbeziehung gemäß Formel II oder Formel III gilt, mindestens etwa 0,03 beträgt. Daher ist es bevorzugt, daß die normierten Differenzen zwischen nx a, nx b und nx c mindestens 0,03 betragen und/oder die normierten Differenzen zwischen ny a, ny b und ny c sich um mindestens 0,03 voneinander unterscheiden.
  • Durch die vorstehend beschriebene, besonders bevorzugte Ausführungsform, gemäß der die Polymerlagen A, B und C derartige Brechungsindizes aufweisen, daß nx b = (nx anx c)1/2 und/oder nyb = (ny any c)1/2 gilt, und die optischen Dickenverhältnisse (In-plane) fx a = 1/3, fx b = 1/6 und fx c = 1/3 und/oder fy a = 1/3, fy b = 1/6 und fy c = 1/3 aufweisen, werden die zweite, die dritte und die vierte Reflexionsharmonische für normal einfallendes Licht unterdrückt. Wenn das Licht nicht normal einfällt, können diese Reflexionsharmonischen höherer Ordnung in Abhängigkeit von der Polarisation des einfallenden Lichts und den Brechungsindexbeziehungen zwischen den In-plane-Achsen und der z-Achse jedes Polymermaterials möglicherweise in gewissem Grad nicht unterdrückt wer den. Tatsächlich kann der Grad, in dem durch Harmonische höherer Ordnung, die bei normalem Lichteinfall unterdrückt werden, eine Reflexion bei größeren Einfallswinkeln erhalten wird, wesentlich sein, wodurch Filme erhalten werden, die farbig werden oder die für einen Polarisationszustand bei großen Einfallswinkeln reflektieren. Solche optischen Eigenschaften können durch Spezifizieren der in Tabelle I dargestellten Brechungsindexbeziehungen gesteuert werden. Jeder Fall wird mit zunehmendem Einfallswinkel eine zunehmende Reflexion der Harmonischen erster Ordnung aufweisen, wird jedoch mit zunehmendem Einfallswinkel andere Anstiegsgrade des Reflexionsvermögens für die Reflexionsharmonischen höherer Ordnung (bezüglich null bei einem normalen Einfallswinkel) aufweisen. Beispielsweise wird Fall 3 in Tabelle I mit zunehmendem Einfallswinkel zu einem vernachlässigbaren Anstieg des Reflexionsvermögens führen (d. h. das Reflexionsvermögen bleibt im wesentlichen null), während in Fall 4 von Tabelle I mit zunehmendem Einfallswinkel eine wesentliche Zunahme des Reflexionsvermögens für Harmonische höherer Ordnung erhalten wird.
  • Ähnlicherweise kann Brechungsindexdispersion (Änderungen der In-plane-Achsen- und der Querachsen-Brechungsindizes mit der Wellenlänge) dazu führen, daß Harmonische höherer Ordnung in einem bestimmten Wellenlängenbereich in einem gewissen Grad nicht unterdrückt werden, obwohl die Bedingungen für eine vollständige Unterdrückung von Harmonischen höherer Ordnung in anderen Wellenlängenbereichen erfüllt sind. Der Grad, in dem Brechungsindexdispersion den Unterdrückungsgrad für Harmonische höherer Ordnung ändern kann, ist von den Dispersionseigenschaften des spezifischen Polymermaterials abhängig, aus dem die Wiederholungseinheit oder -zelle besteht; bestimmte Polymere zeigen eine größere Dispersion als andere. Solche Effekte können durch geeignete Auswahl der Polymere A, B und C und durch bestimmte Techniken verbessert werden, z. B. indem die f-Verhältnisse derart eingestellt werden, daß sie den erforderlichen Werten für eine Unterdrückung Harmonischer höherer Ordnung über den Wellenlängenbereich von Interesse "optimal angepaßt" sind ("best match"). Tatsächlich können beide Effekte der Brechungsindexdispersion und des Einfallswinkels (wie vorstehend beschrieben), durch die veranlaßt wird, daß Harmonische höherer Ordnung in gewissem Grad nicht unterdrückt werden, durch geeignete Auswahl der Polymere und eine Konstruktion, durch die ein "best-match"-f-Verhältnis erreicht wird, minimiert werden. In einer Konstruktion, durch die ein "best match"-f-Verhältnis erreicht wird, kann die f-Verhältnis-Verteilung als Funktion der Gesamtdicke der Wiederholungseinheit verändert werden. Die Dickenverteilung der Wiederholungseinheit kann auf ähnliche Weise optimiert werden.
  • In Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung, für die die Polymermaterialien A, B und C optische In-plane-Dickenverhältnisse fx a = 1/3, fx b = 1/6 und fx c = 1/3 und/oder fy a = 1/3, fy b = 1/6 und fy c = 1/3 aufweisen, die jedoch nicht die Bedingung nx b = (nx anx c)1/2 und/oder ny b = (ny any b)1/2 (Quadratwurzelbedingung) erfüllen, werden die Reflexionsharmonischen der zweiten, dritten und vierten Ordnung für normal einfallendes Licht nicht gleichzeitig unterdrückt. Wenn die In-plane-Brechungsindizes von der Quadratwurzelbedingung abweichen, werden sich durch Kombinationen der Reflexionsharmonischen der zweiten, dritten und/oder vierten Ordnung Reflexionen entwickeln, während andere unterdrückt bleiben. Die Details dieser Abweichung von der Unterdrückung sind von den optischen Dickenverhältnissen der Polymere A, B und C und von der Weise abhängig, auf die die Quadratwurzelbedingung verletzt ist.
  • Andere Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung, die Formel II und/oder III erfüllen und eine Zellenanordnung ABCB aufweisen, können In-plane-Brechungsindizes aufweisen, die die Quadratwurzelbedingung nicht erfüllen und außerdem nicht die optischen Dickenverhältnisse (In-plane) fx a = 1/3, fx b = 1/6 und fx c = 1/3 und/oder fy a = 1/3, fy b = 1/6 und fy c = 1/3 aufweisen. In diesen Fällen können verschiedene Kombinationen der Reflexionsharmonischen der zweiten, dritten und vierten Ordnung unterdrückt werden, und die Steuerung der Reflexion erster Ordnung kann wie vorstehend beschrieben beibehalten werden. Die nachstehende Tabelle II zeigt mehrere Beispiele hierfür.
  • Figure 00250001
  • Die optischen Dickenverhältnisse für die Polymermaterialien A, B und C können Werte aufweisen, gemäß denen verschiedene Kombinationen der Reflexionsharmonischen der zweiten, dritten und/oder vierten Ordnung unterdrückt werden können. Die Bestimmung von Sollwerten für Brechungsindizes und f-Verhältnisse für die Polymere A, B und C zum Unterdrücken von Kombinationen von zwei oder mehr Harmonischen höherer Ordnung für isotrope Materialien bei normalem Lichteinfall ist auf dem Fachgebiet bekannt. Solche Werte können durch analytische Verfahren bestimmt werden, wenn sowohl die Brechungsindexwerte als auch die f-Verhältnisse als Unbekannte betrachtet werden (vgl. Muchmore R., B., J. Opt. Soc. Am. 38, 20 (1948) und Thelen, A., J. Opt. Soc. Am. 53, 1266 (1963)), oder durch numerische Verfahren, wenn die Brechungsindexwerte durch realistische Polymerauswahl festgelegt sind.
  • Beispielsweise werden für Brechungsindexwerte bestimmter Polymere nx b = 1,0255 (nx anx c)1/2 und/oder ny b = 1,0255 (ny any c)1/2 und ny a = 1,772, ny c = 1,497 und/oder nx a = 1,772 und nx c = 1,497, wenn fx a = 0,200, fx b = 0,200 und fx c = 0,400 und/oder fy a = 0,200, fy b = 0,200 und fy c = 0,400 betragen, die Reflexionsharmonischen der zweiten und dritten Ordnung unterdrückt. Wenn jedoch fx a = 0,3846, fx b = 0,1538 und fx c = 0,3077 und/oder fy a = 0,3846, fy b = 0,1538 und fy C = 0,3077 betragen, werden nur die Reflexionsharmonischen der dritten und vierten Ordnung unterdrückt. Wie vorstehend beschrieben, wird eine Unterdrückung von Harmonischen höherer Ordnung für normal einfallendes Licht auftreten, und eine Unterdrückung (oder eine fehlende Unterdrückung) wird sich für Harmonische höherer Ordnung für nicht normal einfallendes Licht oder in Wellenlängenbereichen mit hoher Bre chungsindexdispersion für jeden in Tabelle II dargestellten Fall unterscheiden.
  • Die Fälle 3 bis 6 in Tabelle I und die Fälle 7 bis 10 in Tabelle II zeigen spezifische Beispiele eines allgemeineren Ergebnisses: Alle Polymer-Wiederholungseinheiten, die in einem mehrlagigen Stapel angeordnet sind und aus Polymermaterialien P1, P2, P3, ... Pm bestehen, wobei das Vorzeichen der Differenz von In-plane-Brechungsindizes zwischen benachbarten Polymeren Pi und Pi+1 dem Vorzeichen der Differenz der z-Achsen-Brechungsindizes zwischen den gleichen Polymeren Pi und Pi+1 für alle Polymergrenzflächen entgegengesetzt ist, oder wobei das Vorzeichen der Differenz der z-Achsen-Brechungsindizes zwischen den gleichen Polymeren Pi und Pi+1 für alle Polymergrenzflächen 0 beträgt, werden mit zunehmendem Einfallswinkel ein zunehmendes Reflexionsvermögen (der Harmonischen erster Ordnung) für unpolarisiertes einfallendes Licht aufweisen.
  • In den erfindungsgemäß hergestellten Filmen und anderen optischen Körpern, die als IR-Reflektoren konstruiert sind, ist es im allgemeinen bevorzugt, daß die Polymerlagen der optischen Wiederholungseinheit im wesentlichen keine Absorption im sichtbaren Bereich des Spektrums zeigen, außer wenn ein gewisser Farbton erwünscht ist. Ein erfindungsgemäß hergestellter Infrarotlicht reflektierender Film reflektiert vorzugsweise Infrarotlicht über einen breiten Wellenlängenbereich, und entsprechend wird für die optische Wiederholungseinheit entlang der Dicke des reflektierenden Films vorzugsweise eine optische Dickenänderung eingeführt. In bestimmten Ausführungsformen sind Folgen von optischen Wiederholungseinheiten mit monoton zunehmender und abnehmender optischer Dicke erwünscht. Verfahren zum Konstruieren von Gradienten der optischen Dicke für die optischen Wiederholungs einheiten sind im US-Patent mit der Seriennummer 09/006085 mit dem Titel "Optical Film with Sharpened Bandedge" dargestellt. Die optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit kann entlang des Infrarotlicht reflektierenden Films monoton zu- oder abnehmen. Typischerweise kann ein Infrarotlicht reflektierender Film in Verbindung mit der vorliegenden Erfindung so konstruiert sein, daß er für eine vorgegebene optische Wiederholungseinheit eine Bandbreite von 200 nm bis 1000 nm für die Infrarotlichtreflexion aufweist.
  • Für Fachleute ist ersichtlich, daß eine breite Vielfalt von Materialien verwendbar ist, um erfindungsgemäße Spiegel und Polarisatoren herzustellen, wenn diese Materialien unter Bedingungen verarbeitet werden, die so ausgewählt sind, daß gewünschte Brechungsindexbeziehungen erhalten werden. Die gewünschten Brechungsindexbeziehungen können auf vielfältige Weise erhalten werden, z. B. durch Strecken während oder nach der Filmherstellung (z. B. im Fall organischer Polymere), Extrusion (z. B. im Fall von Flüssigkristallmaterialien) oder Beschichten. Es ist jedoch bevorzugt, daß die beiden Materialien ähnliche rheologische Eigenschaften (z. B. Schmelzviskositäten) aufweisen, so daß sie koextrudierbar sind.
  • Im allgemeinen können geeignete Kombinationen erhalten werden, indem für jede Lage A, B und c ein kristallines, ein halbkristallines oder ein flüssigkristallines Material oder ein amorphes Polymer ausgewählt wird. Natürlich ist auf dem Fachgebiet der Polymertechnik allgemein bekannt, daß Polymere typischerweise nicht vollständig kristallin sind, so daß in Verbindung mit der vorliegenden Erfindung kristalline oder halbkristalline Polymere solche Polymere bezeichnen, die nicht amorph sind und Materialien aufweisen, die allgemein als kristallin, teilkristallin oder halbkristallin bezeichnet werden.
  • Spezifische Beispiele geeigneter Materialien sind Polyethylennaphthalat(PEN) und Isomere davon (z. B. 2,6-, 1,4-, 1,5-, 2,7-, und 2,3-PEN), Polyalkylenterephthalate (z. B. Polyethylenterephthalat (PET), Polybutylenterephthalat (PBT), PoLy-1,4-Cyclohexandimethylenterephthalat) und Copolymere davon, z. B. PETG, Polyimide (z. B. Polyacrylimide), PoLyetherimide, Polycarbonate (einschließlich Copolymere, wie beispielsweise Copolycarbonat von 4,4'-Thiodiphenol und Bisphenol A in einem Molverhältnis von 3 : 1, d. h. TDP), Polymethacrylate (z. B. Polyisobutylmethacrylat, Polypropylmethacrylat, Polyethylmethacrylat und Polymethylmethacrylat), Polyacrylate (z. B. Polybutylacrylat und Polymethylacrylat), ataktisches Polystyrol, syndiotaktisches Polystyrol (sPS), syndiotaktisches Poly-alpha-methylstyrol, syndiotaktisches Polydichlorstyrol, Copolymere und Mischungen dieser Polystyrole, Cellulosederivate (z. B. Ethylcellulose, Celluloseacetat, Cellulosepropionat, Celluloseacetatbutyrat und Cellulosenitrat), Polyalkylenpolymere (z. B. Polyethylen, Polypropylen, Polybutylen, Polyisobutylen und Poly(4-methyl)penten), fluorierte Polymere (z. B. Perfluoralkoxyharze, Polytetrafluorethylen, fluorierte Ethylen-Propylen-Copolymere, Polyvinylidenfluorid und Polychlortrifluorethylen), chlorierte Polymere (z. B. Polyvinylidenchlorid und Polyvinylchlorid), Polysulfone, Polyethersulfone, Polyacrylnitril, Polyamide, Silikonharze, Epoxidharze, Polyvinylacetat, Polyetheramide, ionomerische Harze, Elastomere (z. B. Polybutadien, Polyisopren und Neopren) und Polyurethane. Außerdem sind verschiedenartige Copolymere geeignet, z. B. Copolymere von PEN (z. B. Copolymere von 2,6-, 1,4-, 1,5-, 2,7- und/oder 2,3-Naphthalendikarbonsäure oder Ester davon mit (a) Terephthalsäure oder Estern davon; (b) Isophthalsäure oder Estern davon; (c) Phthalsäure oder Estern davon; (d) Alkanglykolen; (e) Cycloalkanglykole (z. B. Cyclohexandi methanoldiol); (f) Alkandikarbonsäuren; und/oder (g) Cycloalkandikarbonsäuren (z. B. Cyclohexandikarbonsäure)), Copolymere von Polyalkylenterephthalaten (z. B. Copolymere von Terephtalsäure oder Ester davon mit (a) Naphthalendikarbonsäure oder Estern davon; (b) Isophthalsäure oder Estern davon; (c) Phthalsäure oder Estern davon; (d) Alkanglykolen; (e) Cycloalkanglykolen (z. B. Cyclohexandimethandiol); (f) Alkandikarbonsäuren; und/oder (g) Cycloalkandikarbonsäuren (z. B. Cyclohexandikarbonsäure)) und Styrol-Copolymere (z. B. Styrol-Butadien-Copolymere und Styrol-Acrylnitril-Copolymere), 4,4'-Bibenzoesäure und Ethylenglykol. Außerdem kann jede einzelne Lage Mischungen aus zwei oder mehr der vorstehend beschriebenen Polymere oder Copolymere aufweisen (z. B. Mischungen aus syndiotaktischem Polystyrol (sPS) und ataktischem Polystyrol).
  • Ein zur Verwendung in einer oder mehr Lagen der erfindungsgemäß hergestellten Filme und anderer optischer Körper besonders bevorzugtes doppelbrechendes Polymermaterial ist ein kristallines oder halbkristallines Polyethylennaphthalat (PEN) einschließlich seiner Isomere (z. B. 2,6-; 1,4-; 1,5-; 2,7-; und 2,3-PEN). Zur Verwendung in der vorliegenden Erfindung besonders bevorzugte isotrope Polymermaterialien sind Polyacrylate und insbesondere Polymethylmethacrylat (PMMA). Für Fachleute ist ersichtlich, daß jede der Polymerlagen A, B und C aus Kombinationen von zwei oder mehr Polymermaterialien hergestellt sein kann, um gewünschte Eigenschaften für eine spezifische Lage zu erhalten.
  • In Verbindung mit der vorliegenden Erfindung verwendbare bevorzugte optische Wiederholungseinheiten sind optische Wiederholungseinheiten mit Polymerlagen A, B und C, die in der Folge AABCCB angeordnet sind. Insbesondere. sind solche Einheiten bevorzugt, in denen die Lagen A, B und C die in den folgenden Absätzen beschriebenen verschiedenen Sätze von Polymeren aufweisen.
  • Die folgenden Materialien für verschiedene optische Fälle sind nicht einschränkende Beispiele, die auf modellierten Daten basieren, weil viele solche Systeme existieren. Beispielsweise kann PBN (Polybutylennaphthalat) oder auch ein Nicht-Polyester für das Material mit dem höchsten In-plane-Brechungsindex verwendet werden. Die Brechungsindexwerte sind Näherungswerte, bei denen eine Wellenlänge von 632,8 nm angenommen wurde. Copolymere von PEN mit anderen Polyestern sind als coPENx/100-x aufgelistet, wobei x den ungefähren Prozentanteil von NDC (Naphthalendicarboxylat) bezeichnet und um mehr als ±20% variieren kann. Wenn nicht anders vermerkt, werden die coPENs hinsichtlich der Verarbeitungsbedingungen und durch geeignete Auswahl der Komponenten im Nicht-NDC-Anteil (100 – x) als im wesentlichen nicht ausgerichtet betrachtet.
  • Die in der nachstehenden Tabelle III aufgelisteten Beispielmaterialsysteme beziehen sich auf die in Tabelle I und Tabelle II und in den 27 dargestellten Fallbeispiele. Einige der Beispielmaterialfälle beinhalten sehr ähnliche Polymere, wobei jedoch durch verschiedene Verarbeitungsbedingungen verschiedene Brechungsindizes erhalten werden.
  • Tabelle III
    Figure 00320001
  • Die vorliegende Erfindung betrifft auch die Herstellung eines Mehrkomponenten-Polarisationsfilms für längere Wellenlängen (z. B. im nahen Infrarot), die auch im sichtbaren Bereich des Spektrums im wesentlichen transparent wären. In den Tabellen I und II ist dies der Fall für einen In-plane-Brechungsindexsatz, der die erforderlichen Bedingungen erfüllt, während der orthogonale Satz von In-plane-Brechungsindizes im wesentlichen über das IR-Spektrum von Interesse angepaßt sind. Beispiele solcher Filme können unter Verwendung der in der WO-A-99/36812, veröffentlicht am 22. Juli 1999, beschriebenen Mehrfach-Ziehprozesse konstruiert werden. Eine besondere Kombination für die Materialien A und C kann PEN und ein Copolymer aufweisen, das 10% PEN-Untereinheiten und 90% PET-Untereinheiten aufweist, d. h. ein ausrichtbares und kristallisierbares 10/90 coPEN (das von einer koextrudierten transesterisierten Mischung aus 10 Gew.-% PEN und 90 Gew.-% PET erhalten wird). Die Auswahl des Materials B könnte ein Zwischen-Copolymer davon sein, z. B. ein ausrichtbares und kristallisierbares 70/30-coPEN. Im allgemeinen könnten durch dieses Verfahren durch verschiedenartige Materialkombinationen verschiedenartige IR-Polarisatoren konstruiert werden.
  • Die erfindungsgemäß hergestellten Filme und anderen optischen Elemente können außerdem eine oder mehrere antireflektierende Lagen oder Beschichtungen aufweisen, z. B. herkömmliche vakuumbeschichtete dielektrische optische Metalloxidfilme oder optische Metall/Metalloxidfilme, Silikasolgelbeschichtungen und beschichtete oder koextrudierte antireflektierende Lagen, z. B. von Fluorpolymeren mit niedrigem Brechungsindex, z. B. THV, ein extrudierbares Fluorpolymer, das von 3M Company (St. Paul, Minnesota) erhältlich ist, erhaltene Lagen. Solche Lagen oder Beschichtungen, die polarisationssensitiv sein können oder nicht, dienen dazu, den Lichtdurchlaßgrad zu erhöhen und Reflexionsblendlicht zu reduzieren und können durch eine geeignete Oberflächenbehandlung, z. B. Beschichten oder Sputterätzen, für erfindungsgemäße Filme und optische Elemente bereitgestellt werden.
  • Zur Verwendung in den erfindungsgemäßen Filmen und optischen Körpern sind Farbstoffe und Pigmente sowohl für den sichtbaren als auch für den Infrarotbereich geeignet, wie beispielsweise optische Aufheller, z. B. Farbstoffe, die im UV-Bereich absorbieren und im sichtbaren Bereich des Farbspektrums fluoreszieren. Weitere Lagen, die hinzugefügt werden können, um das Erscheinungsbild des optischen Films zu verändern, weisen beispielsweise Opazifizierungslagen (schwarze Lagen), Diffusionslagen, holografische Bilder oder holografische Diffusoren und Metallagen auf. Jedes dieser Materialien kann direkt auf eine oder beide Oberflächen des optischen Films aufgebracht werden oder kann eine Komponente eines zweiten Films oder einer Folie sein, die auf den optischen Film auflaminiert wird. Alternativ können in einer Klebstoffschicht, die dazu verwendet wird, den optischen Film an einer anderen Oberfläche anzuhaften, einige Komponenten enthalten sein, wie beispielsweise Opazifizierungs- oder Diffusionsmittel.
  • Geeignete Verfahren zum Herstellen reflektierender mehrlagiger Filme des erfindungsgemäßen Typs sind beispielsweise in der WO-A-99/36248, veröffentlicht am 22. Juli 1999, beschrieben. Einige der in diesen Verfahren enthaltenen Betrachtungen werden jedoch nachstehend kurz beschrieben.
  • Es ist bevorzugt, daß die Polymere kompatible Rheologien aufweisen, um eine Koextrusion zu ermöglichen. D. h., weil die Verwendung von Koextrusionstechniken beim Herstellen der erfindungsgemäßen Filme und anderen optischen Körper bevorzugt ist, sind die Schmelzviskositäten der Polymere vorzugsweise geeignet angepaßt bzw. aufeinander abgestimmt, um eine Instabilität oder Ungleichmäßigkeit der Lagen zu vermeiden. Die verwendeten Polymere weisen außerdem ein ausreichendes Zwischenflächenhaftvemögen auf, so daß die erhaltenen Filme sich nicht ablösen werden.
  • Die erfindungsgemäßen mehrlagigen reflektierenden Filme können leicht und kosteneffizient hergestellt werden und nach der Koextrusion in verschiedene geeigneten Konfigurationen ausgebildet und geformt werden. Erfindungsgemäße Infrarotlicht reflektierende Filme werden am vorteilhaftesten unter Verwendung mehrlagiger Koextrusionsvorrichtungen hergestellt, die beispielsweise in den US-Patenten Nr. 3773882 und 3884606 beschrieben sind. Durch solche Vorrichtungen wird ein Verfahren zum Herstellen mehrlagiger, gleichzeitig extrudierter Thermoplastmaterialien bereitgestellt, die jeweils eine im wesentlichen gleichmäßige Lagendicke aufweisen. Bevorzugt ist eine Serie von Lagenvervielfachern oder multiplizierern, wie im US-Patent Nr. 3759647 beschrieben ist.
  • Dem Feed- bzw. Zuführblock der Koextrusionsvorrichtung werden Ströme verschiedener thermoplastischer Polymermaterialien von einer Quelle zugeführt, z. B. von einem Warmplastifizierungsextrudierer. Die Ströme der harzhaltigen Materialien werden einem mechanischen Manipulationsabschnitt innerhalb des Feedblocks zugeführt. Dieser Abschnitt dient dazu, die Originalströme in einen mehrlagigen Strom mit der im Endkörper gewünschten Anzahl von Lagen umzuordnen. Wahlweise kann dieser mehrlagige Strom anschließend einer Serie von Lagenvervielfachern oder -multiplizierern zugeführt werden, um die Anzahl von Lagen im Körper weiter zu erhöhen.
  • Der mehrlagige Strom wird dann einer Extrusionsdüse zugeführt, die so konstruiert und angeordnet ist, daß darin ein stromlinienförmiger Fluß aufrechterhalten wird. Solche Extrusionsvorrichtungen sind im US-Patent Nr. 3557265 be schrieben. Das erhaltene Produkt wird dann extrudiert, um einen mehrlagigen Körper zu erhalten, in dem jede Lage allgemein parallel zur Hauptfläche benachbarter Lagen ausgerichtet ist.
  • Die Konstruktion der Extrusionsdüse kann variieren und derart sein, daß die Dicke und die Abmessungen jeder der Lagen reduziert wird. Der präzise Reduktionsgrad in der Dicke der vom mechanischen Ausrichtungsabschnitt zugeführten Lagen, die Konfiguration der Düse und der Grad der mechanischen Bearbeitung des Körpers nach dem Extrudieren sind Faktoren, die die Dicke der einzelnen Lagen des Endkörpers beeinflussen.
  • Die Anzahl der Lagen in den erfindungsgemäß hergestellten reflektierenden Filmen und anderen optischen Elementen kann so ausgewählt werden, daß die gewünschten optischen Eigenschaften unter Verwendung der minimalen Anzahl von Lagen hinsichtlich der Filmdicke, der Flexibilität und der Wirtschaftlichkeit erhalten werden. Sowohl im Fall von Infrarotlicht reflektierenden Polarisatoren als auch von Infrarotlicht reflektierenden Spiegeln beträgt die Anzahl der Lagen vorzugsweise weniger als etwa 10000, noch bevorzugter weniger als etwa 5000 und am bevorzugtesten weniger als etwa 2000.
  • Die erfindungsgemäß gewünschte Beziehung zwischen den Brechungsindizes der Polymerlagen A, B und C kann durch Auswahl geeigneter Verarbeitungsbedingungen erhalten werden. Im Fall organischer Polymere, die durch Strecken ausgerichtet werden können, werden die mehrlagigen Filme im allgemeinen durch Koextrudieren der einzelnen Lagen zum Ausbilden eines mehrlagigen Films (z. B. wie vorstehend dargestellt wurde) und anschließendes Ausrichten des Films durch Strecken bei einer ausgewählten Temperatur, optional gefolgt von Heißtrocknen bei einer ausgewählten Temperatur hergestellt. Al ternativ können der Extrusions- und der Ausrichtungsschritt gleichzeitig ausgeführt werden. Durch das Ausrichten wird der gewünschte Doppelbrechungsgrad (negativ oder positiv) in den Polymerlagen eingestellt, die ein Polymer aufweisen, das Doppelbrechung zeigen kann. Positive Doppelbrechung wird mit Polymeren erhalten, die einen negativen optischen Spannungskoeffizienten zeigen, d. h. Polymeren, für die die In-plane-Brechungsindizes durch eine Ausrichtung abnehmen, während negative Doppelbrechung mit Polymeren erhalten wird, die einen positiven optischen Spannungskoeffizienten aufweisen.
  • Im Fall von Polarisatoren wird der Film typischerweise im wesentlichen in eine Richtung gestreckt (einachsige Ausrichtung), während der Film im Fall von Spiegeln im wesentlichen in zwei Richtungen gestreckt werden kann (doppelachsige Ausrichtung). Mit der geeigneten Auswahl von Bedingungen können jedoch Polarisationsfilme durch doppelachsige Ausrichtung hergestellt werden. Solche Filme können beispielsweise durch Strecken des Films unter solchen Bedingungen hergestellt werden, daß bestimmte Lagen selektiv ausgerichtet werden und andere nicht. Geeignete Verfahren zum Herstellen erfindungsgemäßer doppelachsiger Polarisatoren sind beispielsweise in der WO-A-99/36812, veröffentlicht am 22. Juli 1999 beschrieben.
  • Im Fall von Spiegeln kann der Streckvorgang asymmetrisch erfolgen, um spezifische gewünschte Merkmale einzuführen, er wird jedoch vorzugsweise symmetrisch ausgeführt. Reflektierende Spiegel können ebenfalls erfindungsgemäß hergestellt werden, indem zwei Infrarotlicht reflektierende Filme aufeinander laminiert werden, die jeweils derart einachsig ausgerichtet wurden, daß ihre Ausrichtungsachsen relativ zueinander um 90° verdreht sind.
  • Dem Film kann es ermöglicht werden, sich von der natürlichen Reduktion quer zur Streckrichtung (die der Quadrat wurzel des Streckverhältnisses gleicht) zu entspannen, oder seine Querabmessung kann begrenzt werden, so daß der Film keine wesentliche Änderung der Abmessungen quer zur Streckrichtung erfährt. Der Film kann in der Maschinenrichtung, beispielsweise durch eine Längenausrichtungsvorrichtung, und/oder in der Quer- oder Breitenrichtung unter Verwendung einer Spann- oder Streckmaschine gestreckt werden.
  • Die Vorstrecktemperatur, die Strecktemperatur, die Streckrate, das Streckverhältnis, die Heißtrocknungstemperatur, die Heißtrocknungszeit, die Heißtrocknungsentspannung und die Entspannung quer zur Streckrichtung werden so ausgewählt, daß eine mehrlagige Vorrichtung mit der gewünschten Brechungsindexbeziehung erhalten wird. Diese Variablen sind voneinander abhängig; daher könnte z. B. eine relativ geringe Streckrate in Verbindung z. B. mit einer relativ niedrigen Strecktemperatur verwendet werden. Für Fachleute ist offensichtlich, wie verschiedene Kombinationen dieser Variablen gewählt werden können, um eine gewünschte mehrlagige Vorrichtung zu erhalten. Im allgemeinen ist jedoch ein Streckverhältnis von etwa 1 : 2 bis etwa 1 : 10 (bevorzugter von etwa 1 : 3 bis etwa 1 : 7) in der Streckrichtung und von etwa 1 : 0,2 bis etwa 1 : 10 (bevorzugter von etwa 1 : 0,2 bis etwa 1 : 7) orthogonal zur Streckrichtung bevorzugt.
  • Geeignete mehrlagige Filme können auch unter Verwendung von Verfahren wie beispielsweise Spinbeschichten (vgl. z. B. Boese et al., J. Polym. Sci.: Teil B, 30: 1321 (1992) für doppelbrechende Polyimide) und durch Vakuum-Aufdampfen (wie beispielsweise durch Zang et al. in Appl. Phys. Letters, 59: 823 (1991) für kristalline organische Verbindungen beschrieben) hergestellt werden. Das letztgenannte Verfahren ist insbesondere für bestimmte Kombinationen kristalliner organischer Verbindungen und anorganischer Polymermaterialien geeignet.
  • Die Ausrichtung des extrudierten Films kann durch Strecken einzelner Lagen des Materials in Warmluft ausgeführt werden. Für eine wirtschaftliche Produktion kann der Streckvorgang auf einer kontinuierlichen Basis in einer Standard-Längenausrichtungsvorrichtung und/oder einem Spann- oder Streckmaschinenofen ausgeführt werden. Es ist eine wirtschaftliche Standard-Polymerfilmproduktion möglich, wodurch die Fertigungskosten unter die Kosten abgesenkt werden können, die in Verbindung mit kommerziell erhältlichen absorbierenden Polarisatoren kalkuliert werden müssen.
  • Eine Laminierung von zwei oder mehr reflektierenden Filmen ist vorteilhaft, um das Reflexionsvermögen zu verbessern oder die Bandbreite zu vergrößern oder einen Spiegel aus zwei Polarisatoren zu bilden, wie vorstehend beschrieben wurde. Amorphe Copolyester, z. B. solche, die unter der Handelsbezeichnung VITEL 3000 und 3300 von Goodyear Tire and Rubber Co., Akron, Ohio erhältlich sind, sind als Laminierungsmaterialien geeignet. Die Auswahl des Laminierungsmaterials ist groß, wobei die primären Auswahlbedingungen durch das Haftvermögen, die optische Klarheit und den Luftausschluß bestimmt sind.
  • Es kann wünschenswert sein, einer oder mehreren Lagen ein oder mehrere anorganische oder organische Hilfsmittel, z. B. einen Oxidationsinhibitor, ein Extrusionshilfsmittel, einen Wärmestabilisator, ein UV-Absorptionsmittel, ein Nukleierungsmittel, ein Oberflächenschutzmittel, und ähnliche in normalen Mengen beizumischen, so lange die Eigenschaften und Merkmale der vorliegenden Erfindung durch die Beimischung nicht gestört und beeinträchtigt werden.
  • Eine praktische Situation, die bei der Auswahl einer Klebstoff- oder "Verbindungs" -schicht auftreten kann, ist, daß Elastomere, Polyolefine und andere Polymere, die geeignete Kandidaten für Verbindungsschichtmaterialien sind, nor malerweise isotrop sind und den niedrigsten Brechungsindex aller Wiederholungszellenkomponenten aufweisen (d. h. der Brechungsindex liegt häufig im Bereich von 1,47–1,52). Die Materialkosten, die optische Trübung, die Absorptionsfarbe und die gesamten mechanischen Eigenschaften können die Verwendung der Dicke der Verbindungsschicht, die für ein Zweikomponentensystem erforderlich ist, das aus der Verbindungsschicht mit niedrigem Brechungsindex und einem Material mit hohem Brechungsindex in einer Zweikomponenten-Wiederholungseinheit besteht, ausschließen. Eine Lösung dieses Problems besteht darin, die Dreikomponenten-Wiederholungszelle in einem Muster A/C/B/C zu konstruieren, wobei in mindestens einer In-plane-Richtung na > nb > nc ist, und wobei C die vorstehend erwähnte Verbindungsschicht mit dem niedrigsten Brechungsindex ist (es ist auch möglich, daß nb = nc ist). Aus den vorstehend erwähnten Gründen kann es wünschenswert sein, die Dicke der Lage C so klein wie möglich zu machen, um die Kosten und die mit der optischen Trübung bzw. der Absorptionsfarbe verbundenen Probleme zu minimieren.
  • Wenn der erfindungsgemäße Film so konstruiert ist, daß er Licht im Infrarotbereich reflektiert, kann es bevorzugt sein, den Film ferner so zu konstruieren, daß eine Änderung in der wahrgenommenen Farbe vermieden wird, wenn der Betrachtungswinkel oder der Lichteinfallswinkel sich von einem normalen zu einem nicht normalen Einfallswinkel ändert, während die Fähigkeit, Infrarotblockierungseigenschaften über einen möglichst großen Infrarotbereich des Spektrums bereitzustellen, beibehalten wird. Für typische dielektrische mehrlagige Filme ist, wenn das Reflexionsband so angeordnet ist, daß die maximale Menge an Sonnenstrahlung unter normalen Einfallswinkeln reflektiert wird, während er im sichtbaren Bereich des Spektrums klar bleibt, die Bandkante an der Seite kurzer Wellenlängen bei oder in der Nähe der Grenze des sichtbaren Wellenlängenbereichs angeordnet, d. h. bei etwa 700 nm. Das Reflexionsband bewegt sich unter nicht normalen Einfallswinkeln zu kürzeren Wellenlängen, so daß, während der Film bei normalen Winkeln klar bleibt, der Film bei nicht normalen Winkeln farbig erscheinen wird.
  • Für einige Anwendungen ist es wünschenswert, daß der Film bei allen Lichteinfalls- oder Betrachtungswinkeln klar erscheint, und um dies zu erreichen, muß das Reflexionsband bei längeren Wellenlängen im Infrarotbereich des Spektrums angeordnet sein, so daß die Bandkante an der Seite kurzer Wellenlängen sich auch bei maximalen Gebrauchs- oder Anwendungswinkeln nicht in den sichtbaren Bereich verschiebt. Dies kann erreicht werden, indem ein erfindungsgemäßer Infrarotlicht reflektierender Film so konstruiert wird, daß der Film ein Reflexionsband aufweist, das so positioniert ist, daß Infrarotstrahlung mindestens einer Polarisation bei einem bezüglich des Films normalen Einfallswinkel reflektiert wird, wobei das Reflexionsband bei einem normalen Einfallswinkel eine Bandkante λa0 an der Seite kurzer Wellenlängen und eine Bandkante λb0 an der Seite langer Wellenlängen aufweist, und bei maximalem Gebrauchs- oder Anwendungswinkel θ eine Bandkante λ an der Seite kurzer Wellenlängen und eine Bandkante λ an der Seite langer Wellenlängen, wobei λ kleiner ist als λa0 und λa0 selektiv bei einer Wellenlänge von mehr als 700 nm angeordnet ist. Mindestens eine Komponente kann dann als Teil des Films oder zusätzlich zum Film bereitgestellt werden, wobei die Komponente Strahlung im Wellenlängenbereich zwischen λ und λ bei normalem Einfallswinkel mindestens teilweise absorbiert oder reflektiert.
  • Die Komponente dient dazu, Infrarotwellenlängen zu absorbieren oder zu reflektieren, die durch den Film bei normalen Winkeln aufgrund der Position des Reflexionsbandes des mehrlagigen Films bei höheren Wellenlängen nicht reflektiert werden, um wahrnehmbare Farbänderungen bei nicht normalen Einfallswinkeln zu minimieren. In Abhängigkeit von der Position einer Gap-Filler-Komponente bezüglich des Films kann die Komponente möglicherweise bei nicht normalen Winkeln nicht wirken, weil das durch die Reflexion des mehrlagigen Films erhaltene Reflexions-Band-Gap zu kürzeren Wellenlängen verschoben wird, die vorzugsweise mit dem Wellenlängenbereich der Absorption oder Reflexion der Gap-Filler-Komponente übereinstimmt. Die Anordnung des Reflexionbandes im Infrarotbereich und zum Füllen des bei normalen Winkeln auftretenden Band-Gap geeignete Komponenten werden in der WO-A-99/36808, veröffentlicht am 22. Juli 1999, ausführlicher beschrieben.
  • Geeignete Gap-Filler-Komponenten weisen einen Infrarotlicht absorbierenden Farbstoff bzw. ein Infrarotlicht absorbierendes Pigment, ein Infrarotlicht absorbierendes Glas, ein Trailing-Segment, mehrere isotrope Lagen oder Kombinationen davon auf. Die Gap-Filler-Komponente kann ein Teil des Films sein, z. B. ein Trailing-Segment oder mehrere isotrope Lagen, die mit den Filmlagen koextrudiert werden, oder ein Farbstoff oder ein Pigment, das einer oder mehreren Filmlagen hinzugefügt ist.
  • Alternativ kann die Gap-Filler-Komponente ein diskreter Teil des erfindungsgemäßen optischen Körpers sein, d. h. vom Film getrennt sein, wobei der Teil am Film befestigt, z. B. darauf auflaminiert, ist. Beispiele dieser Ausführungsform sind ein Farbstoff oder ein Pigment als mit dem Film verbundene separate Lage. Die Beschreibung der Gap-Filler-Komponente als separater Teil des Films ist lediglich exem plarisch. Die hierin beschriebene Gap-Filler-Komponente kann in Abhängigkeit von den Eigenschaften der Komponente selbst und vom Film, mit dem sie kombiniert wird, ein Teil des Films sein oder vom Film getrennt sein.
  • Der Film und die Gap-Filler-Komponenten werden vorzugsweise so kombiniert, daß der Film auf einer am nächsten zur Sonne angeordnete Oberfläche angeordnet ist, weil es effizienter ist, Sonnenenergie zu reflektieren als zu absorbieren. D. h., falls es möglich ist, ist es bevorzugt, daß die Sonnenstrahlen zunächst auf den Film und dann auf die Gap-Filler-Komponente auftreffen. In einem Mehrscheibenglas oder einer zweischichtigen Windschutzscheibe wird der Film am bevorzugtesten an der Außenseite am nächsten zur Sonne angeordnet, und die nächste bevorzugte Position ist zwischen den Scheiben oder Schichten. Der Film kann an der Innenseite angeordnet werden, hierbei kann jedoch Sonnenlicht durch das Glas absorbiert werden, bevor das Licht den Film erreicht, und ein Teil des vom Film reflektierten Lichts kann absorbiert werden. Diese Ausführungsform kann hinsichtlich eines UV-Schutzes bevorzugt sein, weil es bevorzugt sein kann, den Film von der Sonne weg anzuordnen, wodurch Komponenten, die auf UV-Strahlung weniger empfindlich sind, diesen Teil des Lichts absorbieren können.
  • Beispiele geeigneter Infrarotlicht absorbierender Farbstoffe sind Cyaninfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4973572 beschrieben sind, sowie Farbstoffe mit Cyaninbrücken und trinukleare Cyaninfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 5034303 beschrieben sind, Merocyaninfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4950640 beschrieben sind, Carbocyaninfarbstoffe (z. B. 3,3'-Diethyloxatricarbocyaninjodid, 1,1',3,3,3',3'-Hexamethyl-indotricarbocyaninperchlorat, 1,1',3,3,3',3'-Hexamethylindotricarbocyaninjodid, 3,3'-Diethylthiatricarbocyaninjodid, 3,3'-Diethylthiatricarbocyaninperchlorat, 1,1',3,3,3',3'-Hexamethyl-4,4',5,5'-dibenzo-2,2'-indotricarbocyaninperchlorat, die alle kommerziell von Kodak, Rochester, NY erhältlich sind), und Phthalocyaninfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4788128 beschrieben sind, Naphthalinfarbstoffe; Metallkomplexfarbstoffe, z. B. Metalldithiolatfarbstoffe (z. B. Nickeldithiolatfarbstoffe und Bis[4-dimethylaminodithiobenzil]nickel, Bis[dithiobenzil]nickel, Bis[1,2-bis(n-butylthio)ethen-l,2-dithiol]nickel, Bis[4,4'dimethoxydithiobenzil]nickel, Bis[dithiobenzil]platin, Bis[dithioacetyl]nickel) und Metalldithiolenfarbstoffe (z. B. Nickeldithiolenfarbstoffe, die z. B. im US-Patent Nr. 5036040 beschrieben sind); Polymethinfarbstoffe, z. B. Bis(chalcogenopyrylo)polymethinfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4948777 beschrieben sind, Bis(aminoaryl)polymethinfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4950639 beschrieben sind, Polymethinfarbstoffe mit Inden-Brücken, die beispielsweise im US-Patent Nr. 5019480 beschrieben sind, und Tetraarylpolymethinfarbstoffe; Diphenylmethanfarbstoffe; Triphenylmethanfarbstoffe; Chinonfarbstoffe, Azofarbstoffe; Eisenkomplexe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4912083 beschrieben sind, Squaryliumfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4942141 beschrieben sind, Chalcogenoppyryloarylidenfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4948776 beschrieben sind, Oxoindolizinfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4948778 beschrieben sind, aus Anthrachinon und Naphthachinon gewonnene Farbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 4952552 beschrieben sind, Pyrrocolinfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 5196393 beschrieben sind, Oxonolfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 5035977 beschrieben sind, Squarainfarbstoffe, z. B. Chromyliumsquarinfarbstoffe, Thiopyryliumsquarainfarbstoffe, die beispielsweise im US- Patent Nr. 5019549 beschrieben sind, und Thiochromyliumsquarainfarbstoffe; Polyisothianaphthenfarbstoffe; Indoanilin- und Azomethinfarbstoffe, die beispielsweise im US-Patent Nr. 5193737 beschrieben sind; Indoanilinmethidfarbstoffe; Tetraarylaminiumradikalkationfarbstoffe und metallisierte Chinolinindoanilinfarbstoffe. Squaryliumfarbstoffe oder Squaraine sind z. B. auch in den US-Patenten Nr. 4942141 und 5019549 beschrieben.
  • Kommerziell erhältliche Phthalocyaninfarbstoffe sind beispielsweise von Zeneca Corporation, Blackley, Manchester, England unter der Handelsbezeichnung "Projet Series", z. B. "Projet 830NP", "Projet 860NP" und "Projet 900NP" erhältlich.
  • Kommerziell erhältliche Metallkomplexfarbstoffe sind beispielsweise von C. C. Scientific Products, Ft. Worth unter der Handelsbezeichnung TX 76120 erhältlich, z. B. Bis[4-dimethylaminodithiobenzil]nickel.
  • Weitere geeignete Farbstoffe sind z. B. in einem Artikel von Jurgen Fabian mit dem Titel "Near Infrared Absorbing Dyes", Chem. Rev., 1992, 1197–1226 und "The Sigma Aldrich Handbook of Stains, Dyes and Indicators" von Floyd J. Green, Aldrich Chemical Company, Inc., Milwaukee, Wisconsin, ISBN 0-941633-22-5, 1991 beschrieben. Geeignete im nahen Infrarotbereich absorbierende Farbstoffe sind beispielsweise von Epolin, Inc., Newark, NJ, z. B. unter den Handelsbezeichnungen Epolight III-57, Epolight III-117, Epolight V-79, Epolight V-138, Epolight V-129, Epolight V-99, Epolight V-130, Epolight V-149, Epolight IV-66, Epolight IV-62A und Epolight III-189 erhältlich.
  • Geeignete Infrarotlicht absorbierende Pigmente sind beispielsweise Cyanine, Metalloxide und Squaraine. Geeignete Pigmente sind beispielsweise im US-Patent Nr. 5215838 beschrieben, wie beispielsweise Metallphthalocyanine, z. B.
  • Vanadylphthalocyanin, Chlorindiumphthalocyanin, Titanylphthalocyanin, Chloraluminiumphthalocyanin, Kupferphthalocyanin, Magnesiumphthalocyanin und ähnliche; Squaraine, z. B. Hydroxysquarain und ähnliche; sowie Mischungen davon. Exemplarische Kupferphthalocyaninpigmente sind das von BASF unter der Handelsbezeichnung "6912" kommerziell erhältliche Pigment. Ein anderes exemplarisches Infrarotpigment ist das von Heubach Langelsheim unter der Handelsbezeichnung "Heucodor" kommerziell erhältliche Metalloxidpigment.
  • Für die vorliegende Erfindung geeignete Farbstoffe und Pigmente können schmalbandig absorbierend, im Bereich des Spektrums absorbierend, der aufgrund der Position der Bandkante an der Seite kurzer Wellenlängen des optischen Körpers nicht abgedeckt ist, z. B. 700 bis 850 nm, oder breitbandig absorbierend sein, d. h. über den gesamten oder im wesentlichen den gesamten Infrarotbereich.
  • Der Farbstoff oder das Pigment kann auf jede Oberfläche des Films aufgebracht werden, in einer Glas- oder Polymerlage, wie beispielsweise Polycarbonat oder Acryl, auf den Film auflaminiert werden oder in mindestens einer der Polymerlagen des Films enthalten sein. Hinsichtlich der Sonnenenergie wird der Farbstoff vorzugsweise auf der innersten Fläche des Films aufgebracht (d. h. dem Innenraum zugewandt und von der Sonne abgewandt), so daß, wenn die Sonne in einem hohen Winkel steht, das Reflexionsband des Films zu kürzeren Wellenlängen verschoben wird, die im wesentlichen dem Wellenlängenbereich des Farbstoffs entsprechen. Dies ist bevorzugt, weil die Reflexion von Sonnenenergie vom Gebäude weg gegenüber einer Absorption der Sonnenenergie bevorzugt ist.
  • Die im erfindungsgemäßen optischen Körper verwendete Farbstoff- oder Pigmentmenge ändert sich in Abhängigkeit vom Farbstoff- oder Pigmenttyp und/oder vom Endverwendungszweck. Typischerweise ist, wenn der Farbstoff oder das Pigment auf der Oberfläche eines Films aufgebracht wird, der Farbstoff oder das Pigment in einer Konzentration und Beschichtungsdicke auf der Oberfläche vorhanden, gemäß denen geeignet die gewünschte Infrarotabsorption und das gewünschte optische Erscheinungsbild erhalten werden. Typischerweise liegt, wenn der Farbstoff oder das Pigment in einer zusätzlichen Lage oder im mehrlagigen optischen Körper angeordnet ist, die Konzentration im Bereich von etwa 0,05 bis etwa 0,5 Gew.-% basierend auf dem Gesamtgewicht des optischen Körpers. Außerdem ist, wenn ein Pigment verwendet wird, typischerweise eine kleine Partikelgröße erforderlich, die beispielsweise kleiner ist als die Lichtwellenlänge. Wenn die Farbstoffe durch ein unpolares Lösungsmittel lösbar sind, können die Farbstoffe mit festen Kunststoffpellets beschichtet oder gemischt und extrudiert werden, wenn die Farbstoffe der Misch- und Extrusionswärme widerstehen können.
  • Beispiele geeigneter Infrarotlicht absorbierender Glasmaterialien sind Klarglas mit einer Dicke im allgemeinen im Bereich von etwa 3 bis etwa 6 mm, z. B. Bau- oder Autoglas, Blauglas, oder Grünglas, die im nahen Infrarotbereich selektiv absorbieren, d. h. im Bereich von etwa 700 bis 1800 nm.
  • In den Ausführungsformen, in denen Blau- oder Grünglas verwendet wird, ist es bevorzugt, daß der erfindungsgemäße Film auf der Oberfläche des am nächsten zur Sonne angeordneten Glases angeordnet ist, so daß der Film Wellenlängen von 850 – 1250 nm reflektieren kann und ein Teil des Infrarotlichts, das nicht reflektiert wird, durch das Glas absorbiert werden kann. Wenn es nicht praktisch ist, den Film auf der Außenfläche einer Glaslage abzuordnen, z. B. auf der Außenseite eines Gebäudefensters, kann es geeignet sein, den Film im Fall mehrlagiger Fenster zwischen Glaslagen anzuordnen anstatt ihn auf der am nächsten zum Innenraum angeordneten Fläche anzuordnen, um Absorption zu minimieren. Vorzugs weise weist die (am nächsten zur Sonne angeordnete) Außenlage ein minimales Absorptionsvermögen für Infrarotlicht auf, so daß der Film in der Lage ist, Licht im Infrarotbereich zu reflektieren, bevor dieses Licht das innere Infrarotlicht absorbierende Glas erreicht. In dieser Ausführungsform wäre die Glastemperatur niedriger, so daß aufgrund der Rückstrahlung des absorbierten Lichts weniger Wärme in den Raum eintreten würde. Außerdem wäre das Glas und/oder der Film kühler, wodurch aufgrund von Wärmespannung verursachte Rißbildung des Glases, die ein für stark absorbierende Materialien bekanntes Problem darstellt, reduziert würde.
  • Infrarotlicht absorbierendes Glas ist von vielen Unternehmen und Firmen kommerziell erhältlich, z. B. von Pittsburgh Plate Glass (PPG), Guardian, Pilkington-Libbey Owens Ford, Toledo, OH.
  • Im allgemeinen ist in optischen Interferenzfilmen z. B. in den hierin beschriebenen Infrarotlicht reflektierenden Filmen, eine scharfe Bandkante erwünscht. Scharfe Bandkanten können durch geeignete Konstruktion des Lagedickengradienten über den mehrlagigen optischen Stapel erhalten werden, wie in der WO-A-99/36809, veröffentlicht am 22. Juli 1999, beschrieben ist. Stattdessen kann ein erfindungsgemäßer reflektierender Film auch so konstruiert sein, daß er ein Trailing-Segment aufweist, um Infrarotwellenlängen im Band-Gap-Bereich teilweise zu reflektieren, ohne bei nicht normalen Winkeln eine starke Färbung im sichtbaren Bereich zu erzeugen. Ein Trailing-Segment kann als mehrlagiger Interferenzfilm mit derartigen Lagendicken und Brechungsindizes bereitgestellt werden, daß das Reflexionsvermögen im Band-Gap-Bereich relativ schwach ist, z. B. 50% beträgt, und so abnehmen kann, daß der Übergang von einem hohen Reflexionsvermögen zu einem niedrigen Reflexionsvermögen des mehrlagigen Films graduell erfolgt. Beispielsweise kann durch einen La gengradienten eine scharfe Bandkante über beispielsweise einem Punkt mit einem Reflexionsvermögen von 50% bereitgestellt werden, und ein Trailing-Segment könnte durch zusätzliche Lagen bereitgestellt werden. Beispielswiese könnten, anstatt eine scharfe Bandkante bereitzustellen, die letzten 30 Lagen eines aus 200 Lagen bestehenden Stapels eine geeignete optische Dicke aufweisen, so daß die Reflexion erster Ordnung in einem Bereich von 800 bis 850 nm auftritt, wobei die Intensität darin von einem Reflexionsvermögen von 90% bei 850 nm auf ein Reflexionsvermögen von 25% bei 800 nm zunimmt. Durch die anderen 170 Lagen könnte beispielsweise ein Reflexionsvermögen von 90% in einem Wellenlängenbereich von etwa 850–1150 nm bereitgestellt werden. Das Trailing-Segment kann auf verschiedene Weisen erhalten werden, indem z. B. die volumetrische Zufuhr der einzelnen Lagen gesteuert wird. Das Trailing-Segment kann auch mit dem erfindungsgemäßen mehrlagigen Film extrudiert oder darauf auflaminiert werden.
  • Mögliche Vorteile eines Trailing-Segments bestehen darin, daß durch das Trailing-Segment an Stelle eines abrupten Übergangs von einem farblosen Erscheinungsbild zu einem maximal farbigen Erscheinungsbild ein "weicherer" Übergang bereitgestellt wird, der ästhetischer und hinsichtlich der Fertigung leichter steuerbar ist.
  • Außerdem kann ein isotroper mehrlagiger Film verwendet werden, um mindestens einen Teil der Wellenlängen-Band-Gap abzudecken. Isotrope Lagen verlieren unter schrägen Winkeln an Intensität bezüglich der p-polarisierten Reflexion. Daher würde sich das bezüglich des z-Brechungsindex angepaßte Reflexionsband unter schrägen Winkeln in das Band-Gap verschieben, und die Reflexion von den isotropen Lagen würde sich in den sichtbaren Bereich verschieben, wobei jedoch auch die Intensität des reflektierten p-polarisierten Lichts abnehmen würde. S-polarisiertes Licht würde durch Luft bzw. die Oberfläche des optischen Körpers verdeckt oder teilweise verdeckt, wodurch sein Reflexionsvermögen bei schrägen Winkeln zunehmen würde. Exemplarische isotrope Polymere sind z. B. coPEN, PMMA, Polycarbonate, Styrol-Acrylnitrile, PETG, PCTG, Styrenics, Polyurethane, Polyolefine und Fluorpolymere. Der isotrope Film kann mit dem erfindungsgemäßen Film koextrudiert oder auf einen erfindungsgemäßen Film auflaminiert werden.
  • Vorzugsweise ist die Gap-Filler-Komponente derart angeordnet, daß Licht auf den erfindungsgemäßen Film auftritt, bevor es auf die Gap-Filler-Komponente auftrifft, so daß, wenn das Sonnenlicht unter einem normalen Winkel auftrifft, die Gap-Filler-Komponente Licht im Band-Gap-Bereich absorbiert. Wenn das Sonnenlicht jedoch unter großen Winkeln einfällt, wird der Film das Licht zu einem Teil der gleichen Wellenlängen wie diejenigen der Gap-Filler-Komponente verschieben und dazu dienen, mindestens einen Teil des Lichts im Band-Gap-Bereich zu reflektieren.
  • Gap-Filler-Komponenten können in Kombination mit dem erfindungsgemäßen Film beispielsweise verwendet werden, wenn jede Gap-Filler-Komponente nur in einem Teil des zu füllenden Band-Gap absorbiert oder reflektiert. Außerdem dient das Verschieben der Bandkante und damit das Erzeugen des Band-Gap auch dazu, ein anderes oder zweites Band-Gap im Infrarotbereich bei längeren Wellenlängen bei nicht normalen Winkeln zu erzeugen. Daher kann es bevorzugt sein, auch eine andere Komponente zu verwenden, die dieses zweite Band-Gap unter nicht normalen Winkeln füllt. Geeignete Gap-Filler-Komponenten zum Füllen dieses zweiten Band-Gap sind z. B. Farbstoffe, Pigmente, Gläser, Metalle und mehrlagige Filme, die bei längeren Wellenlängen des Infrarotbereichs absorbieren oder reflektieren.
  • Die vorstehende Beschreibung der vorliegenden Erfindung dient lediglich zur Darstellung und soll die Erfindung nicht einschränken. Der Schutzumfang der vorliegenden Erfindung soll ausschließlich durch die beigefügten Patentansprüche definiert werden.

Claims (5)

  1. Reflektierender Film, der Licht im Infrarotbereich des Spektrums reflektiert und Licht im sichtbaren Bereich des Spektrums durchläßt, wobei der Film mehr als eine optische Wiederholungseinheit mit Polymerlagen A, B und C aufweist, die in einer Folge ABC angeordnet sind; dadurch gekennzeichnet, daß die Polymerlage A Brechungsindizes nx a und ny a für entlang In-Ebenen-Achsen x bzw. y polarisiertes Licht aufweist, die Polymerlage B Brechungsindizes nx b und ny b für entlang den In-Ebenen-Achsen x bzw. y polarisiertes Licht aufweist und die Polymerlage C Brechungsindizes nx c und ny c für entlang den In-Ebenen-Achsen x bzw. y polarisiertes Licht aufweist; wobei die Polymerlagen A, B und C einen Brechungsindex nz a, nz b bzw. nz c für entlang einer senkrecht zu den In-Ebenen-Achsen ausgerichteten Querachse z polarisiertes Licht aufweisen, wobei der Wert von nx b zwischen den Werten für nx a und nx b liegt, wobei nx c größer ist als nx c und/oder der Wert von ny b zwischen den Werten für ny a und ny c liegt, wobei ny a größer ist als ny c, und wobei mindestens eine der Differenzen nz a – nz b und nz b– nz c kleiner ist als 0 oder beide Differenzen im wesentlichen gleich 0 sind.
  2. Reflektierender Film nach Anspruch 1, wobei die optische Wiederholungseinheit die Polymerlagen A, B und C in einem Muster ABCB aufweist.
  3. Reflektierender Film nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei der reflektierende Film einen mehrlagigen Film M1 und einen mehrlagigen Film M2 aufweist, die jeweils Reflexionen erster Ordnung im Infrarotbereich des Spektrums aufweisen, wobei der mehrlagige Film M1 eine optische Wiederholungseinheit R1 und der mehrlagige Film M2 eine optische Wiederholungseinheit R2 aufweist, wobei die optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit R1 sich entlang der Dicke des mehrlagigen Films M1 monoton ändert und die optische Wiederholungseinheit R2 eine im wesentlichen konstante optische Dicke entlang der Dicke des mehrlagigen Films M2 aufweist, und wobei die optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit R2 kleiner ist als die minimale optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit R1 entlang der Dicke des mehrlagigen Films M1 oder ihr gleicht, oder die optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit R2 der maximalen optischen Dicke der optischen Wiederholungseinheit R1 entlang der Dicke des mehrlagigen Films M1 gleicht oder größer als diese ist, oder die optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit R2 entlang der Dicke des mehrlagigen Films M2 sich bezüglich der monotonen Änderung der optischen Dicke der optischen Wiederholungseinheit R1 entgegengesetzt monoton ändert und die minimale optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit R2 entlang der Dicke des mehrlagigen Films M2 der minimalen optischen Dicke der optischen Wiederholungseinheit R1 entlang der Dicke des mehrlagigen Films M1 im wesentlichen gleicht oder die maximale optische Dicke der optischen Wiederholungseinheit R2 entlang der Dicke des mehrlagigen optischen Films M2 der maximalen optischen Dicke der optischen Wiederholungseinheit R1 entlang der Dicke des mehrlagigen Films M1 im wesentlichen gleicht, wobei mindestens eine der optischen Wiederholungseinheiten R1 und R2 als die Wiederholungseinheit nach Anspruch 1 oder 2 definiert ist.
  4. Material mit einem auf einem Trägermaterial angeordneten reflektierenden Film nach einem der Ansprüche 1 bis 3.
  5. Reflektierender Film nach Anspruch 1, 2 oder 3, wobei die Brechungsindizes der Lagen A, B und C gemäß Formel I und mindestens einer der Formeln II und III definiert sind: nz c ≥ nz b ≥ nz a (Formel I) nx a > nx b > nx c (Formel II) ny a > ny b > ny c (Formel III).
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