DE3918115A1 - Sold electrolyte high temperature fuel cell - has cell formed with plates with slots for passage of oxygen and gases - Google Patents

Sold electrolyte high temperature fuel cell - has cell formed with plates with slots for passage of oxygen and gases

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Abstract

A solid electrolyte high temperature fuel cell is formed from a number of plate-shaped cell elements (4, 5) that are constructed with thin solid electrolytic plates (8, 10) with cathodes (12, 14) on one side and an anode (16, 18) on the other side. Located between the plates are bipolur elements (20, 22). The bipolar elements have slots (24, 26) cut into the surfaces. One set of slots (24) are used for the passage of oxygen, while the others handle the exhaust gases. ADVANTAGE - Cost effective design that is mechanically stable.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Festelektrolyt-Hochtempera­ tur-Brennstoffzellenmodul, welches mehrere in Serie geschaltete Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen umfaßt. Solche Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen eignen sich in­ folge der relativ hohen Betriebstemperaturen - sie liegen im Bereich von 800 bis 1100°C - im Gegensatz zu Niedertemperatur- Brennstoffzellen dazu, außer Wasserstoffgas auch Kohlenwasser­ stoffe wie Erdgas oder flüssig speicherbares Propan umzusetzen. Wird Kohlendioxid oder Wasserdampf zum Brennstoff zugesetzt, so kann bei den hohen Temperaturen infolge Konvertierung des Brenn­ stoffes jede Rußbildung vermieden werden. Mit Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellen sind hohe Leistungsdichten er­ reichbar, die größenordnungsmäßig im Bereich von mehreren 100 mW pro cm2 liegen. Die einzelne Hochtemperatur-Brennstoffzelle er­ zeugt eine Leerlaufspannung von etwas über 1 V. Höhere Spannun­ gen erfordern die Serienschaltung mehrerer Einzelzellen.The invention relates to a solid electrolyte high-temperature fuel cell module, which comprises a plurality of solid electrolyte high-temperature fuel cells connected in series. Such solid electrolyte high-temperature fuel cells are suitable as a result of the relatively high operating temperatures - they are in the range of 800 to 1100 ° C - in contrast to low-temperature fuel cells, in addition to hydrogen gas also hydrocarbons such as natural gas or liquid storable propane. If carbon dioxide or water vapor is added to the fuel, any soot formation can be avoided at the high temperatures due to the conversion of the fuel. With solid electrolyte high-temperature fuel cells, high power densities can be achieved, which are of the order of magnitude of several 100 mW per cm 2 . The single high-temperature fuel cell generates an open circuit voltage of just over 1 V. Higher voltages require the series connection of several individual cells.

In dem Aufsatz von W. Fischer, H. Kleinschmager und anderen mit dem Titel: "Hochtemperatur-Brennstoffzellen mit keramischen Elek­ trolyten zum Umsatz billiger Brennstoffe", in "Chemie-Ingenieur­ technik", 13. Jahrgang, 1971, Nr. 22, Seiten 1227 bis 1232, wird ein Überblick über den Entwicklungsstand von Hochtemperatur-Brenn­ stoffzellen gegeben. Demzufolge geht man wegen der hohen Einsatz­ temperaturen und der aggressiven Medien von einem vollkerami­ schen Aufbau der Zelleneinheiten aus. Um die Dichtprobleme zu minimieren, verwendet man rohrförmige oder halbrohrförmige po­ röse keramische Träger, die mit den Elektroden und dem Fest­ elektrolyten beschichtet sind, das heißt an der Innen- und an der Außenseite mit Elektroden versehen sind. Im allgemeinen wird auf der Innenseite des rohrförmigen Trägers der Brennstoff und an der Außenseite der Sauerstoffträger bzw. die Luft zugeführt. Es ist eine Eigenart dieser Bauweise, daß dadurch zwar die Dichtflächen minimiert, der Zusammenbau zu Modulen mit höherer Betriebsspannung jedoch nicht vereinfacht wird.In the essay by W. Fischer, H. Kleinschmager and others with entitled: "High temperature fuel cells with ceramic elec trolytes on sales of cheap fuels ", in" Chemical Engineer technik ", 13th year, 1971, No. 22, pages 1227 to 1232 an overview of the development status of high-temperature firing given cells. Accordingly, one goes because of the high stakes temperatures and the aggressive media from a full kerami structure of the cell units. To the sealing problems too minimize, use tubular or semi-tubular po red ceramic carrier with the electrodes and the hard electrolytes are coated, that is, on the inside and on are provided with electrodes on the outside. Generally speaking on the inside of the tubular support the fuel and  the oxygen carrier or the air is supplied on the outside. It is a peculiarity of this design that the Sealing surfaces minimized, assembly into modules with higher ones Operating voltage, however, is not simplified.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul zu entwickeln, welches sich in einfacher Weise aus einer Vielzahl von Einzelzellen zusammensetzen läßt, minimale elektrische Innenwiderstände aufweist und zugleich mechanisch hinreichend stabil ist. Zu­ gleich sollte dieses Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoff­ zellenmodul möglichst preiswert herstellbar sein.The invention has for its object to provide a solid electrolyte To develop high temperature fuel cell module, which itself in a simple manner from a multitude of individual cells can be assembled, minimal electrical internal resistance exhibits and at the same time is mechanically sufficiently stable. To same should this solid electrolyte high temperature fuel cell module can be produced as inexpensively as possible.

Diese Aufgabe wird durch die Merkmale des Anspruchs 1 gelöst. Weitere Ausgestaltungen der Erfindung sind den Ansprüche 2 bis 18 zu entnehmen.This object is solved by the features of claim 1. Further embodiments of the invention are set out in claims 2 up to 18.

Dadurch, daß das Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzel­ lenmodul mehrere in Serie geschaltete und in einem gemeinsamen gasdicht verschlossenen und mit Anschlüssen für das Brenngas und den Sauerstoff versehenen Gehäuse eingebaute planare Fest­ elektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen umfaßt, ist eine we­ sentliche Voraussetzung für eine sichere, platzsparende und me­ chanisch stabile Serienschaltung von Festelektrolyt-Hochtempera­ tur-Brennstoffzellen zu einem Modul gemacht worden. Dadurch, daß darüber hinaus zwischen unmittelbar benachbarten, in Serie geschalteten Zellen mindestens eine die Kathode der einen Zelle mit der Anode der dieser benachbarten Zelle elektrisch leitend verbindende, die Gasverteilung mittels Kanäle sicherstellende und ein tragendes Strukturelement darstellende metallische bi­ polare Platte eingebaut ist, wird gleichermaßen eine gute Gas­ dichtigkeit sowie eine hohe elektrische Leitfähigkeit zwischen Kathode und Anode einander unmittelbar benachbarter Einzelzel­ len gewährleistet. Darüber hinaus wird so das Herstellverfahren vereinfacht, weil die bipolare Platte nunmehr als tragendes Element durch in der Metallbranche übliche Herstellverfahren einfacher und präziser herzustellen ist als ein entsprechendes keramisches Bauelement. Dies kommt wiederum sowohl der Gas­ dichtigkeit als auch den Herstellkosten pro Modul in erwünsch­ ter Weise entgegen.The fact that the solid electrolyte high-temperature fuel cell lenmodul several in series and in one sealed gastight and with connections for the fuel gas and built-in planar solid in the oxygenated case Electrolyte high-temperature fuel cells is a we essential requirement for a safe, space-saving and me mechanically stable series connection of solid electrolyte high temperature tur fuel cells have been made into a module. Thereby, that moreover between immediately adjacent, in series switched cells at least one the cathode of one cell with the anode of the adjacent cell electrically conductive connecting, ensuring the gas distribution by means of channels and metallic bi representing a structural element polar plate is installed, will also be a good gas tightness and high electrical conductivity between Cathode and anode of directly adjacent individual cells len guaranteed. In addition, the manufacturing process simplified because the bipolar plate is now used as a load-bearing  Element by means of manufacturing processes customary in the metal industry is easier and more precise to manufacture than a corresponding one ceramic component. This in turn comes from both the gas tightness as well as the manufacturing costs per module in desirable opposed.

Eine besonders sichere Trennung der Anschlüsse für Brenngas und Sauerstoff und zugleich auch eine gleichmäßige Beaufschlagung des Festelektrolyten läßt sich erreichen, wenn in besonders vor­ teilhafter Weiterbildung der Erfindung die metallische bipolare Platte auf ihren beiden Seiten gegeneinander um 90° verdrehte, zu den Elektroden der beiden aneinandergrenzenden Zellen hin offenen Gaskanäle für das Brenngas und für den Sauerstoff auf­ weist. Dies führt dazu, daß man jeweils eine Stirnseite des Mo­ duls als Anschlußseite für das Brenngas und eine jeweils an­ grenzende Stirnseite des Moduls als Anschlußseite für den Sauer­ stoff ausbilden und zugleich eine besondere Trennung der An­ schlüsse je Zelle vermeiden kann. Auch diese Maßnahme leistet einen besonderen Beitrag zur Senkung der Herstellung und ver­ kleinert sogleich die Dichtflächen zwischen den mit Sauerstoff und Brennstoff beaufschlagten Gaswegen.A particularly safe separation of the connections for fuel gas and Oxygen and at the same time an even exposure of the solid electrolyte can be achieved if in particular before partial development of the invention, the metallic bipolar Plate turned 90 ° against each other on both sides, towards the electrodes of the two adjacent cells open gas channels for the fuel gas and for the oxygen points. This leads to the fact that one end of the Mo duls as the connection side for the fuel gas and one each bordering front side of the module as connection side for the Sauer training material and at the same time a special separation of the can avoid conclusions per cell. This measure also performs make a special contribution to reducing production and ver immediately reduces the sealing surfaces between those with oxygen and fuel-charged gas paths.

Eine besonders gute Gasdichtigkeit der bipolaren Platte wird erreicht, wenn diese in weiterer Ausgestaltung der Erfindung einteilig und als beidseitig profilierte Platte ausgeführt ist. Dies führt zu besonders dichten und diesbezüglich störunanfälli­ gen Modulen. Diese Maßnahme bildet zugleich auch eine Voraus­ setzung für eine weitere Ausgestaltung der Erfindung.The gas-tightness of the bipolar plate is particularly good achieved if this in a further embodiment of the invention is made in one piece and as a plate profiled on both sides. This leads to particularly dense and unreliable faults modules. This measure is also an advance setting for a further embodiment of the invention.

So kann die einteilige bipolare Platte in weiterer Ausgestal­ tung der Erfindung mit Längsstegen auf der einen Oberflächen­ seite und Querstegen auf der anderen Oberflächenseite versehen sein. Durch diese Stege werden auf der einen Seite Längs- und auf der anderen Seite Querkanäle erzeugt, durch die der Sauer­ stoff und das Brenngas rechtwinklig zueinander auf beiden Sei­ ten der bipolaren Platte über den Querschnitt der Zelle hinweg­ transportiert werden können. Diese Maßnahme vermeidet zuver­ lässig jede Undichtigkeit zwischen den beiden Seiten der bipo­ laren Platte, was der Betriebssicherheit zugute kommt. Darüber hinaus erlaubt sie es, bewährte Techniken der spangebenden Fertigung anzuwenden.So can the one-piece bipolar plate in a further embodiment device of the invention with longitudinal webs on one surface side and crossbars on the other side of the surface be. Through these webs on one side longitudinal and on the other hand, cross channels are created through which the Sauer material and the fuel gas at right angles to each other on both sides  th of the bipolar plate across the cross section of the cell can be transported. This measure avoids casually any leak between the two sides of the bipo laren plate, which benefits operational safety. About that It also allows proven techniques of cutting Manufacturing to apply.

Eine andere, besonders einfache Herstellweise ergibt sich, wenn die bipolare Platte in Ausgestaltung der Erfindung aus zwei ge­ geneinander um 90° verdrehte wellblechartige Elemente besteht, deren Zwischenräume gasdicht verschlossen sind. Dies erlaubt es, die beiden Blechtafeln maschinell einzeln in an sich bewähr­ ter Technik herzustellen und maschinell um 90° verdreht durch Punktschweißen zu verbinden. Es ist dann aber erforderlich, den Zwischenraum zwischen den beiden miteinander punktgeschweißten Wellblechplatten gasdicht durch Verlöten der Ränder oder durch Auffüllen mit einer Keramikmasse zu verschließen.Another, particularly simple method of manufacture results if the bipolar plate in an embodiment of the invention from two ge corrugated sheet-like elements rotated relative to one another by 90 °, the spaces between them are sealed gas-tight. This allows it, the two metal sheets mechanically individually in themselves proven technically and mechanically twisted by 90 ° To connect spot welding. It is then necessary, however Space between the two spot welded together Corrugated metal sheets gas-tight by soldering the edges or through Top up with a ceramic paste.

Weitere Einzelheiten der Erfindung werden anhand zweier in den Figuren dargestellter Ausführungsbeispiele erläutert. Es zeigen:Further details of the invention are based on two in the figures illustrated embodiments explained. It demonstrate:

Fig. 1 eine schaubildliche Ansicht eines Festelektrolyt-Hoch­ temperatur-Brennstoffzellenmoduls mit mehreren in Serie zueinander geschalteten Zellen, Fig. 1 is a perspective view of a solid electrolyte high temperature fuel cell module with a plurality of mutually series-connected cells,

Fig. 2 eine vergrößerte Darstellung zweier in Serie geschalteter Einzelzellen, wobei die einzelnen Bauteile explosionsar­ tig voneinander getrennt dargestellt sind und Fig. 2 is an enlarged view of two series-connected individual cells, the individual components are shown separately from each other and explosionsar

Fig. 3 eine zweiteilige bipolare Platte in schaubildlicher An­ sicht. Fig. 3 is a two-part bipolar plate in a perspective view.

Die Fig. 1 zeigt ein Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoff­ zellenmodul 1 mit einem teilweise aufgebrochenen Gehäuse 2. Man erkennt dabei den Aufbau des Moduls aus rechteckigen, platten­ förmigen Brennstoffzellen 4, 5, 6, die aufeinandergestapelt sind. Diese rechteckigen, plattenförmigen Brennstoffzellen 4, 5, 6 sind in der Fig. 2 vergrößert und mit ihren einzelnen Bauele­ menten in voneinander abgehobenem Zustand dargestellt. Jeder dieser Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen 4, 5, 6 besteht aus einer dünnen Festelektrolytplatte 8, 10, die auf der in der Fig. 2 jeweils unteren Seite eine Kathode 12, 14 und auf der gegenüberliegenden Seite eine Anode 16, 18 trägt sowie aus je einer zwischen der Anode der einen Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzelle und der Kathode der nächsten Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzelle angeordnete bipo­ lare Platte 20, 22. Diese bipolare Platte ist im Ausführungs­ beispiel der Fig. 1 und 2 einteilig ausgeführt. Sie trägt an ihrer in der Darstellung der Fig. 2 oberen, der Kathode 12, 14 der nächsten Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzelle zuge­ wandten Seite parallel zur Längsrichtung der bipolaren Platte ausgerichtete Kanäle 24 für den Sauerstoff. Außerdem trägt sie auf ihrer gegenüberliegenden, in der Darstellung der Fig. 1 un­ teren, der Anode der nächsten Festelektrolyt-Hochtemperatur- Brennstoffzelle zugewandten Seite in Querrichtung ausgerichtete Kanäle 26 für die Zuführung eines Brenngases. Das heißt, die bipolare Platte liegt mit ihren mit Sauerstoff beaufschlagten Längskanälen 24 an der Kathode 12, 14 und mit ihren mit Brenn­ gas beaufschlagten Querkanälen 26 an der Anode 16, 18 jeweils zweier unmittelbar benachbarter Festelektrolyt-Hochtemperatur- Brennstoffzellen 4, 5 an. Im Ausführungsbeispiel besteht die metallische bipolare Platte 20, 22 aus einer Nickellegierung. Sie ist somit elektrisch gut leitend und schaltet die beiden aneinanderliegenden Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoff­ zellen 4, 5 in Serie. Fig. 1 shows a solid electrolyte high-temperature fuel cell module 1 with a partially broken housing 2nd You can see the structure of the module from rectangular, plate-shaped fuel cells 4 , 5 , 6 , which are stacked on top of each other. These rectangular, plate-shaped fuel cells 4 , 5 , 6 are enlarged in FIG. 2 and shown with their individual components in a raised state. Each of these solid electrolyte high-temperature fuel cells 4 , 5 , 6 consists of a thin solid electrolyte plate 8 , 10 , which carries a cathode 12 , 14 on the lower side in FIG. 2 and an anode 16 , 18 on the opposite side as well one bipolar plate 20 , 22 arranged between the anode of one solid electrolyte high-temperature fuel cell and the cathode of the next solid electrolyte high-temperature fuel cell This bipolar plate is in the embodiment example of FIGS. 1 and 2 made in one piece. It carries on its top in the illustration of FIG. 2, the cathode 12 , 14 of the next solid electrolyte high-temperature fuel cell facing side parallel to the longitudinal direction of the bipolar plate channels 24 for the oxygen. In addition, it carries on its opposite, in the illustration of FIG. 1 un lower, the anode of the next solid electrolyte high-temperature fuel cell side in the transverse direction channels 26 for the supply of a fuel gas. That is, the bipolar plate lies with its longitudinal channels 24 loaded with oxygen on the cathode 12 , 14 and with its transverse channels 26 loaded with combustion gas on the anode 16 , 18 each of two immediately adjacent solid electrolyte high-temperature fuel cells 4 , 5 . In the exemplary embodiment, the metallic bipolar plate 20 , 22 consists of a nickel alloy. It is thus good electrical conductivity and connects the two adjacent solid electrolyte high-temperature fuel cells 4 , 5 in series.

Der aus den einzelnen mit Anode und Kathode versehenen Festelek­ trolytplatten und den dazwischen eingelegten bipolaren Platten bestehende Stapel von Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoff­ zellen wird, wie die Fig. 1 zeigt, im Gehäuse 2 des Festelektro­ lyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmoduls 1 an seinen vier Ecken in winkelförmigen, elektrisch nicht leitenden, vorzugsweise aus Keramik bestehenden Einsätzen 28, 30, 32, 34 geführt. Die Wand­ stärke dieser winkelförmigen Einsätze bestimmt den Spalt zwi­ schen den vier Seiten des Stapels von Festelektrolyt-Hochtempe­ ratur-Brennstoffzellen und der Gehäusewand. Die winkelförmigen Einsätze 28, 30, 32, 34 sind gasdicht mit dem Gehäuse 2 verlö­ tet und außerdem auch gasdicht und elektrisch nicht leitend, beispielsweise über Glaslote, mit dem Stapel Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellen 4, 56 verbunden. An der Ober­ seite und der Unterseite des Stapels ist als äußerstes Element je eine bipolare Platte 36 aufgesetzt, an der zum Gehäuse hin eine Isolierplatte 38 anliegt. Diese Isolierplatte 38 trägt im Ausführungsbeispiel je zwei rechteckige Durchbrüche 40, 42, die mit gleich großen rechteckigen Durchbrüchen 44, 46 im Boden und Deckel 48 des Gehäuses 2 fluchten. Durch diese Durchbrüche hin­ durch ist, wie die Fig. 1 zeigt, je eine mit der äußersten bi­ polaren Platte 36 verlötete Kontaktzunge 50, 52 zu erkennen. An den Seiten des Gehäuses sind Zuführungsstutzen 54, 56 für die Zuführung von Brenngas bzw. Sauerstoff und Anschlußstutzen für die Abführung von feuchtem Gasgemisch zu erkennen.The existing from the individual with anode and cathode Festelek trolytplatten and the inserted bipolar plates existing stack of solid electrolyte high-temperature fuel cells, as shown in FIG. 1, in the housing 2 of the Festelektro lyt-high temperature fuel cell module 1 at its four corners guided in angular, electrically non-conductive inserts 28 , 30 , 32 , 34 , preferably made of ceramic. The wall thickness of these angular inserts determines the gap between the four sides of the stack of solid electrolyte high-temperature fuel cells and the housing wall. The angular inserts 28 , 30 , 32 , 34 are gas-tight with the housing 2 and also gas-tight and electrically non-conductive, for example via glass solders, connected to the stack of solid electrolyte high-temperature fuel cells 4 , 56 . On the upper side and the underside of the stack, a bipolar plate 36 is placed as the outer element, on which an insulating plate 38 abuts the housing. In the exemplary embodiment, this insulating plate 38 carries two rectangular openings 40 , 42 , which are aligned with rectangular openings 44 , 46 of the same size in the bottom and cover 48 of the housing 2 . Through these breakthroughs, as shown in FIG. 1, one contact tongue 50 , 52 soldered to the outermost bi-polar plate 36 can be seen. On the sides of the housing, supply connections 54 , 56 for the supply of fuel gas or oxygen and connection connections for the removal of moist gas mixture can be seen.

Vor Inbetriebnahme des Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoff­ zellenmoduls 1 ist dieses in hier nicht weiter dargestellter Weise auf seine Betriebstemperatur im Bereich von 850 bis 950°C, vorzugsweise 925°C, aufzuheizen. Beim Betrieb des Festelektro­ lyt-Hochtemperatur-Brennstoffmoduls wird durch den rechts im Ausführungsbeispiel gezeichneten Brenngaszuführungsstutzen 54 Brenngas und durch den an der vorderen Stirnseite erkennbaren Sauerstoffzuführungsstutzen 56 Sauerstoff in das Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul 1 gedrückt. Dabei gelangt das Brenngas über den als Gasverteiler dienenden Zwischenraum 62 zwischen der in der Fig. 1 rechten Gehäusewand und dem Stapel Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen in die Querka­ näle 26 der bipolaren Platten 20, 22 und durchströmt den Stapel durch diese Querkanäle von rechts nach links. Dabei kontaktiert der Brennstoff jeweils die an den Querkanälen anliegenden Ano­ den 16, 18 der einzelnen Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brenn­ stoffzellen 4, 5, 6. In ähnlicher Weise gelangt der Sauerstoff von der in der Darstellung der Fig. 1 vorderen Stirnseite des Gehäuses in den ebenfalls als Gasverteiler dienenden Zwischen­ raum 64 zwischen dem Gehäuse und dem Stapel Festelektrolyt-Hoch­ temperatur-Brennstoffzellen und von dort in die Längskanäle 24 der bipolaren Platten 20, 22. Beim Durchströmen der Längskanäle der bipolaren Platten befindet sich der Sauerstoff in direktem Kontakt mit den Kathoden 12, 14 der einzelnen Brennstoffzellen 4, 5, 6. An der Phasengrenze Kathode-Elektrolyt werden die 02-Moleküle aus der Luft unter Elektronenaufnahme in 02--Ionen umgewandelt. Als O2--Ione können sie über Sauerstoffleerstellen durch den Zirkonoxid-Festelektrolyten wandern. Dabei gelangen sie schließlich zur Anode, wo sie an der Phasengrenze Anode- Festelektrolyt unter Aufnahme von Elektroden mit dem Brenngas zu Kohlendioxid und Wasserdampf reagieren. Das sich bei der Oxidation des Brenngases bildende Kohlendioxid und Wasserdampf­ gasgemisch wird dann an der in der Darstellung der Fig. 1 lin­ ken Längsseite des Gehäuses zu erkennenden Anschlußstutzen 58, 60 mitsamt dem nicht umgesetzten Brennstoff wieder abgezogen. Dabei kann der Brennstoff in hier nicht weiter dargestellter Weise von dem Verbrennungsprodukt CO2 und H2O getrennt und wie­ der in den Brenngaszuführungsstutzen 54 eingespeist werden. Die an der Anode und Kathode sich bildenden Potentialunterschiede sind durch die jeweiligen gut leitenden bipolaren Platten 20, 22 untereinander in Serie geschaltet. Die Summe der in Serie geschalteten Potentiale der einzelnen Zellen kann an den Kon­ taktzungen 50, 52 des Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoff­ zellenmoduls 1 abgegriffen werden.Before starting the solid electrolyte high-temperature fuel cell module 1 , this is to be heated in a manner not shown here to its operating temperature in the range from 850 to 950 ° C., preferably 925 ° C. In the operation of the solid electric lyt-high-temperature fuel module is pushed by the right-drawn in the embodiment of the fuel gas supplying pipe 54 fuel gas and the recognizable on the front end side oxygen supply nozzle 56 oxygen into the solid electrolyte high temperature fuel cell module. 1 The fuel gas passes through the space 62 serving as a gas distributor between the housing wall on the right in FIG. 1 and the stack of solid electrolyte high-temperature fuel cells in the transverse channels 26 of the bipolar plates 20 , 22 and flows through the stack through these transverse channels from right to left . In this case, the fuel contacts the ano the 16 , 18 of the individual solid electrolyte high-temperature fuel cells 4 , 5 , 6 . Similarly, the oxygen from the front end of the housing shown in FIG. 1 in the space 64 also serving as a gas distributor between the housing and the stack of solid electrolyte high-temperature fuel cells and from there into the longitudinal channels 24 of the bipolar plates 20 , 22 When flowing through the longitudinal channels of the bipolar plates, the oxygen is in direct contact with the cathodes 12 , 14 of the individual fuel cells 4 , 5 , 6 . At the phase boundary of the cathode-electrolyte, the 0 2 molecules from the air are converted into 0 2 ions with electron acceptance. As O 2 ions, they can migrate through the zirconium oxide solid electrolyte via oxygen vacancies. They finally reach the anode, where they react with the fuel gas to form carbon dioxide and water vapor at the anode solid electrolyte phase boundary. The carbon dioxide and water vapor gas mixture formed during the oxidation of the fuel gas is then withdrawn again at the connection stub 58 , 60 visible in the illustration of FIG. 1 along the length of the housing together with the unreacted fuel. In this case, the fuel can be separated from the combustion product CO 2 and H 2 O in a manner not shown here and can be fed into the fuel gas supply nozzle 54 like that. The potential differences forming at the anode and cathode are connected in series with one another by the respective highly conductive bipolar plates 20 , 22 . The sum of the potentials of the individual cells connected in series can be tapped at the contact tongues 50 , 52 of the solid electrolyte high-temperature fuel cell module 1 .

Die metallische bipolare Platte könnte außer aus einer Nickel­ legierung auch aus einem austenitischem CrNiCe-Stahl oder auch aus einem ferritischen Chromstahl mit 15 bis 25% Chrom und einem geringeren Aluminiumzusatz bestehen. Bei der Wahl des Ma­ terials ist zu berücksichtigen, daß die metallische bipolare Platte bei der Betriebstemperatur, die im Bereich von 850 bis 950° liegt, hinreichend korrosionsfest ist. Insbesondere muß vermieden werden, daß sich Verbindungen zwischen den Längs- und Querkanälen der bipolaren Platte, d. h. zwischen dem Brenn­ gas und dem Sauerstoff, bilden. Ferner muß gewährleistet wer­ den, daß im Bereich der winkelförmigen Einsätze 28, 30, 32, 34 im Gehäuse 2 jegliche Leckagen zwischen den mit Sauerstoff und den mit Brenngas beaufschlagten Räumen 62, 64, 66, 68 zuver­ lässig vermieden werden. Hierbei kann es zweckmäßig sein, den Stapel von Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen über ein Glaslot gasdicht und zugleich isoliert in den winkelförmi­ gen Einsätzen einzukitten.In addition to a nickel alloy, the metallic bipolar plate could also consist of an austenitic CrNiCe steel or also of a ferritic chromium steel with 15 to 25% chromium and a lower aluminum additive. When choosing the material, it must be taken into account that the metallic bipolar plate is sufficiently corrosion-resistant at the operating temperature, which is in the range from 850 to 950 °. In particular, it must be avoided that connections between the longitudinal and transverse channels of the bipolar plate, ie between the fuel gas and the oxygen, form. Furthermore, it must be ensured who the that in the area of the angular inserts 28 , 30 , 32 , 34 in the housing 2 any leakages between the oxygen and the fuel gas spaces 62 , 64 , 66 , 68 are reliably avoided. Here, it may be expedient to cement the stack of solid electrolyte high-temperature fuel cells gas-tight and at the same time insulated in the inserts in the angular shape.

Die in den Ausführungsbeispielen der Fig. 1 und 2 dargestell­ ten einteiligen metallischen bipolaren Platten 20, 22 werden zweckmäßigerweise durch Walzen oder Schmieden hergestellt. Ihre Stege und Rillen können jedoch auch durch eine feinmechanische spangebende Verarbeitung erzeugt werden. Denkbar wäre aber auch ihre Herstellung als Feinguß oder im Rahmen eines pulvermetal­ lurgischen Spritzverfahrens. Eine einteilige metallische bipo­ lare Platte 20, 22 gewährleistet infolge ihres geringen elektri­ schen Widerstandes eine gut leitende Verbindung zwischen den Anoden und Kathoden einander benachbarter Zellen und erlaubt es zudem, infolge ihrer großen Steifigkeit den Aufbau vielzelliger Module hinreichend stabil zu gestalten.1 and 2 in the embodiments of FIGS. 1 and 2, one-piece metallic bipolar plates 20 , 22 are expediently produced by rolling or forging. However, their webs and grooves can also be produced by precision mechanical machining. However, it would also be conceivable to manufacture them as investment castings or as part of a powder metal lurgic spraying process. A one-piece metallic bipo lare plate 20 , 22 ensures due to their low electrical resistance a good conductive connection between the anodes and cathodes of adjacent cells and also allows to make the structure of multicellular modules sufficiently stable due to their great rigidity.

Für den Festelektrolyten 8, 10 haben sich Platten aus Zirkon­ oxid bewährt, die durch Zugabe von ca. 10 Mol% Yttrium stabili­ siert sind. Solche dünnwandigen Elektrolyte haben bei den Be­ triebstemperaturen eine gute Teilleitfähigkeit für Sauerstoff­ ionen. Sie werden aus einem Oxidpulvergemisch gemischt, gepreßt und gesintert. Für die auf die Festelektrolytplatten 8, 10 auf­ gebrachten Anoden 16, 18 hat sich eine Legierung von Nickel- Zirkonoxid als besonders vorteilhaft erwiesen. Dabei kann das Anodenmaterial durch Flamm- oder Plasmaspritzen oder durch Auf­ dampfen aus der Gasphase auf der Oberfläche der Festelektrolyt­ platten aufgetragen werden. Letzteres kann beispielsweise da­ durch erfolgen, daß das Anodenmaterial in einem von der Fest­ elektrolytplatte abgedeckten Behältnis - eventuell bei abge­ senktem Druck - verdampft wird. Es ist aber auch möglich, die Anode als Folie auf der Festelektrolytplatte aufzubringen und anschließend zusammen mit dieser zu sintern.For the solid electrolyte 8 , 10 plates made of zirconium oxide have proven themselves, which are stabilized by adding about 10 mol% of yttrium. Such thin-walled electrolytes have a good partial conductivity for oxygen ions at the operating temperatures. They are mixed from an oxide powder mixture, pressed and sintered. An alloy of nickel-zirconium oxide has proven to be particularly advantageous for the anodes 16 , 18 placed on the solid electrolyte plates 8 , 10 . The anode material can be applied by flame or plasma spraying or by vapor deposition on the surface of the solid electrolyte from the gas phase. The latter can for example be done as by, that the anode material in an electrolyte plate of the hard covered receptacle - is evaporated - possibly at abge senktem pressure. However, it is also possible to apply the anode as a film to the solid electrolyte plate and then to sinter it together.

Die auf der gegenüberliegenden Seite der Festelektrolytplatten aufgebrachten Kathoden 12, 14 werden vorteilhafterweise durch einen Niederschlag einer LaMnO3-Verbindung oder einer In2O3-SnO2- Verbindung erzeugt. Auch hierfür eignet sich das beim Anodenma­ terial erwähnte Aufdampfen aus der Gasphase und das Flamm- bzw. Plasmaspritzverfahren.The cathodes 12 , 14 applied on the opposite side of the solid electrolyte plates are advantageously produced by a precipitation of a LaMnO 3 compound or an In 2 O 3 -SnO 2 compound. The vapor deposition from the gas phase and the flame or plasma spraying process, which is mentioned in the anode material, are also suitable for this.

Die Gasdichtigkeit des Moduls 1 wird durch Verlöten der bipo­ laren Platten 20, 22 mit den jeweilig benachbarten Feststoff­ elektrolyten erreicht. Hierzu werden die bipolaren Platten mit jeweils zwischenliegender Elektrolytplatte, welche zuvor beid­ seitig mit Elektroden versehen worden ist, aufeinandergestapelt und zusammengepreßt und sodann untereinander verlötet.The gas tightness of the module 1 is achieved by soldering the bipolar plates 20 , 22 with the respectively adjacent solid electrolyte. For this purpose, the bipolar plates, each with an interposed electrolyte plate, which has previously been provided with electrodes on both sides, are stacked and pressed together and then soldered to one another.

Die Fig. 3 zeigt eine auf andere Weise hergestellte bipolare Platte 70. Diese besteht aus zwei wellblechartig gebogener Plat­ ten 72, 74, die gegeneinander um 90° verdreht an den Berührungs­ punkten miteinander punktgeschweißt sind. Die Zwischenräume zwi­ schen diesen beiden Wellblechplatten sind bei dieser Art bipo­ larer Platte durch eine Keramikmasse 76 bzw. Glaslot gasdicht verschlossen. Auch diese bipolare Platte 70 ist infolge der Punktschweißung gut elektrisch leitfähig und durch die Keramik­ füllung gasdicht verschlossen. Sie läßt sich anstelle der ein­ teiligen metallischen bipolaren Platte der Fig. 1 und 2 zwi­ schen den einzelnen Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzel­ len einsetzen. FIG. 3 shows a prepared in other ways bipolar plate 70. This consists of two corrugated sheet-like curved plates 72 , 74 , which are spot welded to each other by 90 ° at the points of contact. The gaps between these two corrugated metal plates are sealed gas-tight in this type of bipolar plate by a ceramic compound 76 or glass solder. This bipolar plate 70 is also electrically conductive due to the spot welding and is sealed gas-tight by the ceramic filling. You can use instead of a one-piece metallic bipolar plate of FIGS . 1 and 2 between the individual solid electrolyte high-temperature fuel cells.

Claims (18)

1. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul (1), welches mehrere in Serie geschaltete und in einem gemeinsamen gasdicht verschlossenen und mit Zuführungsstutzen (54, 56) für das Brenngas und den Sauerstoff versehenen Gehäuse (2) einge­ baute planare Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen (4, 5, 6) umfaßt, wobei zwischen unmittelbar benachbarten, in Serie geschalteten Zellen mindestens eine die Kathode (12, 14) der einen Zelle mit der Anode (16, 18) der dieser benachbarten Zelle elektrisch leitend verbindende, die Gasverteilung mittels Kanäle (24, 26) sicherstellende und ein tragendes Strukturele­ ment darstellende metallische bipolaren Platte (20, 22, 70) eingebaut ist.1. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module ( 1 ) which has several planar solid-electrolyte high-temperature fuel cells ( 2 ) which are connected in series and sealed in a common gas-tight and provided with supply ports ( 54 , 56 ) for the fuel gas and oxygen ( 2 ). 4 , 5 , 6 ), wherein between immediately adjacent cells connected in series, at least one connecting the cathode ( 12 , 14 ) of one cell to the anode ( 16 , 18 ) of the cell adjacent to it, the gas distribution by means of channels ( 24 , 26 ) ensuring and a structural element representing a metallic bipolar plate ( 20 , 22 , 70 ) is installed. 2. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische bipolare Platte (20, 22, 70) auf ihren beiden Seiten gegeneinander um 90° verdrehte, zu den Elektroden (12, 14, 16, 18) der beiden aneinandergrenzenden Zellen (4, 5, 6) hin offene Gaskanäle (24, 26) für das Brenngas und für den Sauerstoff aufweist.2. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to claim 1, characterized in that the metallic bipolar plate ( 20 , 22 , 70 ) rotated on both sides against each other by 90 °, to the electrodes ( 12 , 14 , 16 , 18 ) of the two adjacent cells ( 4 , 5 , 6 ) open gas channels ( 24 , 26 ) for the fuel gas and for the oxygen. 3. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die bipolare Platte (20, 22) einteilig und als beidseitig profilierte Platte ausgeführt ist.3. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to claim 1 or 2, characterized in that the bipolar plate ( 20 , 22 ) is designed in one piece and as a plate profiled on both sides. 4. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die bipolare Platte (20, 22) mit Längsstegen auf der einen Oberflächenseite und Quer­ stegen auf der anderen Oberflächenseite versehen ist.4. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 3, characterized in that the bipolar plate ( 20 , 22 ) is provided with longitudinal webs on one surface side and cross webs on the other surface side. 5. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1, 2 und 4, dadurch gekennzeichnet, daß die bipolare Platte (70) aus zwei gegeneinander um 90° verdrehte, wellblechartigen Ele­ menten (72, 74) besteht, deren Zwischenräume gasdicht ver­ schlossen sind.5. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1, 2 and 4, characterized in that the bipolar plate ( 70 ) consists of two mutually rotated by 90 °, corrugated iron-like elements ( 72 , 74 ), the spaces between which are gas-tight are closed. 6. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1, 2 und 5, dadurch gekennzeichnet, daß die beiden wellblechartigen Elemente (72, 74) der bipolaren Platte (70) miteinander durch Punktschweißen verbunden sind.6. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1, 2 and 5, characterized in that the two corrugated sheet-like elements ( 72 , 74 ) of the bipolar plate ( 70 ) are connected to one another by spot welding. 7. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß im Gehäuse (2) zwischen Gehäusewand und den kurzen und langen Stirnseiten der aufeinan­ dergestapelten Zellen (4, 5, 6) ein als Gasverteiler dienender Zwischenraum (62, 64, 66, 68) gelassen ist.7. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 6, characterized in that in the housing ( 2 ) between the housing wall and the short and long end faces of the stacked cells one on the other ( 4 , 5 , 6 ) serving as a gas distributor space ( 62 , 64 , 66 , 68 ) is left. 8. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die aufeinandergestapelten Zellen (4, 5, 6) an ihren Ecken im Gehäuse (2) gasdicht geführt sind.8. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 7, characterized in that the stacked cells ( 4 , 5 , 6 ) are guided gas-tight at their corners in the housing ( 2 ). 9. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische bipolare Platte aus einem ferritischen Chromstahl mit 15 bis 25% Chrom und einem Aluminiumzusatz besteht.9. Solid electrolyte high temperature fuel cell module after one or more of claims 1 to 8, characterized characterized in that the metallic bipolar Plate made of a ferritic chrome steel with 15 to 25% chrome and an aluminum additive. 10. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die bipolare Platte (20, 22) aus einer Nickelbasislegierung besteht. 10. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 8, characterized in that the bipolar plate ( 20 , 22 ) consists of a nickel-based alloy. 11. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische bipolare Platte (20, 22) aus einem austenitischen CrNiCe-Stahl besteht.11. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 8, characterized in that the metallic bipolar plate ( 20 , 22 ) consists of an austenitic CrNiCe steel. 12. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische bipolare Platte (20, 22) durch ein pulvermetallogisches Verfahren her­ gestellt ist.12. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 11, characterized in that the metallic bipolar plate ( 20 , 22 ) is produced by a powder metallogical process. 13. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische bipolare Platte (20, 22) durch ein Feingußverfahren hergestellt worden ist.13. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 11, characterized in that the metallic bipolar plate ( 20 , 22 ) has been produced by an investment casting process. 14. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische bipolare Platte (20, 22) durch Walzen hergestellt ist.14. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 11, characterized in that the metallic bipolar plate ( 20 , 22 ) is produced by rolling. 15, Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekenn­ zeichnet, daß die metallische bipolare Platte durch Schmieden hergestellt ist.15, solid electrolyte high temperature fuel cell module after one of claims 1 to 11, characterized shows that the metallic bipolar plate by Forging is made. 16. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekenn­ zeichnet, daß die metallische bipolare Platte (20, 22) durch spangebende Bearbeitung hergestellt ist.16. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one of claims 1 to 11, characterized in that the metallic bipolar plate ( 20 , 22 ) is produced by machining. 17. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß ein Yttrium stabilisierter Festelektrolyt (8, 10) aus ZrO2 verwendet ist. 17. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 16, characterized in that a yttrium-stabilized solid electrolyte ( 8 , 10 ) made of ZrO 2 is used. 18. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische bipolare Platte (20, 22) in Sandwich-Bauweise aus einem oder mehreren der genannten Werkstoffe hergestellt ist.18. Solid electrolyte high-temperature fuel cell module according to one or more of claims 1 to 17, characterized in that the metallic bipolar plate ( 20 , 22 ) is made in a sandwich construction from one or more of the materials mentioned.
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