DE4324738C2 - Verwendung von Gold-Palladiumlegierungen für Dentalgußteile - Google Patents
Verwendung von Gold-Palladiumlegierungen für DentalgußteileInfo
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Description
Die Erfindung betrifft die Verwendung von
hochgoldhaltigen Gold-Palladiumlegierungen für mit
Keramik verblendete und unverblendete Dentalgußteile.
Festsitzender und herausnehmbarer Zahnersatz wird
häufig aus korrosionsbeständigen biokompatiblen
Edelmetallegierungen hergestellt, wobei das gegossene
Objekt anschließend oft mit Dentalkeramik verblendet
wird, um ein dem natürlichen Zahn entsprechendes
Aussehen zu erzielen. Die Eignung von Legierungen für
diesen Zweck ist an eine Reihe von Eigenschaften
geknüpft, die auf die Dentalkeramik abgestimmt sein
müssen, wie thermischer Ausdehnungskoeffizient.
Schmelzintervall und Haftung zwischen Keramik und
Legierung. Grundvoraussetzung ist auch eine gute
Korrosionsbeständigkeit und eine ausreichende
Festigkeit, um die Belastungen beim Kauvorgang zu
ertragen. Nach ihrer mechanischen Belastbarkeit werden
Dentallegierungen in verschiedenen Klassen von Typ 1
bis 4 eingeteilt. Die höchste Festigkeit und damit die
breiteste Indikation besitzen Typ 4-Legierungen.
Hochgoldhaltige Edelmetallegierungen sind die
traditionellen Legierungssysteme, die für diesen Zweck
eingesetzt werden.
Sie haben sich seit vielen Jahren klinisch bewährt. In
der Korrosionsbeständigkeit und Biokompatibilität sind
diese Legierungen nach wie vor unerreicht. Die
zahlreichen, oben erwähnten Anforderungen, die an
diese Legierungen gestellt werden, konnten bisher aber
nur mit in aller Regel sehr kompliziert aufgebauten
Legierungssystemen erfüllt werden.
Die hochgoldhaltigen Aufbrennlegierungen sind
charakterisiert durch einen Goldgehalt ab ca.
70 Gew.-%. Zur Steigerung der Hochtemperaturstabilität
während des Keramikbrandes ist in der Regel Palladium
und Platin zulegiert. Da Platin das Schmelzintervall
einer Goldlegierung wesentlich stärker aufweitet als
Palladium, lassen sich besonders hochtemperaturstabile
Legierungen speziell durch Palladium als
Legierungselement erhalten. Solche Legierungen
besitzen in der Regel Palladiumgehalte von mindestens
6 Gew.-%. Zur Erhöhung der Härte und der mechanischen
Festigkeit sind eine Reihe verschiedener
Nichtedelmetalle zulegiert. Weitere Elemente werden
zulegiert, um die Feinabstimmung weiterer
zahntechnisch relevanter Daten, wie thermischer
Ausdehnungskoeffizient, Keramikhaftung, Oxidfarbe oder
ausreichende Duktilität bei hoher Temperatur zu
gewährleisten. Gebräuchliche weitere
Legierungselemente sind daher Silber, Kupfer, Indium,
Zink, Zinn, Eisen und Gallium. Bekannt ist, daß eine
Reihe dieser Elemente auch wieder unerwünschte
Eigenschaften haben kann, so daß versucht wird,
diese zu vermeiden oder nur in geringer Menge
einzusetzen. Beispielsweise kann Silber zu
Grünverfärbung bei empfindlichen Keramiken führen und
Kupfer kann speziell beim Auftreten von
Spaltkorrosionseffekten zu Verfärbungen führen.
Bekannte hochgoldhaltige Dentallegierungen enthalten
meist zwei oder mehr Unedelmetallegierungselemente, um
alle für einen Zahnersatz notwendigen
Legierungseigenschaften einzustellen.
In der US-PS 3.716.356 wird eine hochgoldhaltige
Dentallegierung beschrieben, die 5,5 bis 40 Gew.-%
Palladium und 0,03 bis 1,0 Gew.-% Rhenium enthält.
Außerdem können noch bis zu 10 Gew.-% Platin, bis zu
2 Gew.-% Silber, bis zu 1 Gew.-% Eisen, bis zu 1,5 Gew.-%
Zink, bis zu 2 Gew.-% Zinn und bis zu 1 Gew.-% Indium
anwesend sein. Härtewerte sind für diese Legierungen
nicht angegeben, doch erreichen sie die Härte von
Typ 4-Legierungen nur bei Anwesenheit weiterer
Unedelmetallbestandteile, über deren toxische
Wirkungen noch wenig bekannt ist.
Hochgoldhaltige Dentallegierungen gemäß
DE-OS 30 19 276 enthalten neben Palladium bis zu
10 Gew.-% Indium und außerdem Ruthenium und Zinn, um
ausreichende Härtewerte zu erzielen.
Die DE-PS 24 24 575 beschreibt hochgoldhaltige
Dentallegierungen, die 5 bis 15 Gew.-% Platin, 0,1 bis
2 Gew.-% Indium.
0,05 bis 0,5 Gew.-% Iridium und 0,5 bis 3 Gew.-% Rhodium
enthält. Diese Legierungen sind palladiumfrei.
Die in der Praxis verwendeten hochgoldhaltigen
Dentallegierungen von Typ 4 enthalten alle zwei oder
mehr Unedelmetallkomponenten, um entsprechende
Härtewerte zu erreichen.
Im Zuge eines allgemein gestiegenen
Gesundheitsbewußtseins und einer generell zu
beobachtenden höheren Anfälligkeit gegenüber Allergien
und Unverträglichkeiten bei den Menschen der modernen
Industriestaaten ist auch die Biokompatibilität von
Dentallegierungen verstärkt in die Diskussion geraten.
Bisherige Untersuchungen zeigen, daß Art und Menge der
durch Korrosionsvorgänge in Lösung gehenden
Bestandteile einer Legierung für die Biokompatibilität
entscheidend sind. Die Ursachen der Korrosion und die
möglichen Wirkungen der Korrosionsprodukte auf den
Organismus sind dabei sehr komplexer Natur.
Untersuchungen deuten darauf hin, daß speziell die
während des Keramikbrandes auftretende thermische
Belastung und Oxidation der Aufbrennlegierungen ein
wesentlicher Faktor ist, der die
Korrosionsbeständigkeit der Legierungen herabsetzt.
Anzustreben ist generell ein möglichst hoher
Edelmetallanteil für gute Korrosionsbeständigkeit und
eine möglichst geringe Anzahl der
Legierungskomponenten, speziell der Nichtedelmetalle,
um dadurch die Wahrscheinlichkeit einer allergischen
Reaktion auf eine bestimmte Komponente so gering wie
möglich zu halten. Selbstverständlich sollten nur
Elemente Verwendung finden, von denen keinerlei
toxische Wirkungen bekannt sind.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung,
hochgoldhaltige Gold-Palladiumlegierungen für mit
Keramik verblendete und unverblendete Dentalgußteile
zu entwickeln, die zur Erzielung einer für Typ
4-Legierungen notwendigen Härte nur ein einziges, in
seiner toxischen Wirkung bekanntes Unedelmetall
benötigen. Außerdem sollten diese Legierungen eine
bessere Korrosionsbeständigkeit aufweisen als die
bisherigen Legierungen und alle sonstigen für
Aufbrennlegierungen notwendigen Eigenschaften
besitzen, wie Festigkeit, Duktilität,
Wärmeausdehnungskoeffizient, Keramikhaftung und
Hochtemperaturstabilität.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß
man Legierungen verwendet, die 6 bis 25 Gew.-%
Palladium, 0 bis 12 Gew.-% Platin, 0 bis 2 Gew.-%
Iridium, Rhodium und/oder Ruthenium und 0,7 bis 5,8
Gew.-% Zinn, Rest Gold, enthalten, wobei
- a) der Zinngehalt bei Platingehalten unter 2 Gew.-% in einem Bereich liegt, der im Palladium-Zinn-Diagramm durch die Punkte A, B, C und D begrenzt ist, mit A = 6 Pd, 1,3 Sn, B = 6 Pd, 2,8 Sn, C = 25 Pd, 5,8 Sn, D = 25 Pd, 2,2 Sn,
- b) der erlaubte Zinngehalt bei Platingehalten oberhalb 2 Gew.-% pro 2 Gew.-% Platingehalt um jeweils 0,12 Gew.-% Zinn erniedrigt wird, und
- c) die Summe der Gehalte von Palladium und Platin 30 Gew.-% nicht überschreitet.
Vorzugsweise verwendet man Legierungen, die 12 bis
25 Gew.-% Palladium, 0 bis 10 Gew.-% Platin und 0 bis
2 Gew.-% Iridium, Rhodium und/oder Ruthenium als
Kornfeiner, 2,1 bis 5,0 Gew.-% Zinn, Rest Gold
enthalten und bei denen der Zinngehalt in einem
Bereich liegt, der im Palladium-Zinn-Diagramm durch
die Punkte A′, B′, C′, und D begrenzt ist, mit A′
12 Pd, 2,1 Sn, B = 12 Pd, 3,0 Sn, C′ = 25 Pd,
5,0 Sn und 0 mit der vorstehenden Bedeutung.
Besonders bewährt haben sich Legierungen, die im
Palladium-Zinn-Diagramm durch Punkte A′, B′, C′′ und D′,
begrenzt werden, mit C′, = 16 Pd, 3,5 Sn, D′′ = 16 Pd,
2,2 Sn, A′ und B′ mit der vorstehenden Bedeutung.
Bewährt haben sich auch Legierungen, die im
Palladium-Zinn-Diagramin durch die Punkte A, B,
C′′′ und D′′′ begrenzt werden, mit C′′′ = 10 Pd, 3,4 Sn
D′′′ = 10 Pd′ 1,5 Sn, A und B mit der vorstehenden Bedeutung, wobei
die Summe von Palladium und Platin 12 Gew.% nicht übersteigen darf.
Überraschenderweise zeigt es sich, daß alle gestellten
Anforderungen an Dentallegierungen erfüllt werden
können von Legierungen, die als einziges Unedelmetall
Zinn enthalten. Diese Legierungen besitzen eine
exzellente Korrosionsbeständigkeit, die deutlich über
der Korrosionsbeständigkeit der heute bekannten
Legierungen liegt. Voraussetzung für diese
Eigenschaften ist, daß der Zinngehalt dieser
Legierungen in definierter Weise an den
Palladiumgehalt angepaßt wird und bei Anwesenheit
von Platin auch
noch in bezug auf den Platingehalt modifiziert wird.
Diese Legierungen besitzen aufgrund der sehr guten
Korrosionsbeständigkeit und der Tatsache, daß die
Unbedenklichkeit des Unedelmetalls Zinn durch seine
vielfältige Verwendung in der Nahrungsmittelindustrie
als Zinngeschirr oder als Weißblech belegt ist, eine
außergewöhnliche Biokompatibilität.
Legierungen dieses Systems bestehen im einfachsten
Fall aus Gold, Palladium und Zinn und können darüber
hinaus noch 0-2%, Iridium, Rhodium und/oder Ruthenium
als Kornfeinungsmittel enthalten. Sehr gute
Korrosionsbeständigkeiten und ausreichende Härten für
Legierungen vom Typ 4 werden erreicht, wenn der
Zinngehalt genau auf den Palladiumgehalt abgestimmt
ist. Und zwar ist umso mehr Zinn nötig, je höher der
Palladiumgehalt der Legierung liegt. Das mögliche
Zinn/Palladiumverhältnis ist in Fig. 1 dargestellt.
Danach sind die zulässigen Zinngehalte beim zulässigen
Palladiumgehalt von 6-25%, durch ein viereckiges Feld
in einem Pd-Sn-Diagramm definiert, dessen Eckpunkte
bei Pd-Gehalten von 6%, bei 1,3 und 2,8% Zinn liegen
und bei Pd-Gehalten von 25% zwischen 2,2 und 5,8%
Zinn.
Die Zulegierung von Platin hat den Vorteil, daß die
Anteile des Unedelmetalls Zinn weiter abgesenkt werden
können. Die Korrosionsbeständigkeit und damit auch die
Biokompatibilität wird dadurch noch weiter verbessert.
Die Zulegierung von Platin ist auf 12% begrenzt,
wobei in der Summe nicht mehr als 30 Gew.-% Palladium
und
Platin in der Legierung enthalten sein sollen. Ab
einem Platin-Gehalt von 2 Gew.-% aufwärts lassen sich
die erforderlichen Zinngehalte im Schnitt um 0,12 Gew.-%
pro 2 Gew.-% Platin reduzieren.
In Tabelle I sind eine Reihe von Legierungen nach
ihrer Zusammensetzung aufgeführt. Die Legierungen 1-6
sind Legierungen, die dem Stand der Technik
entsprechen. Sie enthalten mindestens zwei
Unedelmetalle. Die Legierungen 7-12 stellen
Versuchslegierungen dar, die zwar nur Zinn als
Unedelmetall enthalten, bei denen der Zinngehalt aber
außerhalb des in Fig. 1 skizzierten Bereiches liegt.
Die Legierungen 13-20 entsprechen in ihrer
Zusammensetzung den erfindungsgemäßen Anforderungen
bzgl. Pd-, Sn- und Pt-Gehalt.
In Tabelle 2 sind die Ergebnisse von
Korrosionsuntersuchungen zusammengestellt. Zur
Bestimmung der Korrosionsbeständigkeit wurden
Korrosionsversuche nach dem DIN-Entwurf 13927
durchgeführt. Dazu werden Probekörper für 7 Tage in
einer 0,1m Milchsäure-, 0,1 m Kochsalzlösung bei 370°C
gelagert. Anschließend wird die Korrosionslösung
mittels geeigneter Analyseverfahren qualitativ und
quantitativ auf die freigesetzten Korrosionsprodukte
analysiert. Um Oberflächeneffekte und den Einfluß der
Oxidation auszuschließen, werden die Prüfkörper nach
einem zuvor simulierten Keramikbrand vor dem Einsetzen
in die Korrosionslösung abgeschliffen. In den
durchgeführten Untersuchungen wurden neben diesem
"Standard-Korrosionstest" verschärfte Testbedingungen
zusätzlich gewählt, um gerade den Einfluß der
Oxidation auf das Korrosionsverhalten zu untersuchen.
Dies ist notwendig, da davon auszugehen ist, daß unter
realen Bedingungen nicht der gesamte Zahnersatz nach
dem Keramikbrand so mechanisch nachbearbeitet werden
kann, daß die vorausgehende oxidative Schädigung der
unverblendeten Bereiche komplett entfernt wird. Zur
Simulation dieser Bedingungen wurden ausgewählte
Legierungen sandgestrahlt und oxidiert und ohne
nachfolgende Entfernung der Oxidschicht in die
Korrosionslösung gehängt.
In der Tabelle 2 sind die jeweils analysierten
Konzentrationen der gelösten Legierungsbestandteile
aufgeführt. In der letzten Spalte ist zusätzlich die
Summe der Gesamtionenkonzentration aufgelistet, die
das wesentliche Kriterium im DIN Entwurf 13927
darstellt. Und zwar darf die Summe aller gelösten
Ionen nach 7 Tagen Korrosion nicht den Grenzwert von
100 µg/cm² überschreiten. Die Korrosionsraten der
Elemente, die unterhalb der jeweiligen Nachweisgrenze
liegen, werden in dem Summenwert nicht berücksichtigt.
Die Nachweisgrenze liegt bei 0,13 µg/cm².
Die Ergebnisse belegen, daß die hochgoldhaltigen
Aufbrennlegierungen allesamt Korrosionswerte besitzen,
die weit unter den vorgeschriebenen Grenzwerten
liegen. Es fällt jedoch auf, daß nur bei den
erfindungsgemäßen Legierungen alle analysierten
Elemente unterhalb oder knapp oberhalb der jeweiligen
Nachweisgrenze liegen. Bei den verschärften
Korrosionsbedingungen wird dieser Unterschied zwischen
den Legierungen, die den Stand der Technik darstellen
und den erfindungsgemäßen Legierungen noch deutlicher.
Während die Legierungen nach dem Stand der Technik
einen signifikanten Anstieg in den Korrosionsdaten
aufweisen, zeigen die erfindungsgemäßen Legierungen
auch unter diesen Bedingungen nur sehr geringe
Korrosionsraten. Meist liegen die analysierten
Elemente sogar unter der jeweiligen Nachweisgrenze.
Die herausragende Beständigkeit der erfindungsgemäßen
Legierungen gegenüber Oxidation, die wohl für die gute
Korrosionsbeständigkeit ursächlich ist, wird auch
durch metallographische und thermogravimetrische
Untersuchungen belegt. An metallographischen Schliffen
lassen sich bei den Legierungen nach dem Stand der
Technik ausgeprägte innere Oxidationszonen nachweisen,
während bei den erfindungsgemäßen Legierungen die
Oxidsäume so dünn sind, daß sie im Lichtmikroskop fast
nicht zu erkennen sind. Durch die Oxidation der
Legierungen kommt es zu einer Gewichtszunahme, die
sich thermogravimetrisch bestimmen läßt. Dazu wurden
aus einer Reihe von Legierungen dünne Ringe gegossen,
um dem angreifenden Sauerstoff eine möglichst große
Oberfläche zu bieten. Diese Ringe wurden an einer
Thermowaage hängend mit einer definierten
Aufheizgeschwindigkeit von 30 K/min auf 950°C
aufgeheizt,
auf dieser Temperatur 120 min gehalten und
anschließend wieder mit einer konstanten Abkühlrate
von 30 K/min abgekühlt. Während des Versuches wurde
die Gewichtszunahme kontinuierlich gemessen. In
Tabelle 3 sind die Gesamtgewichtszunahmen, die ein Maß
für die abgelaufene Oxidation darstellen, aufgeführt.
Die erfindungsgemäßen Legierungen (Nr. 14, 15, 17, 19)
zeichnen sich durch die niedrigsten Gewichtszunahmen
aus.
Gewichtszunahmen durch Oxidation | |
Leg.-Nr. | |
Gewichtszunahme (mg/cm²) | |
1 | |
0,58 | |
2 | 0,69 |
3 | 0,38 |
5 | 0,66 |
4 | 0,46 |
14 | 0,29 |
15 | 0,26 |
17 | 0,24 |
19 | 0,21 |
Zur Charakterisierung der Raumtemperaturfestigkeit
sind in Tabelle 4 die Härtewerte nach dem Guß, im
ausgehärteten Zustand und nach der Ofenreise
aufgelistet, sowie die Streckgrenze, die Zugfestigkeit
und die Bruchdehnung. Die Zugproben wurden nach
DIN-Entwurf 13927 wärmebehandelt, so daß ein Gefüge
vorlag, wie es nach dem Keramikbrand existiert.
Die Versuchslegierungen (8, 9, 10) mit Zinngehalten,
die unterhalb des erfindungsgemäßen Bereiches liegen,
zeigen nur geringe Härtewerte und Festigkeiten. Die
Versuchslegierungen (Nr. 7, 11, 12), die zu hohe
Zinngehalte aufweisen, besitzen zwar hohe Härtewerte
und Zugfestigkeiten, aber ihre Duktilität ist zu
gering. Wie metallographische Untersuchungen zeigen,
ist die Ausbildung einer zweiten Phase dafür
verantwortlich.
In Tabelle 5 sind die Messungen zur
Hochtemperaturstabilität der Legierungen
zusammengestellt. Die Hochtemperaturstabilität der
Legierungen während des Keramikbrandes wird durch den
sogenannten "sag resistance" d. h. den Widerstand gegen
die Verformung bei hoher Temperatur aufgrund des
Eigengewichtes, definiert. Zur Bestimmung des "sag
resistance" wurden Probestäbchen der Dimension
50 mm × 3 mm × 1 mm durch Feinguß hergestellt und
mittels Sandstrahlen von Einbettmasse gereinigt. Zur
Simulation des Keramikbrandes wurden die Proben bei
980°C einer 20-minütigen Wärmebehandlung ausgesetzt,
wobei sie horizontal auf zwei Keramikstützen auf der
Flachseite liegend gelagert wurden. Die
Keramikstützen besaßen einen Abstand von 40 mm, so daß
die Möglichkeit bestand, daß sich die Proben unter
ihrem Eigengewicht durchbiegen. Das Ausmaß der
Verbiegung wurde ermittelt, indem die Probestäbchen
vor und nach dem Keramikbrand mittels eines induktiven
Wegeaufnehmersystems vermessen wurden. Der Unterschied
in der Durchbiegung vor und nach dem Keramikbrand
stellt ein Maß für die Hochtemperaturstabilität dar.
Wie aus Tabelle 5 hervorgeht, zeigen die Legierungen
ohne bzw. mit geringen Palladiumgehalten eine starke
Durchbiegung (Leg. Nr. 5 und 6). Legierungen mit
relativ hohen Palladiumgehalten sind wesentlich
hochtemperaturstabiler. Besonders gute
Hochtemperaturstabilitäten zeigen die Legierungen
(Nr. 13, 15 und 17). mit Palladiumgehalten, die über
12% liegen.
Ergebnisse zum "sag resistance test" | |
Leg.-Nr | |
Durchbiegung in µm (Mittelwerte | |
1 | |
98 | |
2 | 420 |
4 | 60 |
5 | 790 |
6 | 880 |
13 | 75 |
15 | 43 |
17 | 38 |
18 | 330 |
19 | 460 |
Legierungen mit Palladiumgehalten unter 12% haben bei
hohen Temperaturen nicht ganz so gute
Festigkeitseigenschaften (Leg. Nr. 18 und 19), diese
Legierungen besitzen aber den Vorteil, daß sie noch
eine gelbe bzw. gelbliche Farbe aufweisen, die aus
ästhetischen Gründen bevorzugt wird.
Claims (4)
1. Verwendung von hochgoldhaltigen
Gold-Palladiumlegierungen, bestehend aus 6 bis 25
Gew.-% Palladium, 0 bis 12 Gew.-% Platin, 0 bis
2 Gew.-% Iridium, Rhodium und/oder Ruthenium und 0,7
bis 5,8 Gew.-% Zinn, Rest Gold, für mit Keramik
verblendete und unverblendete Dentalgußteile, wobei
- a) der Zinngehalt bei Platingehalten unterhalb 2 Gew.-% in einem Bereich liegt, der im Palladium-Zinn-Diagramm durch die Punkte A, B, C und D begrenzt ist, mit A = 6 Pd 1,3 Sn, B = 6 Pd 2,8 Sn, C = 25 Pd 5,8 Sn und D = 25 Pd 2,2 Sn;
- b) der erlaubte Zinngehalt bei Platingehalten oberhalb 2 Gew.-% pro 2 Gew.-% Platingehalt um jeweils 0,12 Gew.-% Zinn erniedrigt wird, und
- c) die Summe der Gehalte von Palladium und Platin
30 Gew.-% nicht überschreitet.
Palladium-Zinn-Diagramm: [Diagramm]
2. Verwendung von hochgoldhaltigen
Gold-Palladiumlegierungen nach Anspruch 1,
bestehend aus 12 bis 25 Gew.-% Palladium
0 bis 10 Gew.-% Platin, 0 bis 2 Gew.-% Iridium, Rhodium
und/oder Ruthenium, 2,1 bis 5,0 Gew.-% Zinn, Rest Gold,
wobei der Zinngehalt in einem Bereich liegt, der im
Palladium-Zinn-Diagramm durch die Punkte A′, B′, C′ und
D begrenzt wird, mit A′ = 12 Pd 2,1 Sn, B′ = 12 Pd 3,0
Sn, C′ = 25 Pd 5,0 Sn und D mit der vorstehenden
Bedeutung, und Platinzusätze die gleiche Absenkung des
Zinngehaltes bewirken wie in Anspruch 1.
3. Verwendung von hochgoldhaltigen Gold-
Palladiumlegierungen nach Anspruch 1 und 2, die im
Palladium-Zinn-Diagramm durch die Punkte A′, B′, C′′ und
D′′ begrenzt werden, mit C′′ = 16 Pd 3,5 Sn, D′′ = 16 Pd
2,2 Sn, A′ und B′ mit der vorstehenden Bedeutung.
4. Verwendung von hochgoldhaltigen Gold
palladiumlegierungen nach Anspruch 1, bestehend aus 6
bis 10 Gew.-% Palladium, 0 bis 6 Gew.-% Platin, 0 bis 2
Gew.-% Iridium, Rhodium und/oder Ruthenium, 1,3 bis 3,4 Gew.-%
Zinn, Rest Gold, wobei der Zinngehalt in einem Bereich
liegt, der im Palladium-Zinn-Diagramm durch die Punkte
A, B, C′′′ und D′′′ begrenzt wird, mit C′′ = 10 Pd 3,4 Sn,
D′′′ = 10 Pd 1,5 Sn, A und B mit der vorstehenden
Bedeutung und die Summe von Palladium und Platin 12
Gew.-% nicht übersteigt.
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