DE3340682A1 - Catalyst for the combustion and conversion of gases and higher hydrocarbons, and waste gas afterburner comprising such a catalyst - Google Patents

Catalyst for the combustion and conversion of gases and higher hydrocarbons, and waste gas afterburner comprising such a catalyst

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Abstract

Catalyst for the conversion of gases and higher hydrocarbons which, on a porous oxidic support material, comprises an active metal coating which contains lanthanum and cobalt as active metal components, the coating being formed by impregnating the support body with a solution of thermally readily decomposable lanthanum salts and cobalt salts and subsequent firing, the metal coating comprising 1 part cobalt and 1-3 parts, preferably 2 parts, lanthanum and - based on the sum of said substances - 2 to 20 % by mass of cerium.

Description

Katalysator zur Verbrennung und Umwandlung von Catalyst for the combustion and conversion of

Gasen und höheren Kohlenwasserstoffen, sowie Abgasnachverbrenner mit einem solchen Katalysator Die Erfindung bezieht sich auf einen Katalysator zur Umwandlung von Gasen und höheren Kohlenwasserstoffen, welcher auf porösem oxidischen Trägermaterial einen aktiven Metallüberzug aufweist, der Lanthan und Kobalt als aktiven Metallkomponenten enthält, wobei der Überzug durch Imprägnieren des Trägerkörpers mit einer Lösung aus thermisch leicht zersetzbaren Lanthan- und Kobalt-Salzen und anschließendes Brennen gebildet ist, sowie einen Abgasnachverbrenner unter Verwendung eines derartigen Katalysators. Gases and higher hydrocarbons, as well as exhaust gas afterburners with such a catalyst The invention relates to a catalyst for Conversion of gases and higher hydrocarbons based on porous oxidic Carrier material has an active metal coating, the lanthanum and cobalt as contains active metal components, the coating being impregnated by the carrier body with a solution of thermally easily decomposable lanthanum and cobalt salts and subsequent burning is formed, as well as using an exhaust gas afterburner such a catalyst.

Die Verbrennungsvorgänge bei der Umsetzung von Kohlenwasserstoffen führen bislang stets nur zu einer unvollständigen Verbrennung und Umsetzung, wodurch sich Probleme mit Kohlenmonoxid, unverbrannten Kohlenwasserstoffen, Ruß und anderen Schadstoffen, wie beispielsweise Stickoxiden, ergeben. Zur Vermeidung dieser Schwierigkeiten ist bereits eine Verbrennung in den Bohrungen einer Keramik vorgeschlagen worden, die mit einem Katalysator beschichtet ist. Der Katalysator muß dabei auf einen porösen keramischen Träger aufgebracht werden, um eine hohe Lebensdauer zu erzielen und damit auf der anderen Seite durch entsprechend große Oberflächen eine vollständige Umsetzung des durchstreichendes Gemisches erreicht wird. Dies geschieht vorzugsweise in Lochsteinplatten oder einer Wabenkerainik, jedoch auch auf Körpern wie Kugeln, Zylindern und fadenförmigen Keramiken.The combustion processes involved in the conversion of hydrocarbons so far only lead to incomplete combustion and implementation, whereby problems with carbon monoxide, unburned hydrocarbons, soot, and others Pollutants such as nitrogen oxides result. To avoid these difficulties a combustion in the bores of a ceramic has already been proposed, which is coated with a catalyst. The catalyst must be porous ceramic carrier can be applied in order to achieve a long service life and on the other hand, with correspondingly large surfaces, a complete Implementation of the strikethrough mixture is achieved. this happens preferably in perforated stone slabs or honeycomb ceramics, but also on bodies such as balls, Cylinders and thread-like ceramics.

Als Katalysator zur Erfüllung dieser Aufgabe haben sich in der letzten Zeit vor allem platinhaltige Substanzen durchgesetzt, die jedoch den Nachteil besitzen, daß Platin von Verunreinigungen der zu verbrennenden Kohlenwasserstoffe, insbesondere beispielsweise Ruß und S02, im Falle der Nachverbrennung von Kraftfahrzeugabgasen sehr rasch "vergiftet" und damit unwirksam wird.As a catalyst to accomplish this task have emerged in the last For the time being, mainly platinum-containing substances prevailed, which, however, have the disadvantage that platinum of impurities in the hydrocarbons to be burned, in particular for example soot and SO2, in the case of afterburning vehicle exhaust gases "poisoned" very quickly and thus becomes ineffective.

Ebenfalls Schwierigkeiten ergeben sich bei Verwendung eines aus der deutschen Patentschrift 22 10 365 bekannt gewordenen Katalysators, bei dem auf einem porösen keramischen Träger ein Gemisch aus Kobalt, Lanthan, Nickel und Uran als aktiver Metallüberzug aufgebracht ist. Bei umfangreichen, der vorliegenden Erfindung zugrundeliegenden Versuchen hat es sich nämlich herausgestellt, daß die darin vorgeschlagene Substanz sich ebenfalls nicht dauerhaft als Katalysator verwenden läßt, da der Nickel-Anteil, aber auch das Uran, den Katalysator durch Reaktion mit dem keramischen Träger und Zerfall dieses besonders durch Multispinellbildung auf die Dauer zerstören. Die angegebenen weiten Bereiche an Kobolt und Lanthan ergeben in weiten Teilen der Mischungsverhältnisse ebenfalls keinen brauchbaren Katalysator, da bei Unterschreiten des Verhältnisses ein Teil Lanthannitrat zu einem Teil Kobaltnitrat beim Tränken des Trägerkörpers sehr schnell durch austretendes überschüssiges Kobaltoxid während der Arbeitsweise des Katalysators eine Vergiftung eintritt. Diese Vergiftung des Katalysators sowohl im Falle der vorgenannten Kobalt-Lanthan-Nickel-Uran-Mischung, als auch im Falle platinhaltiger Substanzen, ergibt sich in besonderem Maße bei höheren Temperaturen, so daß derartige Katalysatoren beispielsweise bei der Nachverbrennung von Verbrennungsgasen oder Abgasen von Kraftfahrzeugen in kühleren Abschnitten weit hinter dem Brenngerät oder Motor angeordnet werden müssen. Dies hat aber wiederum den Nachteil, daß die Umsetzung nicht so vollständig erfolgen kann, wie es bei höheren Temperaturen der Fall wäre.Difficulties also arise when using one of the German patent 22 10 365 become known catalyst, in which on one porous ceramic carrier as a mixture of cobalt, lanthanum, nickel and uranium active metal coating is applied. At extensive, the present invention underlying experiments it has been found that the proposed therein Substance cannot be used permanently as a catalyst either, since the nickel content, but also the uranium, the catalyst through reaction with the ceramic carrier and Disintegration will destroy this in the long run, especially through multi-spinel formation. the The specified wide ranges of cobolt and lanthanum result in large parts of the mixing ratios also not a usable catalyst, since the ratio falls below this one part lanthanum nitrate to one part cobalt nitrate when impregnating the carrier body very quickly due to excess cobalt oxide escaping during operation poisoning occurs. This poisoning the catalyst both in the case of the aforementioned cobalt-lanthanum-nickel-uranium mixture, as well as in the case platinum-containing substances, particularly at higher temperatures, so that such catalysts, for example, in the afterburning of combustion gases or exhaust gases of motor vehicles in cooler sections far behind must be arranged on the combustion device or engine. But this in turn has the disadvantage that the reaction can not be as complete as it is at higher temperatures would be the case.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, einer Katalysator zur Umwandlung von Kohlenwasserstoffen zu schaffen, der stabil und weitgehend unempfindlich gegen eine Vergiftung sowohl durch Fremdschadstoffe, als auch gegen einer Eigenvergiftung bei höheren Temperaturen ist.The invention is therefore based on the object of a catalyst to create the conversion of hydrocarbons that is stable and largely insensitive against poisoning by external pollutants as well as against self-poisoning at higher temperatures.

Zur Lösung dieser Aufgabe ist bei einem Katalysator der eingangs genannten Art gemäß der Erfindung vorgesehen, daß der Metallüberzug 1 Teil Kobalt und 1 - 3 Teile, vorzugsweise 2 Teile Lanthan, sowie - bezogen auf die Summe dieser Stoffe - 2 bis 20 Masse % Cer enthält.In order to solve this problem, the aforementioned is used in the case of a catalytic converter Kind according to the invention provided that the metal coating 1 part cobalt and 1 - 3 parts, preferably 2 parts of lanthanum and - based on the sum of these substances - Contains 2 to 20% by mass of cerium.

Diese besondere Zusammensetzung - unter Weglassung der bisherigen Katalysatorbestandteile Nickel und Uran - und die Einbeziehung des der Stabilisierung des Katalysators dienenden zusätzlichen Metalls Cer ergeben überraschenderweise eine Katalysator, der so temperaturbeständig ist, daß er je nach Gaszusammensetzung und Aufgabe in reduzierender Atmosphäre bis zu 10000 C und in oxidierender Atmosphäre sogar bis 12000 C eingesetzt werden kann. Dies ermöglicht beispiels weise seinen Einsatz als Nachverbrenner für Dieselmotoren, wobei der Katalysator wegen seiner hohen Temperaturbeständigkeit unmittelbar nach dem Motor im Bereich der höchsten Abgastemperatur eingesetzt werden kann, um die Reaktionsgeschwindigkeit der Rußumwandlung möglichst hoch zu gestalten.This particular composition - omitting the previous one Catalyst components nickel and uranium - and the inclusion of the stabilization the additional metal serving as the catalyst surprisingly results in cerium a catalyst that is so temperature resistant that it depends on the gas composition and task in a reducing atmosphere up to 10,000 C and in an oxidizing atmosphere can even be used up to 12000 C. This enables his, for example Use as an afterburner for diesel engines, the catalyst because of its high temperature resistance immediately after the engine in the area of the highest Exhaust gas temperature can be used to control the rate of reaction of soot conversion to make it as high as possible.

Das Abgas wird dabei vorzugsweise seitlich in eine zyklonförmige Ringkammer eingeführt, aus dieser in die senkrechte Achse umgelenkt, durch den Katalysator mit vielen hintereinan der geschalteten Platten oder in einen stranggepreßten Waben körper (Monolith) geleitet und am anderen senkrechten Ende wieder durch eine zyklonförmige Ringkammer nach außen abgeleitet.The exhaust gas is preferably laterally into a cyclone-shaped annular chamber introduced, deflected from this in the vertical axis, by the catalyst with many panels connected in series or in an extruded honeycomb body (monolith) and at the other vertical end again through a cyclone-shaped one Annular chamber diverted to the outside.

Bei diesem speziellen Einsatz des Katalysators zur Rußverbrennung hat es sich darüber hinaus als vorteilhaft erwiesen, wenn der Metallüberzug - bezogen auf den Gehalt an Kobalt und Lanthan - zusätzlich etwa 2 bis 20 % Eisen enthält.With this special use of the catalytic converter to burn soot it has also proven to be advantageous if the metal coating - related on the content of cobalt and lanthanum - additionally contains about 2 to 20% iron.

Während in den bislang bekannt gewordenen Katalysatoren der gesamte Trägerkörper aus dem jeweiligen porösen oxidischen Material bestand, soll erfindungsgemäß ein Zweikomponententräger verwendet werden, der aus einem temperaturwechselbeständigen Grundkörper, vorzugsweise Cordiarit, besteht, der mit einer porösen Beschichtung aus einem Gemisch von Aluminiumoxid und Magnesiumoxid versehen ist. Durch diesen Zweikomponententräger, wobei der Grundkörper nicht porös ist, wird vermieden, daß ein Großteil der Katalysatorsubstanz in das Innere der porösen Trägerkeramik gelangt, in der eine nennenswerte Umsetzung überhaupt nicht mehr erfolgt. Man hat also die poröse Keramik mit ihrer katalytischen Oberflächenbeschichtung nur in Form einer dünnen Schicht auf dem Grundkörper, so daß tatsächlich eine sehr hohe Umsetzung der zu verbrennenden Bestandteile stattfinden kann, ohne den Anteil an Katalysatorsubstanz allzu hoch zu gestalten. Darüber hinaus hat der Zweikomponententräger den Vorteil, daß die Bildung von Ruß tief im Inneren eines porösen Körpers vermieden wird, die zu einer Sprengung des Trägers führen könnte.While in the previously known catalysts the entire The carrier body consisted of the respective porous oxidic material, according to the invention a two-component carrier made of a temperature change resistant Base body, preferably cordiarite, is made with a porous coating is provided from a mixture of aluminum oxide and magnesium oxide. Through this Two-component carrier, the base body not being porous, avoids that a large part of the catalyst substance gets into the interior of the porous carrier ceramic, in which a significant implementation no longer takes place at all. So you have that porous ceramic with its catalytic surface coating only in the form of a thin layer on the base body, so that actually a very high conversion of the constituents to be burned can take place without the proportion of catalyst substance too high to make. In addition, the two-component carrier has the advantage of that the formation of soot deep inside a porous body is avoided, the could cause the carrier to explode.

Zur Herstellung eines erfindungsgemäßen Katalysators wird der Trägerkörper vorzugsweise mit wässrigen Lösungen von Kobalt-, Lanthan-, Cer- und gegebenenfalls Eisen-Salzen, vorzugsweise deren Nitraten getränkt, der imprägnierte Trägerkörper bei ca. 1000 C getrocknet und anschliessend bei Temperaturen zwischen 2000 C und 10000 C in Luft oder reduzierender Atmosphäre gebracht.To produce a catalyst according to the invention, the support body is used preferably with aqueous solutions of cobalt, lanthanum, cerium and optionally Iron salts, preferably impregnated with their nitrates, of the impregnated carrier body dried at approx. 1000 C and then at temperatures between 2000 C and 10000 C in air or a reducing atmosphere.

Der Einsatz des erfindungsgemäßen Katalysators ist dabei nicht etwa auf die Nachverbrennung von Kraftfahrzeugabgasen und schon gar nicht auf die Rußnachverbrennung bei Dieselmotoren beschränkt. Der erfindungsgemäße Katalysator läßt sich für sämtliche Fälle von Kohlenwasserstoffumsetzungen erfolgreich einsetzen, sei es in Brennwertgeräten für Gebäudeheizungen, oder in Geräten zur Umwandlung von Kohlenwasserstoffen in Spaltgas od. dergl. Gerade die hohe Temperaturbeständigkeit des Katalysators und seine geringe Anfälligkeit gegen Selbstvergiftung oder Vergiftung durch Verunreinigungen des Brennmaterials machen ihn zu einem universell einsetzbaren Katalysator. Die hohe Temperaturbeständigkeit ist dabei von ganz besonderer Bedeutung, da sie ein Arbeiten bei hohen Temperaturen ermöglicht, bei denen die Umsetzungen entsprechend schneller erfolgen, so daß auch mit Sicherheit eine vollständige Umsetzung der jeweiligen Brennstoffe gewährleistet ist.The use of the catalyst according to the invention is included not for example on the afterburning of vehicle exhaust gases and certainly not on the Soot afterburning is limited in diesel engines. The catalyst according to the invention can be used successfully for all cases of hydrocarbon conversions, be it in condensing boilers for building heating, or in devices for conversion of hydrocarbons in cracked gas or the like. Just the high temperature resistance of the catalytic converter and its low susceptibility to self-poisoning or poisoning contamination of the fuel makes it universally usable Catalyst. The high temperature resistance is of particular importance, since it allows working at high temperatures at which the reactions take place correspondingly faster, so that a complete implementation with certainty the respective fuels is guaranteed.

Die Fig. 1 und 2 zeigen schematisch einen Längs-, bzw.1 and 2 show schematically a longitudinal or

Querschnitt durch einen erfindungsgemäßen Abgasnachverbrenner für Dieselmotoren. In dem im wesentlichen zylindrischen Gehäuse 1 ist der eigentliche, eine Trennwand 2 durchsetzende Trägerkörper 3 angeordnet, der aus hintereinandergeschalteten Platten oder in Form eines stranggepreßten Wabenkörpers (Monolith) ausgebildet ist, wobei die Oberflächen der durchgehenden Kanäle mit der weiter oben beschriebenen Katalysatorsubstanz beschichtet ist. Der obere seitliche Einlaß 4, der an die Auspuffleitung vom Motor angeschlossen ist, mündet tangential in die obere Ringkammer 5 ein, während in gleicher Weise die Auslaßleitung 6 tangential aus der unteren Ringkammer 7 herausgeführt ist. Es hat sich gezeigt, daß durch die zyklonartige Abgasführung eine bessere Absetzung und Verbrennung der Rußbestandteile stattfindet. Die Anordnung der Einlaß- und Auslaßleitungen 4 und 6 könnte dabei auch vertauscht sein, so daß beispielsweise die Einlaßleitung unten ist.Cross section through an exhaust gas afterburner according to the invention for Diesel engines. In the essentially cylindrical housing 1 is the actual, a partition 2 penetrating carrier body 3 is arranged, the series-connected from Plates or in the form of an extruded honeycomb body (monolith), the surfaces of the through channels being the same as that described above Catalyst substance is coated. The upper side inlet 4 that connects to the exhaust pipe is connected to the engine, opens tangentially into the upper annular chamber 5, while in the same way the outlet line 6 is led out tangentially from the lower annular chamber 7 is. It has been shown that the cyclone-like exhaust system leads to better settling and combustion of the soot components takes place. The arrangement of the inlet and outlet lines 4 and 6 could also be interchanged, so that, for example, the inlet line is down.

Bei 8 und 9 sind schematisch Thermoelemente angedeutet, die zur Überwachung der Einlaß- und Auslaßtemperatur dienen. Am Armaturenbrett des Kraftfahrzeugs ist dabei zweckmäßigerweise ein drei Anzeigefelder umfassendes Temperaturanzeigeinstrument vorgesehen, wobei die Lage des Zeigers oder des sonstigen Anzeigeorgans im ersten Feld angibt, daß die Auslaßtemperatur kleiner als die Einlaßtemperatur ist. Dies bedeutet den Anfahrfall, in welchem der Katalysator noch nicht warm genug ist, um die Umsetzung und Nachverbrennung insbesondere der Rußbestandteile zu bewirken, die zu einer Erhöhung der Temperatur in der Auslaßkammer 7 gegenüber der Abgastemperatur in der Einlaßkammer 5 führen. Bei ordnungsgemäßer Funktion des Abgasnachverbrenners muß die Auslaßtemperatur in der Kammer 7 größer sein als die Einlaßtemperatur, was einer Zeigerstellung im zweiten (mittleren) Anzeigefeld entspricht. Das dritte Feld wiederum signalisiert den Fall, daß die Auslaßtemperatur sehr viel größer als die Einlaßtemperatur ist. Dies wiederum signalisiert, daß am Motor irgend etwas kaputt ist, daß beispielsweise ein Zylinder ausgefallen ist, so daß nicht nur geringe nachzuverbrennende Bestandteile im Abgas vorhanden sind, sondern ein Teil des Treibstoffs selbst, so daß eine übermäßige Erhitzung im Abgasnachverbrenner stattfindet. Die Stellung des Zeigers in diesem dritten Feld signalisiert also einen Motorschaden, der nicht nur im Interesse des Motors selbst, sondern auch zum Schutz des Nachverbrenners behoben werden muß.At 8 and 9 thermocouples are indicated schematically for monitoring serve for inlet and outlet temperatures. On the dashboard of the motor vehicle is here it is expedient to have a temperature display instrument comprising three display fields provided, with the position of the pointer or other display element in the first Field indicates that the outlet temperature is less than the inlet temperature. this means the start-up in which the catalytic converter is not yet warm enough to to effect the conversion and afterburning, in particular of the soot components, which leads to an increase in the temperature in the outlet chamber 7 compared to the exhaust gas temperature lead in the inlet chamber 5. If the exhaust gas afterburner is functioning properly the outlet temperature in the chamber 7 must be greater than the inlet temperature, what corresponds to a pointer position in the second (middle) display field. The third field again signals the case that the outlet temperature is much greater than that Inlet temperature is. This in turn signals that something is broken on the engine is that, for example, a cylinder has failed, so that not only minor afterburning Components are present in the exhaust gas, but part of the fuel itself, so that excessive heating takes place in the exhaust gas afterburner. The position of the The pointer in this third field signals engine damage, and not just fixed in the interest of the engine itself, but also to protect the afterburner must become.

Claims (7)

Patentansprüche 1. Katalysator zur Umwandlung von Gasen und höheren Kohlenwasserstoffen, welcher auf porösem oxidischen Trägermaterial einen aktiven Metallüberzug aufweist, der Lanthan und Kobalt als aktive Metall komponenten enthält, wobei der Oberzug durch Imprägnieren des Trägerkörpers mit einer Lösung aus thermisch leicht zersetzbaren Lanthan- und Kobalt-Salzen und anschließendes Brennen gebildet ist, dadurch gekennzeichnet, daß der Metallüberzug 1 Teil Kobalt und 1 - 3 Teile, vorzugsweise 2 Teile, Lanthan, sowie - bezogen auf die Summe dieser Stoffe - 2 bis 20 Masse % Cer enthält. Claims 1. Catalyst for converting gases and higher Hydrocarbons, which are active on a porous oxidic carrier material Has metal coating that contains lanthanum and cobalt as active metal components, wherein the cover is made by impregnating the carrier body with a solution of thermal easily decomposable lanthanum and cobalt salts and subsequent firing are formed is, characterized in that the metal coating 1 part cobalt and 1 - 3 parts, preferably 2 parts, lanthanum, and - based on the sum of these substances - 2 to Contains 20 mass% cerium. 2. Katalysator nach Anspruch 1, insbesondere zur Rußverbrennung, dadurch gekennzeichnet, daß der Metallüberzug - bezogen auf den Gehalt an Kobalt und Lanthan -2 - 20 % Eisen enthält.2. Catalyst according to claim 1, in particular for soot combustion, characterized characterized in that the metal coating - based on the content of cobalt and lanthanum Contains -2 - 20% iron. 3. Katalysator nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch einen tmeperaturwechselbeständigen Grundkörper, vorzugsweise Cordiarit, der mit einer porösen Beschichtung aus einem Gemisch von Aluminiumoxid und Magnesiumoxid versehen ist.3. Catalyst according to claim 1 or 2, characterized by a Temperature change-resistant base body, preferably cordiarite, with a porous coating made of a mixture of aluminum oxide and magnesium oxide is. 4. Verfahren zur Herstellung eines Katalysators nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Trägerkörper mit einer vorzugsweise wässrigen Lösung von Kobalt-, Lanthan- und Cer-, ggfls. zusätzlich von Eisen-Salzen, vorzugsweise deren Nitraten getränkt wird, daß der imprägnierte Trägerkörper bei ca. 1000 C getrocknet und anschließend bei Temperaturen zwischen 200° C und 10000 C in Luft oder reduzierender Atmosphäre gebrannt wird.4. A method for producing a catalyst according to any one of the claims 1 to 3, characterized in that the carrier body with a preferably aqueous Solution of cobalt, lanthanum and cerium, if necessary. in addition of iron salts, preferably whose nitrates are soaked that the impregnated support body is dried at approx and then at temperatures between 200 ° C and 10,000 C in air or reducing Atmosphere is burned. 5. Rußnachverbrenner für Dieselmotoren mit einem Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß dem axial durchströmten Katalysator in Form eines Wabenkörpers oder einer Vielzahl hintereinandergeschalteter Platten je eine zyklonförmige Ringkammer mit seitlichen Ein- bzw. Ausströmöffmungen vor-bzw. nachgeschaltet ist in denen jeweils eine 900 Umlenkung des Gasstromes erfolgt.5. Soot afterburners for diesel engines with a catalytic converter one of claims 1 to 4, characterized in that the flow axially Catalyst in the form of a honeycomb body or a large number of series-connected Plates each have a cyclone-shaped ring chamber with lateral inflow and outflow openings before or. downstream is in each of which a 900 diversion of the gas flow takes place. 6. Rußnachverbrenner nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Zyklonkammer unmittelbar hinter den Motorauslaßöffnungen angeordnet ist.6. soot afterburner according to claim 5, characterized in that the cyclone chamber is located immediately behind the engine exhaust ports. 7. Rußnachverbrenner nach Anspruch 5 oder 6, gekennzeichnet durch Thermofühler mit zugeordneten Anzeigevorrichtungen zur Überwachung der Einlaß- und Auslaßtemperatur des Abgases im Nachverbrenner.7. soot afterburner according to claim 5 or 6, characterized by Thermal sensor with associated display devices for monitoring the inlet and Exhaust temperature of the exhaust gas in the afterburner.
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