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Die
vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Gasdiffusionsschichtmaterial
zur Benutzung in einer Brennstoffzelle mit festem Polymerelektrolyten, die
eine Membranelektrodeneinheit benutzt, bei der eine Katalysatorschicht
auf der Oberfläche
einer festen Polymerelektrolytmembran gebildet wird.
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HINTERGRUND
DER ERFINDUNG
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In
der Vergangenheit sind als Elektroden für elektrochemische Geräte, bei
denen ein fester Polymerelektrolyt benutzt wird, Elektroden vorgeschlagen worden,
die durch folgende Verfahren hergestellt wurden:
Eine aus einer
Mischung aus Polytetrafluorethylen (PTFE) oder etwas anderem wie
einem hydrophoben Bindemittel und Kohleschwarz zusammengesetzte Schicht
wird auf der Oberfläche
oder inneren Hohlräumen
von Kohlepapier oder etwas ähnlichem
gebildet, das einer Wasserabstoßbehandlung
mit PTFE oder etwas ähnlichem
unterzogen wurde, hergestellt und es wird eine Katalysatorschicht
auf der Oberfläche
der ersten Schicht gebildet und danach wird dieses Produkt mit einer
festen Polymerelektrolytmembran durch Heißpressen oder etwas ähnlichem
verbunden.
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Eine
pastöse
oder tintenähnliche
Flüssigkeit, die
durch Mischen einer PTFE-Dispersion mit einer Katalysatorsubstanz,
oder durch Mischen einer festen Polymerelektxolytharz-Lösung, oder
einer Harzlösung
oder einer Vorläufersubstanz
davon mit einer Katalysatorsubstanz erhalten wurde, wird direkt
auf einer festen Polymerelektrolytmembran aufgetragen und dieser
Belag wird getrocknet, erhitzt und geformt oder außerdem durch
Heißpressen
geformt.
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Eine
pastöse
oder tintenähnliche
Flüssigkeit, die
durch Mischen einer PTFE-Dispersion mit einer Katalysatorsubstanz,
oder durch Mischen einer festen Polymerelektrolytharz-Lösung, oder
einer Harzlösung
oder einer Vorläufersubstanz
davon mit einer Katalysatorsubstanz erhalten wurde, wird auf einer Ablösefolie,
wie einer PTFE-Folie aufgetragen und dieser Belag wird getrocknet
und erhitzt und die so erzeugte Katalysatorschicht wird durch Heißpressen oder
etwas ähnlichem
mit der festen Polymerelektrolytmembran verbunden und die Ablösefolie
wird anschließend
abgepellt.
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Die
vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Gasdiffusionsschicht/Kollektor,
die/der für
eine, nach den obigen Verfahren 2 oder 3 oder ähnliche Verfahren gebildeten
Membran-Elektrodeneinheit mit einem festen Polymerelektrolyten benutzt
wird.
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Aus
der Vergangenheit bekannte Materialien zur Benutzung in einer Gasdiffusionsschicht/Kollektor,
umfassen Kohlepapier oder einer Wasserabstoßbehandlung unterzogenes Kohlepapier
oder eine aus mit Fluorharz (als Binder/Wasser abweisend) gemischtes
Kohlenschwarz bestehende und auf der Oberfläche dieses Kohlepapiers gebildete
Schicht oder diese in den Poren des Kohlepapiers komprimierte Mischung.
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Die
Benutzung von Kohlenstofffasergewebe anstatt dieses Kohlepapiers
ist ebenfalls vorgeschlagen worden (z.B. US-Patent 4647539 und die
offen gelegte japanische Patentanmeldung 58-165254).
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Es
war jedoch ein Nachteil der oben beschriebenen bekannten Gasdiffusionsschichten/Kollektoren,
obwohl die Leitfähigkeit
in Oberflächenrichtung
gut war, da das Kohlepapier ein Struktur aufweist, bei der die Kohlenstofffasern
durch den Kohlenstoff miteinander verbunden waren, dass die Leitfähigkeit
in Richtung der Dicke geringer als in der Oberflächenrichtung war. Was die mechanischen
Eigenschaften angeht, war die Steifigkeit hoch, das Material war
jedoch verhältnismäßig spröde und wies ein
eine schwache Elastizität
auf, und wenn eine gewisse Druckhöhe beim Versuch, einen guten
elektrischen Kontakt zu erreichen, überschritten wurde, wurde die
Struktur leicht zerbrochen und die Leitfähigkeit und Luftdurchlässigkeit
wurden schwächer. Außerdem war
die Luftdurchlässigkeit
in Oberflächenrichtung
nicht gut, obgleich die Struktur des Kohlepapiers in der Richtung
der Dicke eine gute Luftdurchlässigkeit
aufwies und aus diesem Grunde konnte keine gute Gasdiffusion in
Oberflächenrichtung
erwartet werden. Folglich war die Gasdiffusion durch die rippenförmigen,
die Gaskanäle
im Brennstoffzellen-Separator gebildeten bildenden Vorsprünge blockiert
und die Zellenleistungsfähigkeit
wurde folglich geschwächt.
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Ein
Kohlenstofffasergewebe kann jedoch anderseits gefaltet werden ohne
die oben erwähnte
mechanische Zerbrechlichkeit aufzuweisen und es ist in Abhängigkeit
von der Faserstruktur und der Art wie das Material gefaltet worden
ist, möglich,
Elastizität
in Richtung der Dicke zu erreichen. Ein Kohlenstofffasergewebe weist
jedoch einen unstabilen elektrischen Kontakt d.h. Widerstand auf
da die Fasern nicht befestigt sind und es besteht außerdem die
Gefahr, dass eine zu starke Faltung einen Verlust der Kontaktform
mit dem Elektrolyten und der Katalysatorelektrode zur Folge hat.
Angesichts dieser Tatsache ist vorgeschlagen worden, dass die aus
Fluorharz und Kohleschwarz bestehende Mischung vollständig in
den Hohlräumen
des Kohlenstofffasergewebes, wenn ein herkömmliches Kohlenstofffasergewebe
benutzt wird, komprimiert wird, wie es in dem US-Patent 4647539
und der offen gelegten japanischen Patentanmeldung 58-165254 beschrieben wird.
Dieses Verfahren erlaubt in der Tat einen gewissen Steifigkeitsgrad
und eine stabile Leitfähigkeit, aber
da die Hohlräume
mit Fluorharz und Kohleschwarz, die eine geringe Gasdurchlässigkeit
aufweisen, komprimiert gefüllt
sind, ist die Gasdiffusion in Oberflächenrichtung besonders schlecht
und so geht der durch die Benutzung eines Kohlenstofffasergewebes
erlangte Vorteil wieder verloren.
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Diese
Gasdiffusionsschichten/Kollektoren sind zusammen mit Brennstoffzellen,
die eine elektrolytische Lösung
benutzen, und insbesondere Phosphorsäure-Brennstoffzellen untersucht
worden. Die Materialien müssen
deshalb nicht nur als Gasdiffusionsschicht sondern auch als Elektrode
funktionieren, und es sind deshalb Materialien vorgeschlagen worden
die einen Katalysator in ihrer Struktur aufweisen. Deshalb sind
diese Materialien nicht für
eine Benutzung in festen Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen die keine elektrolytische
Lösung
benutzen, und so nicht notwendigerweise eine optimale Struktur für Gasdiffusionsschichten/Kollektoren
aufweisen, studiert worden.
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Die
Erfinder erhielten bei der vorliegenden Erfindung als Ergebnis der
Untersuchung eine/einen Gasdiffusionsschicht/Kollektor die/der leicht
in großer
Menge hergestellt und die/der optimal in einer unkonventionellen
Brennstoffzelle benutzt werden kann, bei der ein fester Polymerelektrolyt
benutzt wird, und bei der eine Katalysatorschicht vorzeitig mit einer
festen Elektrolytmembran verbunden wird, das heißt bei der die oben erwähnte Membranelektrodenverbindung
(2) oder (3) benutzt wird.
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ZUSAMMENFASSUNG
DER ERFINDUNG
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Nach
einem ersten Aspekt der Erfindung wird eine Brennstoffzelle mit
festem Polymerelektrolyten bereitgestellt, umfassend eine Gasdiffusionsschicht,
einem festen Polymerelektrolyten und eine an den festen Polymerelektrolyten
angrenzende Katalysatorschicht wobei die Gasdiffusionsschicht ein Kohlenstofffasergewebe
umfasst, das eine Oberfläche
und eine Beschichtung aus Fluorharz enthaltendem Kohlenschwarz auf
besagter Oberfläche
aufweist, worin das besagte Kohlenstofffasergewebe in der Brennstoffzelle
mit festem Polymerelektrolyten angeordnet ist so dass besagte Beschichtung
an die besagte Katalysatorschicht in der Brennstoffzelle mit festem
Polymerelektrolyten angrenzt.
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Da
der Elektrolyt in einer festen Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
fest ist, braucht die Elektrode entlang dem elektrischen Kontakt
nicht steif zu sein so lange der elektrische Kontakt aufrechterhalten bleibt,
wenn die Brennstoffzelle eine Membranelektrodenverbindung der oben
beschriebenen Art (2) oder (3) aufweist, und es ist im Augenblick
wichtiger, dass die Gasdiffusionsschicht rippenförmige Vorsprünge und
eine gute Drainage des Produktwassers und Befeuchtungswassers, das
dazu dient, eine gute Gasdiffusion und Ionenleitfähigkeit
auf der ganzen Oberfläche
sicherzustellen, aufweist. Angesichts dieser Tatsachen konzentriert
sich die vorliegende Erfindung auf Kohlenstofffasergewebe, das als
wesentliches Merkmal eine gute Gasdiffusion in Oberflächenrichtung
aufweist, mechanisch faltbar und widerstandsfähig gegenüber Kompression ist, wodurch
ein guter elektrischer Kontakt bei der benutzten Brennstoffzelle
sichergestellt wird und das führte
die Erfinder dazu, die vorliegende Erfindung zu vervollkommnen.
Die vorliegende Erfindung stellt insbesondere Folgendes zur Verfügung:
eine
Gasdiffusionsschicht für
eine Brennstoffzelle mit einem festen Polymerelektrolyt und eine
an den festen Polymerelektrolyten angrenzende Katalysatorschicht,
wobei die Gasdiffusionsschicht ein Kohlenstofffasergewebe umfasst,
das eine Oberfläche
und eine Beschichtung aus Fluorharz (wie Polytetrafluorethylen)
enthaltendem Kohlenschwarz auf besagter Oberfläche aufweist, worin das besagte
Kohlenstofffasergewebe in der Brennstoffzelle mit festem Polymerelektrolyten
angeordnet ist so dass besagte Beschichtung an die besagte Katalysatorschicht
in der Brennstoffzelle mit festem Polymerelektrolyten angrenzt.
Bevorzugt durchdringt die besagte Beschichtung das Kohlenstofffasergewebe
um nicht mehr als die halbe Dicke. Bevorzugter durchdringt die besagte Beschichtung
das Kohlenstofffasergewebe um nicht mehr als ein Drittel der Dicke.
Das Kohlenstofffasergewebe kann mit einem Wasser abweisenden Fluorharz
(wie Polytetrafluorethylen) oder einer Mischung aus Fluorharz und
Kohlenschwarz vorbehandelt werden, um den Wasserabstoßeffekt
zu verbessern.
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In
einem anderen Aspekt, stellt die Erfindung eine Brennstoffzelle
mit einem festen Polymerelektrolyt umfassend einen festen Polymerelektrolyten
mit ersten und zweiten Oberflächen,
eine Katalysatorschicht, die auf jeder der ersten und zweiten Oberflächen angeordnet
ist und die Gasdiffusionsschicht der Erfindung, die an die besagte
Katalysatorschicht angrenzend auf jeder der ersten und zweiten Oberflächen angeordnet
ist, bereit.
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KURZE BESCHREIBUNG
DER ZEICHNUNGEN
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Die 1 ist
ein Schema, das auf einem Querschnittsschliffbild basiert, das die
Struktur eines Kohlenstofffasergewebes darstellt, das eine Oberflächenschicht
aufweist, die die Gasdiffusionsschicht des praktischen Beispiels
ist;
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die 2 stellt
eine aus einer einzigen Zelle bestehende Brennstoffzelle mit einem
festen Polymerelektrolyten dar, die eine Gasdiffusionsschicht enthält;
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die 3 zeigt
die Ergebnisse der Leistungstests für die aus einer einzigen Zelle
bestehende Brennstoffzelle mit einem festen Polymerelektrolyten
in den praktischen Beispielen 1 bis 4; und
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die 4 zeigt
die Ergebnisse der Leistungstests für die aus einer einzigen Zelle
bestehende Brennstoffzelle mit einem festen Polymerelektrolyten
in dem praktischen Beispiel 2 und dem Vergleichsbeispiel 5.
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AUSFÜHRLICHE
BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
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Der
Ausdruck „Kohlenstofffasergewebe„ bezeichnet
ein Produkt, bei dem Kohlenstoffgarn gewoben ist. Die Kohlenstofffasergarne
können
lange Fasern sein, bei denen das Produkt in Form von Garnen oder
etwas ähnlichem
gebündelt
ist, aber die Benutzung so genannter gesponnener Garne, bei denen diese
Fasern verdrillt sind, ist ideal. Dieses Material muss nicht notwendigerweise
ein Produkt gewobener Kohlenstofffasern sein, und kann auch Vorläuferfasern
umfassen, die karbonisiert sein können oder können die [Vorläuferfasern]
sein, die gewoben und dann karbonisiert worden sind. Ein Beispiel
für Kunststofffasergewebe
ist „AvCarb®„ von der
US-Firma Textron Speciality Materials, es können jedoch auch andere Materialien
benutzt werden. Es gibt keine besonderen Einschränkungen, wie dieses Gewebe gewoben
oder gestrickt wird, oder bezüglich
die Struktur des Garns und so weiter. Vom Standpunkt der oben erwähnten Gasdiffusion,
der Leitfähigkeit und ähnlichem
gesehen, sollte die Dicke des Gewebes zwischen 0,1 und 1 mm betragen
.
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Die
aus Fluorharz und Kohlenstoffschwarz bestehende Schicht, die auf
der Oberfläche
des Kohlenstofffasergewebes gebildet ist, verhindert die Überflutung
der Katalysatorschicht durch das Produktwasser oder das Feuchtigkeitswasser
während des
Betriebs der Brennstoffzelle, liefert und entfernt schnell das Reaktionsgas, überträgt wirksam
die erzeugte Elektrizität
zum Kohlenstofffasergewebe (das auch als Kollektor wirkt), und dient
als Pufferschicht, die verhindert dass die Kohlenstofffasern des
Kohlenstofffasergewebes die Katalysatorschicht oder die feste Polymerelektrolytmembran
durchstechen oder durchbrechen, und deshalb eine poröse Schicht
sein muss die Wasser abstoßend
und elektrisch leitend ist und eine ziemlich glatte Oberfläche aufweist.
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Ein
wichtiger Punkt in der vorliegenden Erfindung ist, dass diese Schicht
nicht mehr als die Hälfte und
bevorzugt nicht mehr als ein Drittel der Dicke des Kohlenstofffasergewebes
durchdringt. Wenn sie weiter eindringt, blockiert es die Hohlräume, die
als Gaskanal in der Oberflächenrichtung
des Kohlenstofffasergewebes dienen und dort wird eine entsprechende
Abnahme der Gasdiffusionsleistung stattfinden. Dort wird natürlich auch
eine Abnahme der Gasdiffusionsleistung stattfinden, wenn diese Schicht
selber zu dick ist. Vom Standpunkt der Gasdiffusion und der Leitfähigkeit
her gesehen, wird es für
diese Schicht vorgezogen, dass sie so dünn wie möglich ist, aber was die Sicherstellung
des elektrischen Kontakts mit der Katalysatorschicht und die Sicherstellung
dass die Schicht als Pufferschicht funktioniert, angeht, ist ein
Bereich zwischen 5 und 100 μm
vorgezogen, wobei ein Bereich zwischen 10 und 40 μm besser
wäre.
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Die
Schicht kann wie folgt gebildet werden. Eine Mischung aus Kohleschwarz
und einem Fluorharz (ein Wasser abstoßendes Bindemittel) wird in Form
einer Paste unter Benutzung von Wasser als Dispersionsmittel hergestellt,
und danach wird diese Paste benutzt, eine Ablösefolie zu beschichten (wie ein
Fluorharz), und das oben erwähnte
Kohlenstofffasergewebe wird auf dessen Oberfläche angeordnet und erhitzt,
wodurch das Aggregat vollständig
geformt wird und danach wird der Film abgepellt. Alternativ kann
ein Kohlenstofffasergewebe, das eine Wasserabstoßbehandlung erfahren hat, so
dass die oben erwähnte
Paste nicht in das Kohlenstofffasergewebe eindringt, direkt aufgetragen
und getrocknet wird, und das Material wird danach hitzebearbeitet, wodurch
die gewünschte
Schicht auf der Oberfläche des
besagten Gewebes gebildet wird. Die Wasserabstoßbehandlung kann hier unter
Benutzung von Fluorharz oder etwas anderem durchgeführt werden, wie
z.B. einem Wasser abstoßenden
Harz, oder einem gewöhnlichen
Wasserabstoßmittel,
oder einer Mischung davon mit Kohlenschwarz (als leitendes Material
benutzt), oder etwas ähnlichem,
aber die aufgetragene Menge muss gering genug gehalten werden, damit
die Hohlräume
zwischen den Kohlenstofffasern nicht blockiert werden, Da diese
Behandlung die Knoten zwischen den Fasern in dem Gewebe in einem
gewissen Ausmaß fixieren,
darf die Steifigkeit des Gewebes erhöht werden. Es ist auch möglich, eine
Folie aus Fluorharz und Kohleschwarz zu formen und dann mit einem
Kohlenstofffasergewebe zu verbinden.
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Ohne
Rücksicht
auf das eingesetzte Verfahren sind die Mischungsproportionen (Gewichtsverhältnis) von
Fluorharz und Kohleschwarz, die die aus Fluorharz und Kohleschwarz
zusammengesetzte Schicht ausmachen, auf zwischen 10:90 und 60:40, und
bevorzugt auf zwischen 20:80 und 50:50 eingestellt. Wenn die Fluorharzmenge
kleiner als das ist, wird der erforderliche Wasserabstoßeffekt
nicht erreicht, die Hohlräume
werden von dem Produktwasser und ähnlichem blockiert und die
Gasdiffusion wird behindert. Wenn die Kohlenschwarzmenge kleiner als
das ist, wird keine ausreichende Leitfähigkeit erreicht und der Hohlraumprozentsatz
wird auch abnehmen, was in Wechselwirkung mit der Gasdiffusion steht.
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Der
Ausdruck „Fluorharz„ bezeichnet
ein Harz wie PTFE, PFA, FEP und ETFE, das Wasser abstoßend ist
und Fluor in seiner Struktur enthält. Unterdessen kann jedes
beliebige Material, solange es aus Kohlenstoff besteht und leitfähig ist,
wie Kohlenschwarz einschließlich
Graphit benutzt werden. Kohlenschwarz kann aus Kohlenstoffstapelfasern
bestehen oder eine Mischung davon sein.
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Das
Gasdiffusionsmaterial der vorliegenden Erfindung wird in Brennstoffzellen
benutzt, die einen festen Polymerelektrolyten benutzen der eine
einstückig
hergestellte Katalysatorschicht aufweist, und im folgenden werden
typische Beispiele dieses festen Polymerelektrolyten der eine einstückig hergestellte Katalysatorschicht
aufweist aufgeführt,
obwohl auch andere Arten möglich
sind.
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Eine
pastöse
oder tintenähnliche
Flüssigkeit, die
durch Mischen einer PTFE-Dispersion mit einer Katalysatorsubstanz,
oder durch Mischen einer festen Polymerelektrolytharz-Lösung, oder
einer Harzlösung
oder einer Vorläufersubstanz
davon mit einer Katalysatorsubstanz erhalten wurde, wird direkt
auf einer festen Polymerelektrolytmembran aufgetragen und dieser
Belag wird getrocknet, erhitzt und geformt oder wird außerdem durch
Heißpressen
geformt (2);
eine pastöse
oder tintenähnliche
Flüssigkeit,
die durch Mischen einer PTFE-Dispersion mit einer Katalysatorsubstanz,
oder durch Mischen einer festen Polymerelektrolytharz-Lösung, oder
einer Harzlösung oder
einer Vorläufersubstanz
davon mit einer Katalysatorsubstanz erhalten wurde, wird auf einer
Ablösefolie,
wie einer PTFE-Folie aufgetragen und dieser Belag wird getrocknet
und erhitzt und die so erzeugte Katalysatorschicht wird durch Heißpressen
oder etwas ähnlichem
mit der festen Polymerelektrolytmembran verbunden und die Ablösefolie
wird anschließend
abgepellt (3); oder
eine Membranelektrodenverbindung aus einem
festen Polymerelektrolyten wird durch ein den oben verwandten Verfahren
hergestellt.
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Ein
vorteilhaftes Beispiel wird in der japanischen offen gelegten Patentanmeldung
8-162132 beschrieben. Das ist insbesondere eine Membranelektrodenverbindung
aus einem festen Polymerelektrolyten, die dadurch gekennzeichnet
ist, das ein aus einem gezogenen porösen Polytetrafluorethylen und einem
makromolekularen Elektrolytharz bestehender fester Polymerelektrolyt,
der in den Poren davon enthalten ist, einstückig auf der Oberfläche einer
Elektrode, oder einer Elektrode/festen Polymerelektrolyt/Elektrodenverbindung,
bei welchen die Elektroden einstückig
auf beiden Seiten eines festen Polymerelektrolyten gebildet sind,
gebildet ist.
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Die
vorliegende Erfindung wird jetzt mit Hilfe von praktischen Beispielen
beschrieben.
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PRAKTISCHE BEISPIELE
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Bei
allen folgenden praktischen Beispielen umfasst die Membranelektrode
(Katalysatorschicht) Gore SelectTM (20 μm Dicke),
das bei Japan Gore Tex zur Verfügung
steht, mit Perfluorsulfonsäure-Harz imprägniert ist
und als fester Polymerelektrolyt benutzt wird, und ein platinierter
Kohlenstoff im Perfluorsulfonsäure-Harz
(Pt:0,3 mg/cm2), der als Katalysatorschicht
(Elektrode) benutzt wird. Die Gore Select-Membran wurde zwischen
zwei Katalysatorschichten, angeordnet und heißgepreßt, wodurch die Katalysatorschichten
mit beiden Seiten des Gore Selects verbunden wurden, und diese Seiten
wurden als Kathode und Anode benutzt. Die Membran/Elektroden-Einheit
steht bei Japan Gore-Tex unter der Marke PRIMEATM zur
Verfügung.
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PRAKTISCHES BEISPIEL 1
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Das
hier benutzte Kohlenstofffasergewebe hatte eine Dicke von ungefähr 40 Mikron
(AvCarb®) und
wurde in einer ebenen Webebindung unter Benutzung von 45 gebündelten
Garnen mit einem Durchmesser von 7,5 Mikron gewoben. Eine Dispersion
für die
Wasserabstoßbehandlung
des Gewebes wurde dadurch hergestellt dass 50g Kohlenschwarz gründlich gemischt
werden (Acethylenschwarz, verfügbar
bei Denkikagakukogyo Kabuskikikaisha unter der Marke „Denka
Black") und 25g
(Harzkomponente) einer PTFE-Dispersion (55% Feststoffe, verfügbar bei
Daikin Industries, Ltd. unter der Marke „D-1") mit 1L Wasser, zu dem ungefähr 5 Gew.
% nicht ionisches Netzmittel (verfügbar bei Union Carbid Corp. unter
der Marke „Triton
X-100„ hinzugefügt wurden, und
das oben erwähnte
Kohlenstofffasergewebe wurde in diese Dispersion eingetaucht. Die überschüssige Flüssigkeit
wurde aus dem Kohlenstofffasergewebe ausgequetscht indem das Gewebe
mit Gummirollen gewalzt wurde. Dann wurde das Gewebe luftgetrocknet
und anschließend
während
30 Minuten bei 370°C
erhitzt, um das PTFE zu schmelzen, wodurch das Kohlenschwarz und
die Kohlenstofffasern fixiert und gleichzeitig das Netzmittel zersetzt und
entfernt wurde, und dadurch wurde ein wasserabstoßendes Kohlenstofffasergewebe
erzeugt.
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Anschließend wurden
15g desselben Kohlenschwarzes und 7g derselben (Harzkomponente) PTFE-Dispersion zu 100g
Wasser, das wiederum dieselbe Menge nicht ionisches Netzmittel enthielt, hinzugefügt, und
diese Komponente wurden gründlich
dispergiert, um eine Dispersion zu erhalten. Diese Dispersion wurde
auf die zuvor hergestellte wasserabstoßende Kohlenstofffaser geträufelt, und nachdem
festgestellt wurde, dass die Dispersion nicht in das Gewebe sickert,
wurde eine dünne Schicht
auf die Oberfläche
des wasserabstoßenden Kohlenstofffasergewebes
aufgetragen. Das Produkt wurde 150°C warmer Luft ausgesetzt, um
das Wasser zu entfernen, und dieses Produkt wurde während 40
Minuten bei 370°C
wärmebehandelt
und dadurch wurde eine aus PTFE und Kohlenschwarz bestehende wasserabstoßende poröse leitende
Schicht auf der Oberfläche
des Kohlenstofffasergewebes und das Gasdiffusionsschichtmaterial
des praktischen Beispiels der vorliegenden Erfindung erzeugt.
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Aus
einem Querschnittsdünnschliff
(× 100) der
Gasdiffusionsschicht in diesem praktischen Beispiel der vorliegenden
Erfindung wurde bestätigt, dass
die aus PTFE und Kohlenschwarz bestehende Schicht 1 nur
leicht in das aus den Kettengarnen 2a und den Schussgarnen 2b bestehende
Kohlenstofffasergewebe eindrang, wobei es nicht in mehr als ein Drittel
des Kohlenstofffasergewebes eindrang. Die 1 ist ein
auf dem Querschnittsdünnschliff
beruhendes Schema. Das Ausmaß mit
dem die aus PTFE und Kohlenschwarz bestehende Schicht in das Kohlenstofffasergewebe
eindringt kann durch die Auswahl der Bedingungen der Wasserabstoßbehandlung
des Kohlenstofffasergewebes und so weiter eingestellt werden.
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Als
nächstes
wurde eine einzellige Brennstoffzelle mit einem festen Polymerelektrolyten,
die die Gasdiffusionsschicht der vorliegenden Erfindung enthält, wie
es auf der 2 gezeigt wird, unter Benutzung
der oben erwähnten
Verbindung (Gasdiffusionsschicht/Kollektor) zusammengebaut, umfassend eine
Katalysatorschicht, die mit beiden Seiten des Gore Select verbunden
wurde, und es wurde der folgende Leistungstest ausgeführt, von
denen die Ergebnisse auf der 3 (1) angegeben
sind.
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Auf
der 2 wurde die/der oben erwähnte Gasdiffusionsschicht/Kollektor 14 auf
beiden Seiten einer Membran-/Elektrodenverbindung 11 angeordnet,
in die die Katalysatorschichten 11a und 11b integriert
waren, und das wurde zwischen den Separatoren 12 angeordnet
und eine einzellige Brennstoffzelle mit einem festen Polymerelektrolyten
wurde entsprechend den konventionellen Montagetechniken zusammengebaut.
Die/der Gasdiffusionsschicht/Kollektor 14 verfügte über die
Wasser abstoßende
leitende Schicht 14b auf der Innenseite und das Kohlenstofffasergewebe 4a auf
der Außenseite.
In den Separatoren 12 bildeten sich Gaskanäle. Nummer 13 stellt
eine Dichtung dar.
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Es
wurde ein Leistungstest unter Benutzung dieser Zelle ausgeführt, was
mit einer Zelltemperatur von 70°C,
einer Anoden-/Kathodengasbefeuchtungstemperatur von 70°C und einem
Gasdruck mit Atmosphärendruck
und unter Benutzung von Wasserstoff und Luft als Gas durchgeführt wurde.
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VERGLEICHSBEISPIEL 1
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Dieses
Beispiel war das gleiche wie das praktische Beispiel 1, außer dass
das Kohlepapier, das eine Dicke von 180 Mikron aufweist und das
einer Wasserabstoßbehandlung
ausgesetzt wurde, als Gasdiffusionsschicht benutzt wurde. Die so
erhaltene Einzelzelle wurde untersucht und die Ergebnisse werden
auf der 3 (2) angegeben.
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VERGLEICHSBEISPIEL 2
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Dieses
Beispiel war das gleiche wie das praktische Beispiel 1, außer dass
das im praktischen Beispiel 1 Wasser abstoßende Kohlenstofffasergewebe
als Gasdiffusionsschicht benutzt wurde, ohne dass man zuerst über eine
Schicht verfügte,
die aus Fluorharz und Kohlenschwarz zusammengesetzt war, die auf
ihrer Oberfläche
gebildet waren. Die so erhaltene Einzelzelle wurde untersucht und
die Ergebnisse werden auf der 3 (3) angegeben.
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VERGLEICHSBEISPIEL 3
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Im
Unterschied zur Benutzung von wasserabstoßbehandeltem Kohlenpapier anstatt
von Kohlenstofffasergewebe, wurde eine Gasdiffusionsschicht auf
die gleiche Weise wie im praktischen Beispiel 1 hergestellt. Die
so erhaltene Einzelzelle wurde untersucht und die Ergebnisse werden
auf der 3 (4) angegeben.
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VERGLEICHSBEISPIEL 4
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Ein
im Handel verfügbares
Gasdiffusionsschichtmaterial (ELAT®, von
der US-Firma E-TEK hergestellt), das eine Struktur mit einem Wasser
abstoßenden
leitenden Material aufweist, in der ein Kohlenstofffasergewebe in
der Richtung seiner Dicke gepackt war, wurde als Gasdiffusionsschicht
im praktischen Beispiel 1 benutzt. Die so erhaltene Einzelzelle
wurde untersucht und die Ergebnisse werden auf der 3 (5) angegeben.
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PRAKTISCHES BEISPIEL 2
UND VERGLEICHSBEISPIEL 5
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Die
im praktischen Beispiel 1 und dem Vergleichsbeispiel 4 ausgeführten Einzelzellenuntersuchungen
wurden ausgewertet, indem die Benutzungsrate des Reaktionsgases
(Bedingungen A: 50% Wasserstoffbenutzungsrate, 30% Luftbenutzungsrate,
Bedingungen B: 80% Wasserstoffbenutzungsrate, 50% Luftbenutzungsrate)
und die so erhaltenen Ergebnisse (praktisches Beispiel 2 und Vergleichsbeispiel
5) werden auf der 4 jeweils als (1)-a, (1)-b, (2)-a und (2)-b gezeigt.
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Aus
diesen Ergebnissen kann abgeleitet werden, dass, wenn das Zellpotential
0,6 V war, die Leistung nur um ungefähr um 10% für das Produkt der vorliegenden
Erfindung sogar bei hoher Gasbenutzungsrate abgenommen hat, während die
Leistung auf fast 50% für
das Gasdiffusionsschichtmaterial des Vergleichsbeispiels 4 abgenommen
hat. In anderen Worten wurde die gute Gasdiffusionsfähigkeit
des Produkts der vorliegenden Erfindung bestätigt.
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Die
vorliegende Erfindung stellt ein Gasdiffusionsschichtmaterial bereit
für eine
Brennstoffzelle mit festem Polymerelektrolyten bereit, das eine
gute Gasdiffusion in Oberflächenrichtung
aufweist, mechanisch faltbar ist, und widerstandsfähig gegenüber Druck
ist, die also aus diesen Gründen
einen guten elektrischen Kontakt gewährleistet.