DE4016157A1 - High temp. fuel cell stack - with cells series-connected by separator plates and elastic current collectors - Google Patents
High temp. fuel cell stack - with cells series-connected by separator plates and elastic current collectorsInfo
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Abstract
Description
Hochtemperatur-Brennstoffzellen zur Umwandlung von chemischer Energie in elektrische Energie. Die elektrochemische Energieumwandlung und die hierzu benötigten Vorrichtungen ge winnen dank ihres guten Wirkungsgrades gegenüber anderen Um wandlungsarten an Bedeutung.High temperature fuel cells for converting chemical Energy in electrical energy. The electrochemical Energy conversion and the devices required for this purpose win thanks to their good efficiency compared to others types of change in importance.
Die Erfindung bezieht sich auf die Weiterentwicklung der elek trochemischen Hochtemperatur-Zellen unter Verwendung von kera mischen Feststoffelektrolyten als Ionenleiter, wobei die Zel len weitgehend unabhängig vom verwendeten Brennstoff sein sol len und eine raumsparende Anordnung gewähren sollen.The invention relates to the further development of the elek high temperature trochem cells using kera mix solid electrolytes as ion conductors, the cell len should be largely independent of the fuel used len and should provide a space-saving arrangement.
Insbesondere betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Um wandlung von in einem gasförmigen Brennstoff vorhandener che mischer Energie in elektrische Energie mittels einer Anordnung in Form eines Stapels von in Serie geschalteten, ebenen Hoch temperatur-Brennstoffzellen auf der Basis von Zirkonoxyd als Feststoffelektrolyt mit zwischen benachbarte Brennstoffzellen geschalteten Bauelementen zur elektrischen Stromübertragung.In particular, the invention relates to a device for order conversion of existing in a gaseous fuel mixer energy into electrical energy by means of an arrangement in the form of a stack of flat highs connected in series temperature fuel cells based on zirconium oxide Solid electrolyte with between neighboring fuel cells switched components for electrical power transmission.
Hochtemperatur-Brennstoffzellen mit keramischen Feststoffelek
trolyt sind aus zahlreichen Veröffentlichungen bekannt. Die
eigentlichen Elemente für derartige Zellen können die ver
schiedensten Formen und Abmessungen aufweisen. Um die ohmschen
Spannungsverluste klein zu halten, wird allenthalben versucht,
die Dicke der Elektrolytschicht möglichst niedrig zu halten.
Form und Abmessungen der Elemente richten sich zudem nach der
Forderung der Möglichkeit der elektrischen Serieschaltung
einer Vielzahl von Zellen, um auf die nötige Klemmspannung
zu kommen und die Ströme vergleichsweise niedrig zu halten. Es
gibt Elemente in Form von:
Zylindrischen Röhren (Westinghouse),
Konischen Röhren, ähnlich "Schachtelhalm" (Dornier),
Trapezförmigen Wellen (Argonne),
Kreisförmigen Platten (ZTEK).High-temperature fuel cells with ceramic solid electrolyte are known from numerous publications. The actual elements for such cells can have a wide variety of shapes and dimensions. In order to keep the ohmic voltage losses small, every effort is made to keep the thickness of the electrolyte layer as low as possible. The shape and dimensions of the elements also depend on the requirement of the possibility of series electrical connection of a large number of cells in order to achieve the necessary clamping voltage and to keep the currents comparatively low. There are elements in the form of:
Cylindrical tubes (Westinghouse),
Conical tubes, similar to "horsetail" (Dornier),
Trapezoidal waves (Argonne),
Circular plates (ZTEK).
Bei der Entwicklung von Brennstoffzellen mit keramischen Fest stoffelektrolyt hat man sich bisher fast nur mit der Verbesse rung und Verbilligung der keramischen Bauteile in Form von röhrenförmigen Brennstoffzellen-Elementen befaßt. Über ge eignete Anordnungen zur möglichst optimalen Raumausnutzung und der Erzielung hoher Spannungen durch geeignete, für die Serie schaltung der einzelnen Zellen vorteilhafte Konfiguration finden sich praktisch keine Hinweise.In the development of fuel cells with ceramic hard So far, there has been almost no improvement in the substance electrolyte tion and cheapening of the ceramic components in the form of tubular fuel cell elements. About ge suitable arrangements for the best possible use of space and the achievement of high voltages by suitable, for the series circuit of the individual cells advantageous configuration there are practically no clues.
Zum Stand der Technik werden die nachfolgenden Druckschriften genannt:The following publications become state of the art called:
- - O. Antonsen, W. Baukal und W. Fischer, "Hochtemperatur- Brennstoffbatterie mit keramischem Elektrolyten", Brown Boveri Mitteilungen Januar/Februar 1966, Seiten 21-30,- O. Antonsen, W. Baukal and W. Fischer, "High temperature Fuel battery with ceramic electrolyte ", Brown Boveri Announcements January / February 1966, pages 21-30,
- - US-A 46 92 274,- US-A 46 92 274,
- - US-A 43 95 468,- US-A 43 95 468,
- - W. J. Dollard und W. G. Parker, "An overview of the Westinghouse Electric Corporation solid oxide fuel cell program", Extended Abstracts, Fuel Cell Technology and Applications, International Seminar, Den Haag, Nieder lande, 26. bis 29. Oktober, 1987,- W. J. Dollard and W. G. Parker, "An overview of the Westinghouse Electric Corporation solid oxide fuel cell program ", Extended Abstracts, Fuel Cell Technology and Applications, International Seminar, The Hague, Nieder land, October 26-29, 1987,
- - F. J. Rohr, High-Temperature Fuel Cells, Solid Electroly tes, 1978 by Academic Press, Inc., Seite 431 ff, - F.J. Rohr, High-Temperature Fuel Cells, Solid Electroly tes, 1978 by Academic Press, Inc., page 431 ff,
- - D. C. Fee et al., Monolithic Fuel Cell Development, Ar gonne National Laboratory, Paper presented at the 1986 Fuel Cell Seminar, Oct. 26-29, 1986 Tucson, AZ, U. S. Department of Energy, The University of Chicago.- D.C. Fee et al., Monolithic Fuel Cell Development, Ar gonne National Laboratory, Paper presented at the 1986 Fuel Cell Seminar, Oct. 26-29, 1986 Tucson, AZ, U.S. Department of Energy, The University of Chicago.
Die bekannten, für Brennstoffzellen verwendeten Grundelemente zeichnen sich meistens durch die vergleichsweise komplizierte Geometrie aus, die den Bau von kompakten, raumsparenden Anla gen erschwert. Außerdem ist entsprechend den vorgeschlagenen Formen eine rationelle Fertigung im großtechnischen Maßstab kaum möglich. Insbesondere fehlt eine für eine optimale Serie schaltung der Einzelzellen brauchbare Konfiguration, die sich mit einfachen Fabrikationsmitteln realisieren läßt.The known basic elements used for fuel cells are usually characterized by the comparatively complicated Geometry from the construction of compact, space-saving systems difficult. It is also proposed Form rational production on an industrial scale hardly possible. In particular, one is missing for an optimal series circuit of single cells usable configuration, which can be realized with simple manufacturing means.
Es besteht daher ein großes Bedürfnis nach Weiterentwicklung, Vereinfachung und Rationalisierung des Aufbaus und der Her stellung von Grund-Bauelementen und deren optimale gegensei tige Anordnung basierend auf keramischen Hochtemperatur-Brenn stoffzellen.There is therefore a great need for further development, Simplification and rationalization of the structure and the manufacture provision of basic components and their optimal counterpart arrangement based on ceramic high-temperature firing fabric cells.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Anordnung von Brennstoffzellen auf der Basis eines Hochtemperatur-Feststoff elektrolyten aus stabilisiertem Zirkonoxyd anzugeben, die auf kleinstem Raum die höchstmögliche Leistung erzielt, eine ein wandfreie Serieschaltung einer Vielzahl von Brennstoffzellen und einen guten Stromübergang zwischen benachbarten Zellen bei geringsten Verlusten gewährleistet und ein blockweises Zusam menstellen zu großen Leistungseinheiten ermöglicht. Der Auf bau und die Anordnung der Brennstoffzellen und der übrigen Bauelemente soll eine rationelle großtechnische Herstellung gewährleisten.The invention has for its object an arrangement of Fuel cells based on a high temperature solid Specify stabilized zirconia electrolytes based on smallest space achieves the highest possible performance, one wall-mounted series connection of a variety of fuel cells and a good current transfer between neighboring cells lowest losses guaranteed and a block by block positions to large power units. The up construction and the arrangement of the fuel cells and the rest Components should be a rational large-scale production guarantee.
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß in der eingangs er wähnten Vorrichtung jedes der besagten Bauelemente aus einer zentral angeordneten, elektrisch leitenden, gasdichten ebenen Trennplatte und beidseitig angeordneten, elektrisch leitenden vollelastischen Stromkollektoren mit einer Vielzahl vonKon taktstellen gegenüber der Trennplatte und der benachbarten Elektrode der gegenüberliegenden Brennstoffzelle besteht, wo bei an den Kontaktstellen dank der Elastizität dauernd ein senkrecht zur Plattenebene gerichteter Druck ausgeübt wird, daß ferner am Umfang der Trennplatten und der Brennstoffzel len ebene isolierende Mittel zur Zuführung und Abführung der gasförmigen Medien vorgesehen sind, und daß der gesamte Sta pel durch am Umfang oder außerhalb der Brennstoffzellen und Trennplatten angeordnete elastische Zuganker oder Bügel senk recht zur Plattenebene unter Druck fest zusammengehalten ist.This object is achieved in that in the beginning he mentioned device of each of said components from one centrally located, electrically conductive, gastight levels Separating plate and electrically conductive on both sides fully elastic current collectors with a variety ofcon cycle points opposite the partition plate and the neighboring one Electrode of the opposite fuel cell exists where at the contact points thanks to the elasticity pressure is applied perpendicular to the plate plane, that further on the circumference of the partition plates and the fuel cell len level insulating means for feeding and discharging the gaseous media are provided, and that the entire Sta pel through on the circumference or outside of the fuel cells and Partition plates arranged elastic tie rods or stirrups lower is held tightly together under pressure to the plate level.
Die Erfindung wird anhand der nachfolgenden, durch Figuren näher erläuterten Ausführungsbeispiele beschrieben. Dabei zeigtThe invention is illustrated by the following figures described exemplary embodiments. It shows
Fig. 1 einen Schnitt (Aufriß) durch den grundsätzlichen Aufbau der Folge von Brennstoffzellen und dazwischen geschalteten Bauelementen, Fig. 1 is a sectional view (elevation) of the basic structure of the series of fuel cells, and intervening components,
Fig. 2 einen Schnitt durch lamellenartige Stromkollektoren, Fig. 2 shows a section through lamellar current collectors,
Fig. 3 einen Schnitt durch eine Trennplatte mit beidseiti gen Schüttungen elastisch gebetteter Partikel, Fig. 3 is a section elastically bedded by a partition plate with beidseiti gen packings particles,
Fig. 4 eine auseinandergezogene schematische Darstellung von Brennstoffzellen und dazwischen geschalteten Bauelementen inklusive Führung der gasförmigen Me dien, Fig. 4 serving an exploded schematic diagram of fuel cells and intervening components including guide the gaseous Me,
Fig. 5 eine perspektivische Darstellung eines Stapels von Brennstoffzellen und dazwischen geschaltetgen Bauele menten mit außenliegenden elastischen Zugankern. Fig. 5 is a perspective view of a stack of fuel cells and in between Schaltgen components with external elastic tie rods.
In Fig. 1 ist ein Schnitt (Aufriß) durch den grundsätzlichen Aufbau der Folge von Brennstoffzellen und dazwischen geschal teten Bauelementen dargestellt. 1 ist ein als ebene Platte ausgebildeter keramischer Feststoffelektrolyt auf der Basis von dotiertem, stabilisiertem ZrO2, 2 ist die poröse (positive) Sauerstoffelektrode aus La/Mn-Perowskit und 3 die entsprechende poröse (negative) Brennstoffelektrode eines Ni/ZrO2-Cermet. 4 ist eine aus einem keramischen oder metalli schen Werkstoff bestehende, gasdichte, elektrisch leitende Trennplatte, welche auf der Sauerstoffseite eine leitende oxy dationsbeständige einseitige Oberflächenschicht 5 trägt. Im vorliegenden Fall besteht die Oberflächenschicht 5 aus La/Mn- Perowskit oder aus dotiertem SnO2. 6 ist ein vollelastischer, auf der Sauerstoffseite angeordneter Stromkollektor aus metal lischem, oxydationsbeständigem oder aus keramischem Werkstoff. Im vorliegenden Fall ist der Stromkollektor 6 beispielsweise als Keramikvlies dargestellt. 7 ist der entsprechende vollela stische, auf der Brennstoffseite angeordnete Stromkollektor, welcher im allgemeinen aus einem metallischen Werkstoff be steht. Im vorliegenden Fall ist der Stromkollektor 7 bei spielsweise als Metallwolle dargestellt. 8 sind die für den Stromübergang senkrecht zur Plattenebene zwischen der Trenn platte 4 und den Elektroden 2 und 3 einerseits und den Strom kollektoren 6 und 7 andererseits maßgebenden Kontaktstellen (Druckpunkte). 9 ist ein elektrisch isolierender Distanzrahmen zwischen der Trennplatte 4 einerseits und der jeweils gegen überliegenden Elektrode 2 bzw. 3 andererseits. Zwischen einem Distanzrahmen 9 und den benachbarten Bauelementen ist zusätz lich je eine rahmenförmige elastische Dichtung 10 (zum Bei spiel aus keramischem Werkstoff bestehend) angeordnet. Eine Vielzahl derartiger Brennstoffzellen mit dazwischen geschalte ten Bauelementen ist zu einem stapelförmigen Gebilde zusammen gefaßt. Die in der Fig. 1 dargestellte Folge läßt sich be liebig in vertikaler Richtung erweitern.In Fig. 1 a section (elevation) is shown through the basic structure of the sequence of fuel cells and components connected in between. 1 is a ceramic solid electrolyte formed as a flat plate on the basis of doped, stabilized ZrO 2 , 2 is the porous (positive) oxygen electrode made of La / Mn perovskite and 3 is the corresponding porous (negative) fuel electrode of a Ni / ZrO 2 cermet. 4 is a gas-tight, electrically conductive separating plate consisting of a ceramic or metallic material, which carries a conductive, oxidation-resistant, one-sided surface layer 5 on the oxygen side. In the present case, the surface layer 5 consists of La / Mn perovskite or of doped SnO 2 . 6 is a fully elastic, on the oxygen side arranged current collector made of metallic, oxidation-resistant or ceramic material. In the present case, the current collector 6 is shown, for example, as a ceramic fleece. 7 is the corresponding vollela tical, arranged on the fuel side current collector, which is generally made of a metallic material be. In the present case, the current collector 7 is shown for example as metal wool. 8 are for the current transfer perpendicular to the plane of the plate between the separating plate 4 and the electrodes 2 and 3 on the one hand and the current collectors 6 and 7 on the other hand decisive contact points (pressure points). 9 is an electrically insulating spacer frame between the separating plate 4 on the one hand and the respective opposite electrode 2 or 3 on the other. Between a spacer frame 9 and the adjacent components, a frame-shaped elastic seal 10 (for example consisting of a ceramic material) is additionally arranged. A large number of such fuel cells with components connected between them is combined to form a stack-like structure. The sequence shown in FIG. 1 can be expanded in the vertical direction.
Fig. 2 zeigt einen Schnitt durch lamellenartige Stromkollekto ren, wobei die verschiedenen Ausführungsvarianten a), b) und c) dargestellt sind. Die Trennplatte 4 (Fig. 1) besteht aus einem metallischen Werkstoff. Bei der Variante a) ist ein zen trales Blech 11 als eigentliche Trennplatte vorgesehen. 12 stellt den mit gestanzten elastischen Lappen (Lamellen) verse henen Blech-Stromkollektor auf der Sauerstoffseite dar. Die oxydationsbeständige Oberflächenschicht 5 ist so aufgebracht, daß sie die genannte Sauerstoffseite abdeckt. 13 ist der mit gestanzten elastischen Lappen (Lamellen) versehene Blech- Stromkollektor auf der Brennstoffseite. Bei der Variante b) ist ebenfalls ein zentrales Blech 11 als eigentliche Trenn platte vorhanden. 14 ist der aus aufgelöteten elastischen Lap pen (Lamellen) bestehende Blech-Stromkollektor auf der Sauer stoffseite. 15 der ebenso aufgebrachte Blech-Stromkollektor auf der Brennstoffseite. 16 sind die Lötungen zwischen 14 und 11 bzw. 15 und 11. Die Sauerstoffseite ist mit der oxydations beständigen Oberflächenschicht 5 versehen. Bei der Variante c) ist kein zentrales Blech vorhanden. Die Trennplatte 4 (Fig. 1) wird durch zwei gegeneinander versetzte, gestanzte Bleche ge bildet. 17 ist ein Blech-Stromkollektor mit gestanzten elek trischen Lappen (Lamellen), Sauerstoffseite. Die oxydationsbe ständige Oberflächenschicht 5 ist derart aufgebracht, daß die ganze Sauerstoffseite abgedeckt ist. 18 ist der Blech-Strom kollektor auf der Brennstoffseite, der ebenfalls mit gestanz ten elastischen Lappen (Lamellen) ausgerüstet ist. Fig. 2 shows a section through lamella-like Stromkollekto ren, the different variants a), b) and c) are shown. The partition plate 4 ( Fig. 1) consists of a metallic material. In variant a) a central sheet 11 is provided as the actual partition plate. 12 represents the sheet metal current collector provided with stamped elastic tabs (lamella) on the oxygen side. The oxidation-resistant surface layer 5 is applied in such a way that it covers the said oxygen side. 13 is the sheet metal current collector with stamped elastic tabs (lamella) on the fuel side. In variant b) there is also a central plate 11 as the actual separating plate. 14 is the sheet metal current collector made of soldered elastic lap pen (lamella) on the oxygen side. 15 the sheet metal current collector also applied on the fuel side. 16 are the solderings between 14 and 11 or 15 and 11 . The oxygen side is provided with the oxidation-resistant surface layer 5 . In variant c) there is no central plate. The partition plate 4 ( Fig. 1) is formed by two mutually offset, punched sheets ge. 17 is a sheet metal current collector with punched elec trical lobes (fins), oxygen side. The oxydationsbe permanent surface layer 5 is applied such that the entire oxygen side is covered. 18 is the sheet metal current collector on the fuel side, which is also equipped with punched elastic tabs (fins).
Fig. 3 bezieht sich auf einen Schnitt durch eine Trennplatte mit beidseitigen Schüttungen elastisch gebetteter Partikel als Stromkollektoren. 2 ist die poröse Sauerstoffelektrode (La/Mn- Perowskit), 3 die poröse Brennstoffelektrode (Ni/ZrO2-Cermet). 4 stellt die gasdichte elektrisch leitende Trennplatte dar, welche auf der Sauerstoffseite eine leitende oxydationsbestän dige Oberflächenschicht 5 aus zum Beispiel La/Mn-Perowskit oder aus dotiertem SnO2 trägt. 19 stellt eine sich elastisch verhaltende Schüttung von Drahtstücken auf der Sauerstoffseite dar, welche den sauerstoffseitigen Stromkollektor aus oxydati onsbeständigem Material bildet. 20 ist der entsprechende brennstoffseitige Stromkollektor in Form einer elastischen Schüttung von Körnern aus elektrisch leitendem Material. Fig. 3 relates to a section through a partition plate with bilateral beds of elastically embedded particles as current collectors. 2 is the porous oxygen electrode (La / Mn perovskite), 3 is the porous fuel electrode (Ni / ZrO 2 cermet). 4 shows the gas-tight, electrically conductive separating plate, which carries a conductive, oxidation-resistant surface layer 5 made of, for example, La / Mn perovskite or doped SnO 2 on the oxygen side. 19 represents an elastically behaving bed of pieces of wire on the oxygen side, which forms the oxygen-side current collector made of oxidation-resistant material. 20 is the corresponding fuel-side current collector in the form of an elastic bed of grains made of electrically conductive material.
Fig. 4 zeigt eine auseinandergezogene schematische Darstellung von Brennstoffzellen und dazwischen geschalteten Bauelementen inklusive Führung der gasförmigen Medien. Die einzelnen Bau elemente sind axial auseinandergezogen in demontiertem Zustand gezeichnet. Die Dichtungen sind jeweils seitlich verschoben dargestellt. 1 ist der keramische Feststoffelektrolyt, 2 die poröse Sauerstoffelektrode und 3 die poröse Brennstoffelek trode der eigentlichen Brennstoffzelle. 4 ist die gasdichte elektrisch leitende Trennplatte mit der leitenden oxydations beständigen Oberflächenschicht 5 auf der Sauerstoffseite. 6 ist ein vollelastischer, paketartiger Stromkollektor in Form eines Keramikvlieses auf der Sauerstoffseite, 7 ein entspre chender Stromkollektor in Form einer Metallwolle auf der Brennstoffseite. 9 ist der isolierende Distanzrahmen mit den Durchführungsschlitzen für die gasförmigen Medien. 10 ist die elastische Dichtung. Der nach rechts gerichtete Pfeil deutet an, daß die Dichtung 10 zwischen 2 benachbarte Bauelemente eingeschoben gedacht werden soll. Alle Bauelemente weisen in den 4 Ecken Öffnungen für den Durchtritt der gasförmigen Me dien auf, die, hintereinandergeschaltet, vollständige durchge hende Kanäle bilden. Diese Öffnungen bilden zum Teil geschlos sene Bohrungen 25, die auf der Plattenebene senkrecht stehen. Zum anderen Teil bilden Öffnungen Bohrungen 26 mit radialem Längsschlitz (senkrecht zur Plattenebene) für den Durchtritt der gasförmigen Medien. Die Führung der letzteren ist durch strichpunktierte Linien unterschiedlicher Manier dargestellt. 21 stellt die Zufuhr der gasförmigen Sauerstoffträger (z. B. Luft) dar: Symbol O2. Der Sauerstoffträger durchsetzt die Brennstoffzelle (als Diagonale dargestellt) und wird im gegen überliegenden Kanal gesammelt. 23 ist die Abfuhr des Restsau erstoffs und des Ballastgases (Stickstoff): Symbol (O2); N2. FIG. 4 shows an exploded schematic illustration of fuel cells and components connected between them, including guidance of the gaseous media. The individual construction elements are drawn axially apart in the disassembled state. The seals are shown laterally shifted. 1 is the ceramic solid electrolyte, 2 the porous oxygen electrode and 3 the porous fuel electrode of the actual fuel cell. 4 is the gas-tight, electrically conductive separating plate with the conductive oxidation-resistant surface layer 5 on the oxygen side. 6 is a fully elastic, packet-like current collector in the form of a ceramic fleece on the oxygen side, 7 a corre sponding current collector in the form of a metal wool on the fuel side. 9 is the insulating spacer frame with the feed-through slots for the gaseous media. 10 is the elastic seal. The arrow pointing to the right indicates that the seal 10 is to be inserted between two adjacent components. All components have openings in the 4 corners for the passage of the gaseous media, which, when connected in series, form complete continuous channels. These openings form partially closed holes 25 , which are perpendicular to the plate plane. On the other hand, openings form bores 26 with a radial longitudinal slot (perpendicular to the plate plane) for the passage of the gaseous media. The leadership of the latter is shown by dash-dotted lines of different manners. 21 represents the supply of the gaseous oxygen carriers (e.g. air): symbol O 2 . The oxygen carrier passes through the fuel cell (shown as a diagonal) and is collected in the opposite channel. 23 is the removal of the residual oxygen and the ballast gas (nitrogen): symbol (O 2 ); N 2 .
22 ist die Zufuhr des gasförmigen Brennstoffes (z. B. Methan): Symbol CH4. Der Brennstoff durchsetzt die Brennstoffzelle (als Diagonale dargestellt) und wird im gegenüberliegenden Kanal gesammelt. 24 ist die Abfuhr des Restbrennstoffes und der gas förmigen Reaktionsprodukte (Kohlendioxyd, Wasserdampf): Symbol (CH4); CO2; H2O. 22 is the supply of the gaseous fuel (e.g. methane): symbol CH 4 . The fuel passes through the fuel cell (shown as a diagonal) and is collected in the opposite channel. 24 is the removal of the residual fuel and the gaseous reaction products (carbon dioxide, water vapor): symbol (CH 4 ); CO 2 ; H 2 O.
In Fig. 5 ist eine perspektivische Darstellung eines Stapels von Brennstoffzellen und dazwischen geschalteten Bauelementen mit außenliegenden elastischen Zugankern wiedergegeben. Die Bezugszeichen 21 und 22 für die Zufuhr und 23 und 24 für die Abfuhr der gasförmigen Medien entsprechen genau denjenigen der Fig. 4. Das gleiche gilt für die Symbole. 27 ist ein Stapel von Brennstoffzellen und Trennplatten mit zugehörigen Strom kollektoren, Distanzrahmen und Dichtungen. 28 ist je eine End platte, welche den Stapel 27 oben und unten begrenzt. Der ganze Stapel 27 wird über die Endplatten 28 nach dem Filter presseprinzip über die in den Ecken angeordneten Zuganker 29, die den Längsverband darstellen, zusammengehalten. Die Zugan ker 29 übertragen ihre Längskraft elastisch auf die obere End platte 28 über die Federelemente 30 in Form von Schraubenfe dern.In Fig. 5 a perspective view is shown of a stack of fuel cells and intervening devices with external elastic tie rods. The reference numerals 21 and 22 for the supply and 23 and 24 for the discharge of the gaseous media correspond exactly to those in FIG. 4. The same applies to the symbols. 27 is a stack of fuel cells and partition plates with associated current collectors, spacers and seals. 28 is an end plate, which limits the stack 27 above and below. The whole stack 27 is held on the end plates 28 according to the filter press principle on the tie rods 29 arranged in the corners, which represent the longitudinal structure. The Zugan ker 29 transfer their longitudinal force elastically to the upper end plate 28 via the spring elements 30 in the form of screw springs.
Es wurde eine Versuchsvorrichtung zur Energieumwandlung beste hend aus einem Stapel von 100 Brennstoffzellen, Trennplatten mit Stromkollektoren und Dichtungen ähnlich Fig. 5 aufgebaut. Die Brennstoffzellen hatten die Form von ebenen Platten mit quadratischem Grundriß von 60 mm Seitenlänge und bestanden je aus einem keramischen Feststoffelektrolyten 1 (dotiertes, sta bilisiertes ZrO2) von 0,3 mm Dicke, einer porösen Sauerstoff elektrode (La/Mn-Perowskit) von 0,1 mm Dicke und einer porösen Brennstoffelektrode (Ni/ZrO2-Cermet) von 0,06 mm Dicke. Zur Abstandhaltung, Führung der gasförmigen Medien und zum Ab schluß des Randes gegen die Umgebung waren Distanzrahmen 9 mit planparallel geschliffenen Flächen aus Al2O3 vorgesehen. A test device for energy conversion consisting of a stack of 100 fuel cells, separating plates with current collectors and seals similar to FIG. 5 was constructed. The fuel cells had the shape of flat plates with a square outline of 60 mm side length and each consist of a ceramic solid electrolyte 1 (doped, stabilized ZrO 2 ) of 0.3 mm thickness, a porous oxygen electrode (La / Mn perovskite) 0.1 mm thick and a porous fuel electrode (Ni / ZrO 2 cermet) 0.06 mm thick. Spacers 9 with plane-parallel ground surfaces made of Al 2 O 3 were provided for spacing, guiding the gaseous media and closing the edge from the environment.
Die Rahmen 9 waren mit dem Laserstrahl aus Platten herausge schnitten worden. Die Dicke der Rahmen 9 betrug auf der Sauer stoffseite 5 mm, auf der Brennstoffseite 2 mm. Rauhigkeit und Unebenheit sowie Dickentoleranz betrugen ca. ±0,05 mm. Die senkrecht zur Plattenebene verlaufenden Bohrungen 25 bzw. 26 hatten auf der Sauerstoffseite einen Durchmesser von 6 mm, auf der Brennstoffseite einen solchen von 5 mm. Die Längsschlitze der Bohrungen 26 hatten eine lichte Weite von 1 mm. Die Dich tungen 10 in Form quadratischer Rahmen bestanden aus einem Al2O3-Vlies Typ APA-3 von 0,3 mm Dicke der Firma Cirbas Pro ducts (USA). Die gasdichte, elektrisch leitende Trennplatte 4 wurde aus einem 1 mm dicken Blech eines hitzebeständigen Cr/Al- Stahls mit der Stoffnummer 1.4742 der Deutschen Norm (DIN X10CrAl18) von Thyssen gefertigt. Der Stahl hatte die nachfol gende Zusammensetzung:The frame 9 had been cut out of the plates with the laser beam. The thickness of the frame 9 was 5 mm on the oxygen side and 2 mm on the fuel side. Roughness and unevenness as well as thickness tolerance were approx. ± 0.05 mm. The holes 25 and 26 running perpendicular to the plane of the plate had a diameter of 6 mm on the oxygen side and 5 mm on the fuel side. The longitudinal slots of the bores 26 had a clear width of 1 mm. The seals 10 in the form of a square frame consisted of an Al 2 O 3 nonwoven type APA-3 with a thickness of 0.3 mm from Cirbas Products (USA). The gas-tight, electrically conductive partition plate 4 was manufactured from a 1 mm thick sheet of heat-resistant Cr / Al steel with the material number 1.4742 of the German standard (DIN X10CrAl18) from Thyssen. The steel had the following composition:
Cr = 18 Gew.-%
Al = 1 Gew.-%
Si = 0,9 Gew.-%
Mn = 0,9 Gew.-%
C 0,12 Gew.-%
P 0,04 Gew.-%
S 0,03 Gew.-%
Fe = Rest.Cr = 18% by weight
Al = 1% by weight
Si = 0.9% by weight
Mn = 0.9% by weight
C 0.12% by weight
P 0.04% by weight
S 0.03% by weight
Fe = rest.
Dank dem Cr-Gehalt bilden sich bei der Betriebstemperatur von 800-1000°C stabile Deckschutzschichten aus Cr2O3 an der Oberfläche, die eine Weiteroxydation des darunter liegenden Werkstoffs weitgehend verhindern. Da die Trennplatten 4 prak tisch keine tragende Funktion haben, sondern nur der Trennung gasförmiger Medien dienen, braucht die Warmfestigkeit nicht hoch zu sein. Die Trennplatten 4 hatten die gleichen Außenab messungen wie die Brennstoffzellen und wiesen entsprechende, mit den Bohrungen 25 bzw. 26 fluchtende Löcher auf. Dickento leranz + Unebenheit betrugen ca. ±0,07 mm. Die Brennstoff seite der Trennplatte 4 wurde mit einer 20 µm dicken Nickel schicht belegt. Auf der Sauerstoffseite wurde eine leitende, oxydationsbeständige Oberflächenschicht 5 in Form einer 25 µm dicken Goldauflage aufgebracht (in Abweichung zur Bezeichnung dieser Schicht in Fig. 1, 2 und 3, wo La/mn-Perowskit bzw. do tiertes SnO2 angegeben wurden). Die Nickelschicht und die Goldauflage bewährten sich gut für Kurzzeitversuche bei 850°C bis zu 100 h Dauer, indem sie ihrer Schutz- und Kontaktfunk tion nachkamen.Thanks to the Cr content, stable protective layers of Cr 2 O 3 are formed on the surface at an operating temperature of 800-1000 ° C, which largely prevent further oxidation of the underlying material. Since the partition plates 4 practically have no supporting function, but only serve to separate gaseous media, the heat resistance need not be high. The partition plates 4 had the same external dimensions as the fuel cells and had corresponding holes aligned with the holes 25 and 26 , respectively. Thickness tolerance + unevenness were approx. ± 0.07 mm. The fuel side of the partition plate 4 was covered with a 20 micron thick nickel layer. On the oxygen side, a conductive, oxidation-resistant surface layer 5 was applied in the form of a 25 μm thick gold plating (in deviation from the name of this layer in FIGS. 1, 2 and 3, where La / mn perovskite or doped SnO 2 were specified). The nickel layer and the gold plating proved their worth for short-term tests at 850 ° C for up to 100 h by fulfilling their protective and contact functions.
Als Werkstoff für die vollelastischen Stromkollektoren 6 bzw. 7 wurde auf beiden Seiten der Trennplatte bzw. der Brennstoff zelle (1; 2; 3) handelsübliche sogenannte Scheuerwolle aus Stahlspänen verwendet. Im einzelnen bestand die Scheuerwolle aus einem Drahtgemisch mit 6 mm Maschenweite und 2,5 mm Draht abstand eines Flachdrahtes von 1 × 0,08 mm Querschnitt. Die Stromkollektoren 6 und 7 wurden mittels Laserstrahl aus einem "Strumpf" Scheuerwolle herausgeschnitten, so daß sie gerade in die Hohlräume innerhalb der Distanzrahmen 9 paßten. Für die Brennstoffseite (Kollektor 7) wurde eine, für die Sauerstoff seite (Kollektor 6) zwei Lagen Scheuerwolle verwendet und zu vor derart senkrecht zur Plattenebene zusammengepreßt, daß nach Wegnahme der Belastung die Dicke des Stromkollektors 7 einen Wert von ca. 3,2 mm und diejenige des Stromkollektors 6 einen solchen von 6,2 mm aufwies. Unter Berücksichtigung der Dicke der Dichtungen 10 von je 0,3 mm und einer Setzung unter Vorspannung von ca. 0,1 mm stand für die Federwirkung somit ein vertikaler Weg (⟂ zur Plattenebene) von ca. 0,7 mm zur Verfügung.The material for the fully elastic current collectors 6 and 7 was used on both sides of the partition plate or the fuel cell ( 1; 2; 3 ) commercially available so-called scrubbing wool made of steel shavings. In particular, the scrubbing wool consisted of a wire mixture with a mesh size of 6 mm and a wire spacing of 2.5 mm of a flat wire with a cross section of 1 × 0.08 mm. The current collectors 6 and 7 were cut out of a "stocking" scrubbing wool by means of a laser beam, so that they just fit into the cavities within the spacer frames 9 . For the fuel side (collector 7 ) one, for the oxygen side (collector 6 ) two layers of scrubbing wool were used and pressed together in front so perpendicular to the plane of the plate that after removing the load, the thickness of the current collector 7 was about 3.2 mm and that of the current collector 6 was 6.2 mm. Taking into account the thickness of the seals 10 of 0.3 mm each and a setting under preload of approx. 0.1 mm, a vertical path (⟂ to the plate level) of approx. 0.7 mm was thus available for the spring action.
Nun wurden total 100 Brennstoffzellen und die zugehörigen da zwischengeschalteten Bauelemente zu einem kompakten Stapel zu sammengebaut und durch 4 Zuganker über 2,5 mm dicke Endplatten aus Al2O3 zusammengehalten. In die letzteren waren die An schlüsse für die gasförmigen Medien in Form von Metallröhrchen mittels keramischem Kleber eingelassen. Die elektrischen An schlüsse erfolgten über die beiden endständigen Trennplatten 4. Entgegen Fig. 5 wurden die aus 2 mm dicken warmfesten Stä ben bestehenden Zuganker nicht außerhalb des Stapels angeord net, sondern koaxial zu den Bohrungen 25 und 26 direkt in die durch letztere gebildeten, senkrecht zur Plattenebene verlau fenden Kanäle gelegt. Statt der Federvorspannung wurde eine Gewichtsvorspannung gewählt, indem die obere Endplatte mit einer Masse von 500 g belastet wurde. Der ganze belastete Sta pel wurde in einem wärmeisolierten (adiabaten) Behälter aus einer warmfesten und oxydationsbeständigen Legierung einge baut.Now a total of 100 fuel cells and the associated components connected there have been assembled into a compact stack and held together by 4 tie rods over 2.5 mm thick end plates made of Al 2 O 3 . In the latter, the connections for the gaseous media were embedded in the form of metal tubes using ceramic adhesive. The electrical connections were made via the two terminal partition plates 4 . Contrary to FIG. 5, the tie rods consisting of 2 mm thick heat-resistant rods were not arranged outside the stack, but were placed coaxially to the bores 25 and 26 directly in the channels formed by the latter, perpendicular to the plane of the plate. Instead of the spring preload, a weight preload was chosen by loading the upper end plate with a mass of 500 g. The entire loaded stack was installed in a heat-insulated (adiabatic) container made of a heat-resistant and oxidation-resistant alloy.
Die Untersuchungen zeigten, daß der durch Undichtigkeiten an den Dichtungen und Trennfugen im Betrieb auftretende Leckan teil weniger als 2% des jeweiligen Volumenstroms des gasför migen Mediums betrug. Der gesamte Stapel gab bei einer Tempe ratur von 850°C eine Leistung von 100 W ab. Der Wirkungsgrad betrug ca. 60%.The investigations showed that the leakage leakage occurring in the seals and joints during operation partly less than 2% of the respective volume flow of the gas feed medium. The whole stack gave at a tempe a power of 100 W from 850 ° C. The efficiency was approximately 60%.
Eine weitere Versuchsvorrichtung bestand darin, daß die me tallischen Stromkollektoren 6 und 7 von Beispiel 1 durch kera mische Werkstoffe ersetzt wurden. Alle übrigen Bauteile wie Brennstoffzellen (1; 2; 3), Distanzrahmen 9 und Dichtungen 10 sowie der gesamte Aufbau des Stapels entsprachen denjenigen unter Beispiel 1. Für den Stromkollektor 6 auf der Sauerstoff seite wurde ein Keramikfaserfilz mit der Handelsbezeichnung 48/1260 der Form G+H Montage, Ludwigshafen/Rh, Deutschland gewählt. Die entsprechende Keramikfaser hatte einen Durchmes ser von ca. 3 µm bei einer durchschnittlichen Länge von 6 mm. Die Zusammensetzung der in oxydierender Atmosphäre bis zu einer Temperatur von 1200°C langzeitstabilen Keramikfaser war wie folgt:Another experimental device was that the metallic current collectors 6 and 7 of Example 1 were replaced by ceramic materials. All other components such as fuel cells ( 1; 2; 3 ), spacer frame 9 and seals 10 and the entire structure of the stack corresponded to those in Example 1. For the current collector 6 on the oxygen side, a ceramic fiber felt with the trade designation 48/1260 of the form G was + H Montage, Ludwigshafen / Rh, Germany selected. The corresponding ceramic fiber had a diameter of approx. 3 µm with an average length of 6 mm. The composition of the long-term stable ceramic fiber in an oxidizing atmosphere up to a temperature of 1200 ° C was as follows:
SiO2 = 54 Gew.-%
Al2O3 = 45,5 Gew.-%
Fe2O3 = 0,2 Gew.-%
Na2O = 0,2 Gew.-%.SiO 2 = 54% by weight
Al 2 O 3 = 45.5% by weight
Fe 2 O 3 = 0.2% by weight
Na 2 O = 0.2% by weight.
Der Stromkollektor 6 wurde mittels Laser aus einer Matte des Filzes von 6,4 mm Dicke herausgeschnitten und nach einem pyro lytischen Co-Abscheideverfahren mit elektrisch leitendem, mit Sb2O3 dotiertem SnO2 beschichtet. Dank des filzartigen Aufbaus des Stromkollektors 6 betrug der Abstand benachbarter Kontakt punkte in der Plattenebene nur 0,1 bis 0,5 mm. Durch dieses dichte Netz von Kontaktpunkten und durch die Elastizität der Faser wurde ein ausgezeichneter Stromübergang gewährleistet. Beim Zusammenbau wurde der 6,4 mm dicke Filz auf 5,5 mm zusam mengepreßt. Für den Stromkollektor 7 auf der Brennstoffseite wurde ein Keramikfilamentgewebe mit der Handelsbezeichnung K 1100 der genannten Firma G+H Montage verwendet. Die Keramikfa ser hatte einen Durchmesser von ca. 4 µm. Zahlreiche Fasern waren zu einem Garn von ca. 1 mm Dicke gezwirnt und dieses wieder zu einem groben Gewebe - ähnlich grobmaschigem Wollstoff - verarbeitet. Zur Erhöhung der Reißfestigkeit war das Garn mit einer ca. 0,1 mm dicken Seele aus einer Cr/Ni- Legierung versehen. Die bis zu Temperaturen von 1280°C langzeitstabile Keramikfaser hatte folgende Zusammensetzung:The current collector 6 was cut out from a mat of felt of 6.4 mm in thickness by means of a laser and coated with an electrically conductive SnO 2 doped with Sb 2 O 3 using a pyro-lytic co-deposition process. Thanks to the felt-like structure of the current collector 6 , the distance between adjacent contact points in the plate plane was only 0.1 to 0.5 mm. This dense network of contact points and the elasticity of the fiber ensured excellent current transfer. During assembly, the 6.4 mm thick felt was pressed together to 5.5 mm. For the current collector 7 on the fuel side, a ceramic filament fabric with the trade name K 1100 from the aforementioned company G + H Montage was used. The ceramic fiber had a diameter of approx. 4 µm. Numerous fibers were twisted into a yarn of approx. 1 mm thickness and this was again processed into a coarse fabric - similar to coarse-mesh wool. To increase the tensile strength, the yarn was provided with an approximately 0.1 mm thick core made of a Cr / Ni alloy. The long-term stable ceramic fiber up to temperatures of 1280 ° C had the following composition:
SiO2 = 51,7 Gew.-%
Al2O3 = 47,9 Gew.-%
Fe2O3 = 0,04 Gew.-%
TiO2 = 0,002 Gew.-%
MgO = 0,01 Gew.-%
CaO = 0,02 Gew.-%
Na2O = 0,1 Gew.-%.SiO 2 = 51.7% by weight
Al 2 O 3 = 47.9% by weight
Fe 2 O 3 = 0.04% by weight
TiO 2 = 0.002% by weight
MgO = 0.01% by weight
CaO = 0.02% by weight
Na 2 O = 0.1% by weight.
Der Stromkollektor 7 wurde mittels Laser aus einem Gewebe von 3 mm Dicke herausgeschnitten und mit elektrisch leitendem, mit Sb2O3 dotiertem SnO2 beschichtet. Durch den gewebeartigen Auf bau des Stromkollektors 7 wurde ein Netz von Kontaktpunkten mit einem mittleren Abstand in der Plattenebene von ca. 3 mm geschaffen. Das 3 mm dicke Gewebe wurde beim Zusammenbau auf 2,5 mm zusammengepreßt. Die Trennplatte 4 bestand ähnlich wie in Beispiel 1 aus einem Cr/Al-Stahl, wobei beide Seiten nun anstelle von Nickel und Gold einheitlich mit einer 30 µm dicken Schicht aus leitendem, mit Sb2O3 dotiertem SnO2 verse hen waren. Dank der Stabilität des SnO2 und seiner Eigen schaft, praktisch nicht in den Kernwerkstoff der Trennplatte 4 hineinzudiffundieren, ist für diese Anordnung mit einer hohen Lebensdauer zu rechnen. The current collector 7 was cut out of a tissue with a thickness of 3 mm by means of a laser and coated with electrically conductive SnO 2 doped with Sb 2 O 3 . Due to the fabric-like construction of the current collector 7 , a network of contact points with an average distance in the plate plane of about 3 mm was created. The 3 mm thick fabric was compressed to 2.5 mm during assembly. The separating plate 4 consisted, similarly to example 1, of a Cr / Al steel, with both sides now being provided with a 30 μm thick layer of conductive SnO 2 doped with Sb 2 O 3 instead of nickel and gold. Thanks to the stability of the SnO 2 and its own property, practically not diffusing into the core material of the partition plate 4, a long service life can be expected for this arrangement.
Im Versuchsbetrieb konnte der Stapel bei 850°C während 500 h störungsfrei betrieben werden. Die Leistung war 120 W. Der Wirkungsgrad betrug ca. 55%.In trial operation, the stack was able to stand at 850 ° C for 500 h be operated trouble-free. The power was 120 W. The Efficiency was approximately 55%.
Die Vorrichtung war bis auf die Trennplatte 4 und die Strom kollektoren 6 und 7 genau gleich gebaut wie unter Beispiel 1 angegeben. Für die Kombination Trennplatte/Stromkollektoren wurde eine Ausführung gemäß Fig. 2a) gewählt. Das zentrale Blech 11 der Trennplatte war 0,7 mm dick und hatte die gleiche Zusammensetzung gemäß DIN-Stoffnummer 1.4742 wie die Trenn platte 4 in Beispiel 1. Da das Blech 11 nur Trennfunktion hat, darf es nachgiebig sein und sich der Umgebung - in gewissem Grad auch plastisch - anpassen. Der Blech-Stromkollektor 12 bzw. 13 mit gestanzten elastischen Lappen (Kontaktfinger) muß eine hohe Warmfestigkeit haben und darf auch bei Betriebstem peratur seine federnden Eigenschaften nicht verlieren. Deshalb wurde hier von einem 2 mm dicken Blech aus der dispersionsge härteten Eisenbasis-Superlegierung mit dem Handelsnamen MA 956 von Inco ausgegangen. Die Legierung hatte die nachfolgende Zu sammensetzung:The device was built up on the partition plate 4 and the current collectors 6 and 7 exactly the same as specified in Example 1. An embodiment according to FIG. 2a) was chosen for the combination separating plate / current collectors. The central plate 11 of the separating plate was 0.7 mm thick and had the same composition according to DIN substance number 1.4742 as the separating plate 4 in example 1. Since the plate 11 only has a separating function, it may be flexible and the environment - to a certain extent Degree also plastic - adjust. The sheet metal current collector 12 or 13 with stamped elastic tabs (contact fingers) must have a high heat resistance and must not lose its resilient properties even at operating temperature. Therefore, a 2 mm thick sheet made of the dispersion-hardened iron-based superalloy with the trade name MA 956 from Inco was assumed. The alloy had the following composition:
Cr = 20 Gew.-%
Al = 4,5 Gew.-%
Ti = 0,5 Gew.-%
Y2O3 = 0,5 Gew.-%
Fe = Rest.Cr = 20% by weight
Al = 4.5% by weight
Ti = 0.5% by weight
Y 2 O 3 = 0.5% by weight
Fe = rest.
Dieser Werkstoff hat bei 900°C unter einer Belastung von 100 MPa immer noch eine Lebensdauer (Kriechgrenze) von über 1000 h. Das 2 mm dicke Blech wurde zwischen beheizten Walzen von 700°C in 6 Stichen mit Zwischenglühungen bei 1100°C/½ h auf eine Enddicke von 0,2 ± 0,01 mm heruntergewalzt. In qua dratische Blechstücke von 60 mm Seitenlänge wurden in Ermange lung eines Stanzwerkzeugs mittels Laserstrahl eine große An zahl 5 mm langer und 1,5 mm breiter Zungen geschnitten, wobei eine Schmalseite von 1,5 mm stehen blieb. Diese Zungen wurden dann zu gegenüber der Plattenebene einen Winkel von ca. 30° einnehmenden Lappen (Kontaktfinger) aufgebogen (vergl. 12 und 13 in Fig. 2a). Dabei wurde darauf geachtet, daß die Enden der Lappen gegenüber der Plattenebene genau die gleiche Höhe aufwiesen. Die scharfkantigen Schnittränder wurden durch Sand strahlen abgerundet. Nun wurden die Enden der Lappen galva nisch vergoldet. Die Dicke der Goldschicht betrug durch schnittlich 50 µm. Nun wurden die mit vergoldeten Lappen ver sehenen Blech-Stromkollektoren 12 und 13 mit dem zentralen Blech 11 der Trennplatte zu einem Ganzen zusammengefügt und der elektrische Kontakt zwischen allen drei Blechen durch Punktschweißen gewährleistet.This material still has a service life (creep limit) of over 1000 h at 900 ° C under a load of 100 MPa. The 2 mm thick sheet was rolled down between heated rolls of 700 ° C in 6 passes with intermediate annealing at 1100 ° C / ½ h to a final thickness of 0.2 ± 0.01 mm. In the absence of a punch, a large number of 5 mm long and 1.5 mm wide tongues were cut into square pieces of sheet metal with a side length of 60 mm, with a narrow side of 1.5 mm remaining. These tongues were then bent to form an angle of approximately 30 ° with respect to the plate plane (contact finger) (see FIGS. 12 and 13 in FIG. 2a). Care was taken to ensure that the ends of the tabs were exactly the same height with respect to the plane of the plate. The sharp-edged cut edges were rounded off by sandblasting. Now the ends of the rags were electroplated with gold. The average thickness of the gold layer was 50 µm. Now the sheet metal current collectors ver with gold-plated rags 12 and 13 were joined together with the central sheet 11 of the separating plate to form a whole and the electrical contact between all three sheets was ensured by spot welding.
Aus den üblichen Bauelementen Brennstoffzelle (1; 2; 3), Trennplatte/Stromkollektor (11; 12; 13), Distanzrahmen 9 und Dichtungen 10 wurde gemäß Beispiel 1 ein Stapel zusammenge baut. Da die elastischen federnden Lappen der Elemente 12 und 13 vergleichsweise steifer waren als Geflechte, Vliese oder Filze, mußte die Endplatte mit einer höheren Masse (ca. 2,5 kg) belastet werden, um eine genügende Dichtigkeit in den Randpartien zu erzielen.From the usual components fuel cell ( 1; 2; 3 ), partition plate / current collector ( 11; 12; 13 ), spacer frame 9 and seals 10 , a stack was assembled according to Example 1. Since the elastic resilient flaps of elements 12 and 13 were comparatively stiffer than braid, fleece or felt, the end plate had to be loaded with a higher mass (approx. 2.5 kg) in order to achieve sufficient tightness in the edge areas.
Die Vorrichtung wurde bei einer Temperatur von 950°C während 500 h betrieben, wobei die Leistung 140 W und der Wirkungsgrad 63% betrug. Da Gold sich mit der Eisenbasislegierung schlecht legiert, war die Diffusion verhältnismäßig gering.The device was operated at a temperature of 950 ° C 500 h operated, the power 140 W and the efficiency Was 63%. Because gold is bad with the iron-based alloy alloyed, the diffusion was relatively low.
In Abweichung zu Fig. 2a) wurden für die Kombination Trenn platte/Stromkollektor zusätzlich die Varianten gemäß Fig. 2 b) (Blech-Stromkollektoren mit aufgelöteten Lappen 14; 15; 16) und Fig. 2c) (gegeneinander zwecks Gasdichtheit versetzte Blech-Stromkollektoren 17; 18) ausgeführt. Der Zusammenbau er folgte in der üblichen Weise. Die Ergebnisse waren mit denje nigen des Aufbaus gemäß Fig. 2a) praktisch identisch.In deviation from Fig. 2a) for the combination separating plate / current collector, the variants according to Fig. 2 b) (sheet current collectors with soldered tabs 14; 15; 16 ) and Fig. 2c) (sheet current collectors offset against each other for gas-tightness) 17; 18 ) executed. The assembly was done in the usual way. The results were practically identical to those of the structure shown in FIG. 2a).
Die Vorrichtung war grundsätzlich ähnlich aufgebaut wie unter Beispiel 1 angegeben. Statt Metallgewebe, Vliese oder Filze wurde zum Aufbau der Stromkollektoren jedoch loses Material verwendet. Auf der Sauerstoffseite befand sich eine Schüttung von gewellten Drahtstücken (ähnlich 19 in Fig. 3), auf der Brennstoffseite eine solche von dünnwandigen elastischen Blechröhrchen (anstelle von Körnern 20 in Fig. 3). Die gewell ten Drahtstücke bestanden aus einer Nickelbasis-Superlegierung und waren 20 µm dick vergoldet. Die Superlegierung mit dem Handelsnamen IN 625 von Inco hatte die nachfolgende Zusammen setzung:The structure of the device was basically similar to that given in Example 1. Instead of metal mesh, fleeces or felts, loose material was used to build the current collectors. On the oxygen side there was a bed of corrugated wire pieces (similar to 19 in FIG. 3), on the fuel side there was a bed of thin-walled elastic sheet metal tubes (instead of grains 20 in FIG. 3). The corrugated wire pieces consisted of a nickel-based superalloy and were gold-plated with a thickness of 20 µm. The super alloy with the trade name IN 625 from Inco had the following composition:
Cr = 21,5 Gew.-%
Mo = 9,0 Gew.-%
Nb = 3,6 Gew.-%
Al = 0,2 Gew.-%
Ti = 0,2 Gew.-%
Fe = 2,5 Gew.-%
Mn = 0,2 Gew.-%
Si = 0,2 Gew.-%
C = 0,05 Gew.-%
Ni = Rest.Cr = 21.5% by weight
Mo = 9.0% by weight
Nb = 3.6% by weight
Al = 0.2% by weight
Ti = 0.2% by weight
Fe = 2.5% by weight
Mn = 0.2% by weight
Si = 0.2% by weight
C = 0.05% by weight
Ni = rest.
Die elastischen Blechröhrchen bestanden aus einer Nickelbasis- Superlegierung und waren 50 µm dick vernickelt. Die Superle gierung mit dem Handelsnamen IN 105 von Inco hatte die nach folgede Zusammensetzung:The elastic sheet metal tubes consisted of a nickel-based Super alloy and were nickel-plated 50 µm thick. The superle Inco with the trade name IN 105 from Inco following composition:
Cr = 13,5 Gew.-%
Co = 18 Gew.-%
Ti = 0,9 Gew.-%
Al = 4,2 Gew.-%
Mo = 4,5 Gew.-%
Si = 1 Gew.-%
Mn = 1 Gew.-%
Ni = Rest.Cr = 13.5% by weight
Co = 18% by weight
Ti = 0.9% by weight
Al = 4.2% by weight
Mo = 4.5% by weight
Si = 1% by weight
Mn = 1% by weight
Ni = rest.
Zufolge der gegenüber Vliesen und Geweben wesentlich geringe ren Nachgiebigkeit (höhere Federkonstante) der als Stromkol lektoren dienenden Schüttungen 19 und 20 mußten die die Geo metrie bestimmenden Bauteile besonders genau und mit geringer Oberflächenrauhigkeit gefertigt werden. Zudem war als Bela stung des Stapels eine größere Masse von ca. 10 kg notwendig.As a result of the substantially lower resilience (higher spring constant) of the beds 19 and 20 serving as current collectors, the components determining the geometry had to be manufactured particularly precisely and with a low surface roughness. In addition, a larger mass of approx. 10 kg was necessary as a load on the stack.
Die bei einer Temperatur von 900°C während 200 h betriebene Vorrichtung ergab eine Leistung von 95 W. Der Wirkungsgrad be trug ca. 55%.The one operated at a temperature of 900 ° C for 200 h Device gave a power of 95 W. The efficiency be carried about 55%.
Die Vorrichtung war gleich aufgebaut wie unter Beispiel 4 an gegeben. Als Stromkollektoren wurden diesmal auf beiden Seiten Schüttungen von kleinen Keramikkugeln (statt Körner 20 in Fig. 3) verwendet. Der Kern der Kugeln von 0,7 mm Durchmesser be stand aus SiC. Die auf der Sauerstoffseite angeordneten Kera mikkugeln waren zuvor galvanisch mit einer 30 µm dicken Schicht aus Palladium versehen worden. Die auf der Brennstoff seite eingesetzten Keramikkugeln hatten eine galvanisch aufge brachte Oberflächenschicht aus Nickel von 20 µm Dicke. Der üb rige Aufbau der Vorrichtung entsprech demjenigen von Beispiel 4.The device was constructed in the same way as given in Example 4. This time, beds of small ceramic balls (instead of grains 20 in FIG. 3) were used as current collectors on both sides. The core of the 0.7 mm diameter balls was made of SiC. The ceramic balls arranged on the oxygen side had previously been galvanically coated with a 30 µm thick layer of palladium. The ceramic balls used on the fuel side had an electroplated nickel surface layer of 20 µm thickness. The usual structure of the device corresponds to that of Example 4.
Die Betriebsergebnisse nach 500 h Dauer bei einer Temperatur von 950°C waren: Leistung 110 W, Wirkungsgrad: 59%.The operating results after 500 h at one temperature of 950 ° C were: power 110 W, efficiency: 59%.
Es wurde eine Versuchsvorrichtung untersucht, deren grundsätz licher Aufbau dem Beispiel 1 entsprach. Als vollelastische Stromkollektoren (6; 7) wurden gewellte Drahtgeflechte (Metallgewebe) verwendet. Der Durchmesser eines Einzeldrahtes betrug 0,15 mm, die Maschenweite 1 mm.A test device was examined, the basic structure of which corresponded to Example 1. Corrugated wire mesh (metal mesh) was used as the fully elastic current collectors ( 6; 7 ). The diameter of a single wire was 0.15 mm, the mesh size 1 mm.
Für den Stromkollektor 6 auf der Sauerstoffseite wurde eine oxydationsbeständige Eisenbasislegierung mit der Stoffnummer 1.4767 der Deutschen Norm (DIN CrAl20 5) von Thyssen mit der nachfolgenden Zusammensetzung verwendet:An oxidation-resistant iron-based alloy with the material number 1.4767 of the German standard (DIN CrAl20 5) from Thyssen with the following composition was used for the current collector 6 on the oxygen side:
Cr = 20 Gew.-%
Al = 5 Gew.-%
Si = 0,8 Gew.-%
Mn = 0,8 Gew.-%
C 0,10 Gew.-%
P 0,045 Gew.-%
S 0,03 Gew.-%
Fe = Rest.Cr = 20% by weight
Al = 5% by weight
Si = 0.8% by weight
Mn = 0.8% by weight
C 0.10% by weight
P 0.045% by weight
S 0.03% by weight
Fe = rest.
Für den Stromkollektor 7 auf der Brennstoffseite wurde eine warmfeste, auch in reduzierender Atmosphäre beständige Heiz leiterlegierung mit der Stoffnummer 2.4869 der Deutschen Norm (DIN NiCr 80 20) von Thyssen mit der nachfolgenden Zusammen setzung verwendet:For the current collector 7 on the fuel side, a heat-resistant heating conductor alloy with the material number 2.4869 of the German standard (DIN NiCr 80 20) from Thyssen with the following composition was used, even in a reducing atmosphere:
Ni = 76 Gew.-%
Cr = 20 Gew.-%
Cu = 0,5 Gew.-%
Si = 1 Gew.-%
Mn = 1 Gew.-%
C 0,15 Gew.-%
P 0,025 Gew.-%
S 0,02 Gew.-%
Fe = Rest.Ni = 76% by weight
Cr = 20% by weight
Cu = 0.5% by weight
Si = 1% by weight
Mn = 1% by weight
C 0.15% by weight
P 0.025% by weight
S 0.02% by weight
Fe = rest.
Beide Drahtgeflechte wurden durch Prägewerkzeuge derart ge formt, daß Wellen von ca. 2 mm Wellenlänge und ca. 0,6 mm Am plitude (halbe totale Höhe) gebildet wurden. Auf der Sauer stoffseite wurden je 6 Lagen dieser Wellen-Geflechte, auf der Brennstoffseite je 3 kreuzweise aufeinandergeschichtet. Da durch entstanden Stapel, die in unbelastetem Zustand auf der Sauerstoffseite eine totale Höhe (senkrecht zur Plattenebene) von 7,2 mm, auf der Brennstoffseite eine solche von 3,6 mm aufwiesen.Both wire meshes were made using embossing tools forms that waves of approx. 2 mm wavelength and approx. 0.6 mm Am plitude (half total height) were formed. On the Sauer 6 layers of these wave meshes on the fabric side Fuel side 3 each stacked crosswise. There due to piles that were unloaded on the Total height (perpendicular to the plate plane) of 7.2 mm, on the fuel side 3.6 mm exhibited.
Das Drahtgeflecht des Stromkollektors 6 für die Sauerstoff seite wird vor dem Einbau in den Distanzrahmen 9 galvanisch mit je ca. 5 µm dicken Lagen von Co, Ni und Pd in der angege benen Reihenfolge beschichtet. Dann wurde das Ganze einer Wär mebehandlung bei 900°C/1 h unterzogen, wobei vorhandene Poren und Haarrisse durch Sinter- und Diffusionsvorgänge geschlossen wurden. Die aus dem hitzebeständigen Cr/Al-Stahl mit der Stoffnummer 1.4742 bestehende Trennplatte 4 wurde in gleicher Weise auf der Sauerstoffseite mit je einer Lage von Co, Ni und Pd versehen.The wire mesh of the current collector 6 for the oxygen side is coated galvanically with each about 5 microns thick layers of Co, Ni and Pd in the angege surrounded order prior to installation in the spacer frame. 9 Then the whole was subjected to a heat treatment at 900 ° C / 1 h, whereby existing pores and hairline cracks were closed by sintering and diffusion processes. The separating plate 4 , consisting of the heat-resistant Cr / Al steel with the material number 1.4742, was provided in the same way on the oxygen side with a layer of Co, Ni and Pd.
Alle übrigen Bauelemente entsprachen genau denjenigen von Bei spiel 1. Das gleiche galt von den Betriebsbedingungen. Der bis 850°C betriebene Stapel arbeitete während 1000 h einwandfrei, trotzdem er mehrmals abgestellt und in der Temperatur wieder hochgefahren wurde. Dabei wurde vor allem die leichte Demon tierbarkeit und Montierbarkeit ohne jegliche Veränderung der Bauteile festgestellt, die sich für den Versuchsbetrieb beson ders wertvoll und vorteilhaft erwiesen.All other components corresponded exactly to those from Bei game 1. The same was true of the operating conditions. The up Stacks operated at 850 ° C worked perfectly for 1000 hours, anyway he turned off several times and the temperature again was started up. Above all, the easy demon animalability and mountability without any change of the Components found that are special for the trial operation proven valuable and advantageous.
Die Leistung betrug 105 W, der Wirkungsgrad 62%.The power was 105 W, the efficiency 62%.
Die Erfindung ist nicht auf die Ausführungsbeispiele be schränkt.The invention is not based on the exemplary embodiments limits.
Die Vorrichtung zur Umwandlung von in einem gasförmigen Brenn stoff vorhandener chemischer Energie in elektrische Energie besteht aus einer Anordnung in Form eines Stapels von in Serie geschalteten flachen, ebenen Hochtemperatur-Brennstoffzellen (1; 2; 3) auf der Basis von Zirkonoxyd als Feststoffelektrolyt 1 mit zwischen benachbarten Brennstoffzellen geschalteten Bau elementen zur elektrischen Stromübertragung, wobei die besag ten Bauelemente aus einer zentral angeordneten, elektrisch leitenden, gasdichten ebenen Trennplatte 4 und beidseitig an geordneten elektrisch leitenden vollelastischen Stromkollekto ren (6; 7) mit einer Vielzahl von Kontaktstellen 8 gegenüber der Trennplatte 4 und der benachbarten Elektrode (2; 3) der gegenüberliegenden Brennstoffzelle bestehen, indem an den Kon taktstellen 8 dank Elastizität dauernd ein senkrecht zur Plat tenebene gerichteter Druck ausgeübt wird, und am Umfang der Trennplatten 4 und der Brennstoffzellen ebene isolierende Di stanzrahmen 9 und elastische Dichtungen 10 sowie entsprechende Mittel zur Zuführung und Abführung der gasförmigen Medien vor gesehen sind und der gesamte Stapel durch am Umfang oder au ßerhalb der Brennstoffzellen und Trennplatten angeordnete ela stische Zuganker oder Bügel senkrecht zur Plattenebene unter Druck fest zusammengehalten ist. Die Trennplatte 4 besteht aus einem warmfesten metallischen Werkstoff oder einem leitenden keramischen Werkstoff oder einem Cermet, wobei die Sauerstoff seite mit einer leitenden oxydationsbeständigen Oberflächen schicht 5 versehen ist.The device for converting chemical energy present in a gaseous fuel into electrical energy consists of an arrangement in the form of a stack of series-connected flat, planar high-temperature fuel cells ( 1; 2; 3 ) based on zirconium oxide as a solid electrolyte 1 elements connected between adjacent fuel cells for electrical power transmission, said elements from a centrally arranged, electrically conductive, gas-tight flat separating plate 4 and on both sides of orderly electrically conductive, fully elastic current collectors ( 6; 7 ) with a plurality of contact points 8 opposite the separating plate 4 and the adjacent electrode ( 2; 3 ) of the opposing fuel cell consist by constantly exerting a pressure perpendicular to the plate plane at the contact points 8 thanks to elasticity, and on the circumference of the separating plates 4 and the fuel cells plane insulating Di stanzrah Men 9 and elastic seals 10 and corresponding means for supplying and discharging the gaseous media are seen before and the entire stack is held together by pressure arranged on the circumference or outside of the fuel cells and separating plates elastic tie rods or brackets perpendicular to the plane of the plate. The partition plate 4 consists of a heat-resistant metallic material or a conductive ceramic material or a cermet, the oxygen side being provided with a conductive oxidation-resistant surface layer 5 .
Die beidseits der Trennplatte 4 angeordneten vollelastischen Stromkollektoren (6; 7) sind vorzugsweise als Schwamm, Filz, Vlies, Geflecht, Gitter, Wolle, Faserknäuel, Faserlaminat oder Gewebe oder ferner als gewellte oder gestanzte profilierte Plattenkörper mit federnden lamellenartigen Erhebungen, Strei fen oder Lappen ausgebildet. Die vollelastischen Stromkollek toren (6; 7) bestehen aus einem warmfesten metallischen Werk stoff oder einem leitenden keramischen Werkstoff oder einem Cermet, wobei die sauerstoffseitigen Stromkollektoren oxydati onsbeständig ausgeführt oder mit oxydationsbeständigen Ober flächenschichten versehen sind.The arranged on both sides of the partition plate 4 fully elastic current collectors ( 6; 7 ) are preferably as a sponge, felt, fleece, braid, grid, wool, fiber ball, fiber laminate or fabric or further as a corrugated or punched profiled plate body with resilient lamellar elevations, strips or rags educated. The fully elastic current collectors ( 6; 7 ) consist of a heat-resistant metallic material or a conductive ceramic material or a cermet, whereby the oxygen-side current collectors are made resistant to oxidation or are provided with oxidation-resistant surface layers.
Für die Trennplatte 4 und/oder für die Stromkollektoren (6; 7) werden vorteilhafterweise auch keramische leitende Werkstoffe wie Siliziumkarbid, Zinnoxyd, La/Mn-Perowskit, Ni/ZrO2-Cermet verwendet.For the partition plate 4 and / or for the current collectors ( 6; 7 ), ceramic conductive materials such as silicon carbide, tin oxide, La / Mn perovskite, Ni / ZrO 2 cermet are advantageously also used.
Die vollelastischen Stromkollektoren (6; 7) sind vorzugsweise mit der Trennplatte 4 und/oder der Elektrode (2; 3) der je weils benachbarten gegenüberliegenden Brennstoffzelle durch ein Hochtemperaturlot oder eine Schweißung oder eine Sin terung elektrisch leitend und mechanisch kraftschlüssig fest verbunden, wobei die Lötung, Schweißung oder Sinterung oxyda tionsbeständig oder nichtoxydierend ausgeführt ist und/oder mit einer schutzoxydbildenden Deckschicht versehen ist.The fully elastic current collectors ( 6; 7 ) are preferably electrically conductive and mechanically non-positively connected to the separating plate 4 and / or the electrode ( 2; 3 ) of the fuel cell, which is adjacent because of a high-temperature solder or a weld or a sintering, the Soldering, welding or sintering is oxidation-resistant or non-oxidizing and / or is provided with a protective oxide-forming cover layer.
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Legal Events
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| 8139 | Disposal/non-payment of the annual fee |