DE3320466A1 - Process for purifying flue gas - Google Patents

Process for purifying flue gas

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Abstract

The invention relates to a process for purifying flue gas which is formed in the incineration of waste materials and contains both solids of the most diverse composition and toxic gases and heavy metals in the gaseous form, in which the principal solids components are removed from the flue gas in a separation unit and are collected as fly ash and in which scrubbing of the flue gas is carried out for the purpose of binding toxic gases and the residual solids components. The object underlying the invention comprises offering a process in which, in the flue gas purification, both the gaseous heavy metal pollutants and especially also the heavy metal pollutants occurring in the soluble form in the fly dusts can be removed from the flue gas purification process in as compact a form as possible, it being possible simultaneously to achieve or even improve on good purification from HCl, SO2, NOx. All other residues are to be able to be fed to recycling. The solution comprises feeding the flue gas leaving the separation unit to a condensation/scrubber unit in which the water vapour contained in the flue gas, the HCl and/or the heavy metals are separated off in vapour form, using the condensate to dissolve out the soluble heavy metals of the fly dusts, and subjecting the soluble heavy metals to a precipitation and ejecting them from the process.

Description

Kernforschungszentrum Karlsruhe, 3.06.1983Nuclear Research Center Karlsruhe, June 3, 1983

Karlsruhe GmbH PLA 8320 Ga/hrKarlsruhe GmbH PLA 8320 Ga / hr

ANR 1 002 597ANR 1 002 597

Verfahren zur Reinigung von RauchgasProcess for cleaning flue gas

Verfahren zur Reinigung von RauchgasProcess for cleaning flue gas

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reinigung von Rauchgas, das bei der Verbrennung von Abfallstoffen entsteht und sowohl Feststoffe unterschiedlichster Zusammensetzung als auch Schadgase und Schwermetalle in Gasform enthält, bei dem die hauptsächlichen Feststoffanteile in einer Trennanlage aus dem Rauchgas entfernt und als Flugasche gesammelt werden und bei dem eine Wäsche des Rauchgases zum Zwecke der Bindung von Schadgasen sowie der restlichen Feststoffanteile erfolgt.The invention relates to a method for cleaning flue gas that arises from the incineration of waste materials and solids of various compositions as well as harmful gases and heavy metals in gaseous form contains, in which the main solid fractions are removed from the flue gas in a separation system and as Fly ash are collected and in which a scrubbing of the flue gas for the purpose of binding harmful gases as well of the remaining solids.

In der Rauchgasreinigung werden die festen,' flüssigen oder gasförmigen Schadstoffe aus dem Rauchgas abgeschieden mit dem Ziel, die Umweltbeeinträchtigung auf ein erträgliches Maß zu reduzieren. Prinzipiell erfolgt die Abtrennung von Schadstäuben aus den Gasen durch mechanische und elektrische Verfahren sowie bei der Naßentstaubung durch Absorption, Adsorption oder Chemisorption. Grundverfahren der Schadgasabscheidung sind die Absorption, die Adsorption, die Kondensation sowie chemische Reaktionsprozesse. Bei der Naßwäsche fallen Schlämme, Salze und Abwässer an.In the flue gas cleaning, the solid, 'liquid or gaseous pollutants separated from the flue gas with the aim of reducing the environmental impact reduce tolerable level. In principle, harmful dusts are separated from the gases by mechanical means and electrical processes as well as wet dedusting by absorption, adsorption or chemisorption. The basic processes for separating harmful gases are absorption, adsorption, condensation and chemical Reaction processes. Wet washing produces sludge, salts and waste water.

In Rauchgasreinigungsanlagen werden häufig mehrere Grundverfahren zu einem Gesamtverfahren kombiniert. Eines der gebräuchlichsten Müllverbrennungsverfahren sieht rauchgasseitig die Abgasreinigung von Stäuben durch Elektro- oder Gewebefilter und auch die Teilentfernung der Schadgase HCl, SO9, HF in der Abluft durch saure oder alkalische Behandlungsmethoden vor oder hinter der Filteran-In flue gas cleaning systems, several basic processes are often combined into one overall process. On the flue gas side, one of the most common waste incineration processes is the exhaust gas cleaning of dusts using electric or fabric filters and also the partial removal of the harmful gases HCl, SO 9 , HF in the exhaust air using acidic or alkaline treatment methods in front of or behind the filter inlet.

lage vor (Abfallwirtschaft an der TU Berlin, Bd. 7, S. 1 - 41). Gasförmig vorliegende Schwermetalle, z.B. Hg, oder organische Schadstoffe, z.B. chlorierte Dioxine, lassen sich verläßlich bisher nur durch Naßverfahren nach den Filtern entfernen.available (waste management at the TU Berlin, vol. 7, pp. 1 - 41). Heavy metals present in gaseous form, e.g. Hg, or organic pollutants, e.g. chlorinated dioxins, can so far only be reliably determined by wet processes remove after the filters.

Ein außerordentlicher Nachteil der üblichen Verfahren ist die Tatsache, daß je verbrannte Tonne Müll ca. 30 kg stark halogenhaltige Flugstäube anfallen, in denen Schwermetallstoffe teilweise leicht mobilisierbar vorliegen. Eine Verwertung der Stäube aus der Rauchgasentstaubung findet deshalb in zunehmenden Maße nicht mehr statt, man glaubt vielmehr, die Flugstäube nur noch unter besonderen Vorschriftsmaßregeln auf Deponien ablagern zu können. Die sichere Entfernung der Schwermetallschadstoffe aus dem Ökosystem ist vor allem unter Langzeitaspekten dennoch nicht garantiert. Eine vorrangige Problematik in bezug auf die Schadstoffe Hg, Cd, Pb, Sb, Sn, Zn, u.a. in den Flugaschen bzw. im Schadgas von Müllverbrennungsanlagen bleibt bestehen.An extraordinary disadvantage of the usual methods is the fact that approx. 30 kg of highly halogenated flue dusts are produced, in which heavy metal substances are sometimes easily mobilized. The dust from the flue gas dedusting is therefore increasingly no longer used Instead, it is believed that the flue dust will only be deposited in landfills under special regulations can. The safe removal of heavy metal pollutants from the ecosystem is primarily from a long-term perspective but not guaranteed. A primary problem with regard to the pollutants Hg, Cd, Pb, Sb, Sn, Zn, among others in the fly ash or in the harmful gas from waste incineration plants, remains.

Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe besteht nunmehr darin, ein Verfahren zu bieten, bei dem bei der Rauchgasreinigung sowohl die gasförmigen Schwermetallschadstoffe als vor allem auch die in den Flugstäuben löslich vorliegenden Schwermetallschadstoffe in möglichst kompakter Form aus dem Rauchgasreinigungsprozeß entfernt werden können, wobei gleichzeitig eine gute Abreinigung von HCl, SO9, NO erreicht, sogar verbessert werden kann. Alle anderen Rückstände sollen einer Wiederverwendbarkeit zugeführt werden können.The object underlying the invention is now to offer a method in which both the gaseous heavy metal pollutants and especially the soluble heavy metal pollutants in the flue dust can be removed from the flue gas cleaning process in the most compact form possible during flue gas cleaning, with good cleaning at the same time achieved by HCl, SO 9 , NO, can even be improved. All other residues should be able to be recycled.

Die Lösung dieser Aufgabe ist in den kennzeichnenden Merkmalen des Anspruches 1 beschrieben.The solution to this problem is described in the characterizing features of claim 1.

Die übrigen Patentansprüche geben besonders vorteilhafte Weiterbildungen und Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens wieder.The remaining claims give particularly advantageous developments and embodiments of the invention Procedure again.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird demnach zum Schütze der Umwelt darauf geachtet/ daß sowohl die gasförmigen Schadstoffe wie HCl, SO9, NO , wie auch der Flugstaub sowie die gasförmig anfallenden Metalle, wie z.B. Hg, und die in den Flugstäuben auftretenden löslichen Schwermetallschadstoffe eliminiert werden, derart, daß nur immobile Anteile verbleiben, die mit der Verbrennungsschlacke -so vereinigt werden können, daß eine Langzeitimmobilität und damit eine unbedenkliche Wiederverwendung bzw. Entsorgung gesichert ist. Das erfindungsgemäße Verfahren verwendet zwar ebenfalls einen naßchemischen Rauchgasreinigungsprozeß, der aber so gestaltet ist, daß er mit einem Minimum an Wasserverbrauch auskommt und die Zweifachforderung -Reinigung der eigentlichen Gasphase einerseits, Löseangriff an den Flugaschen andererseits- erfüllt.In the method according to the invention, care is therefore taken to protect the environment / that both the gaseous pollutants such as HCl, SO 9 , NO, as well as the fly dust and the gaseous metals such as Hg, and the soluble heavy metal pollutants occurring in the fly dust are eliminated , in such a way that only immobile parts remain which can be combined with the incineration slag in such a way that long-term immobility and thus safe reuse or disposal is ensured. The method according to the invention also uses a wet chemical flue gas cleaning process, but it is designed in such a way that it manages with a minimum of water consumption and fulfills the dual requirement - cleaning of the actual gas phase on the one hand, and dissolving attack on the fly ash on the other.

Das wesentlich Neue an der Erfindung besteht also darin, daß Verfahrensgrundlagen vorgegeben werden, die aus 1 Tonne Müll nicht wie bisher ca. 30 kg auf Deponien nur schwer zu entsorgende Flugascherückstände produzieren, sondern diese Menge auf ca. 1 kg, nämlich die eigentlichen Schwermetallschadstoffe, die dem Prozeß gezielt entzogen werden, reduzieren. Im Falle der Rückgewinnung von Quecksilber, Blei, Cadmium, z.B. aus den anfallenden Sulfiden, ist sogar eine völlig rückstandslose Beseitigung möglich. Wie mit der Salzfracht verfahren wird, ist standortabhängig. Normalerweise kann sie bedenkenlos inThe essential novelty of the invention consists in the fact that procedural principles are specified, which are derived from 1 One ton of waste does not produce around 30 kg of fly ash residues that are difficult to dispose of in landfills, as was previously the case, but this amount to about 1 kg, namely the actual heavy metal pollutants that targeted the process are withdrawn, reduce. In the case of the recovery of mercury, lead, cadmium, e.g. from the accumulating Sulfides, a completely residue-free removal is possible. How the salt load is handled is location-dependent. Usually it can safely be used in

einen Vorfluter abgegeben werden, da sie von den Schwermetallen befreit ist. Steht ein geeigneter Vorfluter nicht zur Verfügung, wird eine vorteilhafte andere Entsorgungsvariante,.die sowohl Flugasche als auch die Salzfracht beinhaltet, z.B. durch Bituminierung, vorgegeben.a receiving water, as it is freed from the heavy metals. There is a suitable receiving water not available, an advantageous alternative disposal option, .that both fly ash and contains the salt load, e.g. through bituminization.

Die Erfindung wird im folgenden anhand zweier Ausführungsbeispiele mittels der Figuren 1 und 2 näher erläutert .The invention is illustrated below with the aid of two exemplary embodiments explained in more detail by means of FIGS. 1 and 2.

In der Figur 1 ist eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens schematisch dargestellt. Der Müll 1 wird in die Verbrennungsanlage 2 gegeben und verbrannt. Hierbei entsteht Wärme mit dem Rauchgas und Schlacke Ein Teil der Wärme wird aus dem Rauchgas in einer Wärmetauscheranlage 4 abgezogen und anderweitig verwendet. Die Rauchgase werden nach dieser Wärmegewinnung wahl-' weise einer trockenen Vorreinigung mittels eines Zyklons oder eines Elektrofilters 5 bei ca. 180 C unterzogen, wobei, wie schon bei der Wärmegewinnung, darauf zu achten ist, daß keine Taupunktunterschreitung für ein Gas, Wasserdampf oder dergleichen erfolgt.An embodiment of the method according to the invention is shown schematically in FIG. The trash 1 is placed in the incinerator 2 and burned. This creates heat with the flue gas and slag Part of the heat is extracted from the flue gas in a heat exchanger system 4 and used elsewhere. After this heat recovery, the flue gases are optionally subjected to dry pre-cleaning by means of a cyclone or subjected to an electrostatic precipitator 5 at approx. 180 C, where, as with heat generation, it is important to ensure that a gas does not fall below the dew point Steam or the like takes place.

An die Trockenreinigung 5 schließt sich für die durch die Filter oder das Zyklon hindurchgetretenen Gase und Dämpfe ein Kondensations/Waschprozeß 6 an, bei dem der Wasserdampf bei gleichzeitiger Abreinigung von HCl und Hg anfällt. Das verbleibende Restrauchgas mit den Schadgaskomponenten SO9, NO wird anschließend einer alkalischen Wäsche 7 unterzogen und das Reingas dem Kamin 8 zugeführt.The dry cleaning 5 is followed by a condensation / washing process 6 for the gases and vapors that have passed through the filter or the cyclone, in which the water vapor is obtained with simultaneous cleaning of HCl and Hg. The remaining flue gas with the harmful gas components SO 9 , NO is then subjected to an alkaline scrubbing 7 and the clean gas is fed to the chimney 8.

Das Waschkondensat des Kondensationsprozesses 6 wird zum teilweisen Lösen der Schwermetalle aus der Flugasche 9 mit dieser Flugasche 9 in einem Lösereaktor 10 zusammengeführt. Hier kann ein mechanischer Vermischungsvorgang vorgesehen sein; das saure Waschkondensat (HCl-haltig) reagiert mit der alkalischen Flugasche, wobei ein End-pH von ca. 3 eingestellt wird.The washing condensate of the condensation process 6 is used to partially dissolve the heavy metals from the fly ash 9 merged with this fly ash 9 in a dissolving reactor 10. A mechanical mixing process can be provided here; the acidic washing condensate (Contains HCl) reacts with the alkaline fly ash, whereby a final pH of approx. 3 is set.

Diesem Lösereaktor 10 schließtsich eine Fest-Flüssig-Trennung (z.B. Sedimentation oder Zentrifuge) an. Es resultiert ein fester Rückstand 11 und eine Lösung 12, die sich im wesentlichen aus dem Waschkondensat (vor allem HCl und Hg) und den.aus der Flugasche 9 entfernten Schwermetallen zusammensetzt. Der feste Rückstand 11 wird in vorteilhafter Weise der Verbrennungsanlage 2 wieder zugeführt, damit eine Hochtemperatureinbindung in die Schlacke 3 stattfindet.This dissolution reactor 10 is followed by a solid-liquid separation (e.g. sedimentation or centrifuge). A solid residue 11 and a solution 12 result, which were essentially removed from the washing condensate (especially HCl and Hg) and from the fly ash 9 Composed of heavy metals. The solid residue 11 is advantageously returned to the incinerator 2 supplied so that a high temperature integration into the slag 3 takes place.

Die saure Lösung 12 wird einer Schwermetallfällung 13, vorzugsweise einer Sulfidfällung, unterzogen. Nach erneuter Fest-Flüssig-Trennung resultieren in kompakter Form 14,.die Schwermetalle, die für ein eventuelles Recycling 16 zur Verfügung stehen, sowie eine imiaer noch saure Lösung 15, die mit der alkalischen Wäsche 7 zvrecks'Neutralisation - (Neutralisationsanlage 17) ver-The acidic solution 12 is a heavy metal precipitation 13, preferably subjected to sulphide precipitation. After again Solid-liquid separation results in compact form 14, the heavy metals that are necessary for a possible Recycling 16 are available, as well as an imiaer still acidic solution 15, which with the alkaline wash 7 zvrecks'Neutralisierung - (neutralization system 17)

einigt wird.is agreed.

Der bei der Neutralisation 17 gebildete Klärschlamm 18 wird vorzugsweise ebenfalls wieder der VerbrennungsanlageThe sewage sludge 18 formed during the neutralization 17 is preferably also back to the incinerator

2 zugeführt und dort durch Hochtemperatur in die Schlacke2 and there due to high temperature in the slag

3 eingebunden. Diese Schlacke 3 steht der Wiederverwendung 21, z.B. für den Straßenbau, zur Verfügung.3 involved. This slag 3 is available for reuse 21, e.g. for road construction.

Die bei der Neutralisation 17 vom Klärschlamm 18 befreite (geklärte) Lösung 19 wird in einen Vorfluter 20 zur Entsorgung der löslichen Chlorid- bzw. Sulfatfracht, die jedoch von Schwermetallschadstoffen gereinigt ist, abgegeben.The one freed from sewage sludge 18 during neutralization 17 (Clarified) solution 19 is in a receiving water 20 for disposal of the soluble chloride or sulfate load, which, however, has been cleaned of heavy metal pollutants.

Wenn ein solcher Entsorgungsschritt der Salzfracht 1 9 in einen Vorfluter 20 aus technischen oder gesetzlichen Gründen nicht zur Verfügung steht, kann erfindungsgemäß eine völlig andere Variante der Entsorgung gemäß des Ausführungsbeispiels nach der Figur 2 gewählt werden. Hierbei wird das Waschkondensat aus dem Kondensationsprozeß 6 zur Fixierung der Schwermetalle, vor allem des enthaltenen Hg, mit einem Fällreagenz, z.B. Sulfid 22 versetzt und zwecks Neutralisation 23 mit der alkalischen Wäsche 7 vereinigt. Die entstehende Suspension wird abweichend vom 1. Ausführungsbeispiel einer Verdampfungskristallisation 24 unterworfen* Die kristallinen Abfälle werden,evtl. gemeinsam mit der Flugasche 9, in einer inerten Matrix fixiert, z.B. wie in der Kerntechnik üblich, durch Einbituminierung 25. Danach wird auf einer Deponie 2 6 entsorgt.If such a disposal step of the salt load 19 in a receiving water 20 from technical or legal Reasons is not available, according to the invention a completely different variant of the disposal according to the Exemplary embodiment according to FIG. 2 can be selected. Here, the scrubbing condensate from the condensation process 6 is used to fix the heavy metals, above all of the Hg contained, mixed with a precipitating reagent, e.g. sulfide 22 and for the purpose of neutralization 23 with the alkaline Wash 7 united. In contrast to the 1st embodiment example, the resulting suspension is an evaporative crystallization 24 subject * The crystalline waste is, possibly. together with the fly ash 9, in fixed in an inert matrix, e.g. as usual in nuclear engineering, by bituminizing 25. Then, on disposed of in a landfill 2 6.

Im folgenden sind Ergebnisse aufgeführt: 1. Zum Kondesationsprozeß 6The following are the results: 1. Concerning the condensation process 6

An einer großtechnischen Verbrennungsanlage wurden 1,12 m Abgas nach dem Elektrofilter abgesaugt und daraus bei Raumtemperatur 140 cm H.,0 kondensiert. Die aus-At a large-scale incineration plant, 1.12 m of exhaust gas was sucked off after the electrostatic precipitator and from it at room temperature 140 cm H., 0 condensed. From-

kondensierte HCl-Menge betrug 1004 mg/m Abgas, das sind 95 % des gesamt vorhandenen. HCl. Mit dem H-Ocondensed HCl amount was 1004 mg / m exhaust gas, the are 95% of the total available. HCl. With the H-O

3 und HCl kondensierten auch 98 ,ug Hg/m Abgas, das sind 78 % des gesamt vorhandenen Hg.3 and HCl also condensed 98 ug Hg / m flue gas, that is 78% of the total available Hg.

2. Zum Elutionsverhalten von Flugaschen im Lösereaktor 10.2. The elution behavior of fly ash in the dissolution reactor 10.

Verhältnis Lösungsmittel H2O/Flugasche 100 : 1 Temperatur 20 CSolvent H 2 O / fly ash ratio 100: 1, temperature 20 C

pH = 10 pH = 3 lösliche Anteile/%/pH = 10 pH = 3 soluble parts /% /

As Cd Co Cu Ni Pb Sb ZnAs Cd Co Cu Ni Pb Sb Zn

3,63.6 5,45.4 -- 8585 -- 2020th -- 1010 -- 3030th 0,10.1 4,64.6 1,41.4 3,03.0 0,010.01 5353

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Claims (5)

Patentansprüche:Patent claims: 1./ Verfahren zur Reinigung von Rauchgas, das bei der Ver-/ brennung von Abfallstoffen entsteht und sowohl Feststoffe unterschiedlichster Zusammensetzung als auch Schadgase und Schwermetalle in Gasform enthält, bei dem die hauptsächlichen Feststoffanteile in einer Trennanlage aus dem Rauchgas entfernt und als Flugasche gesammelt werden und bei dem eine Wäsche des Rauchgases zum Zwecke der Bindung von Schadgasen sowie der restlichen Feststoffanteile erfolgt, dadurch gekennzeichnet, daß das die Trennanlage (5) verlassende Rauchgas einer Kondensations/Waschanlage (6) zugeführt wird, in der der im Rauchgas enthaltene Wasserdampf, das HCl und/oder die Schwermetalle in Dampfform abgeschieden werden, daß das Kondensat dazu benutzt wird, die löslichen Schwermetalle der Flugstäube (9) herauszulösen, und daß die löslichen Schwermetalle einer Fällung unterworfen und aus dem Prozeß ausgeschleust werden.1. / Process for cleaning flue gas that occurs during the Combustion of waste material arises and both solids of various compositions as well as harmful gases and heavy metals in gaseous form which removes the main solid fractions from the flue gas in a separation system and turns it into fly ash are collected and in which a scrubbing of the flue gas for the purpose of binding harmful gases as well of the remaining solids, characterized in that the one leaving the separating system (5) Flue gas is fed to a condensation / washing system (6) in which the water vapor contained in the flue gas, the HCl and / or heavy metals are separated in vapor form so that the condensate is used, to dissolve the soluble heavy metals of the flue dust (9), and that the soluble heavy metals of a precipitation be subjected and removed from the process. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die gewonnenen Schwermetalle (14) einem Recycling (16) zugeführt werden.2. The method according to claim 1, characterized in that the recovered heavy metals (14) a recycling (16) are fed. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß alle sonstigen Rückstände (11,18) in den Verbrennungsraum (2) zurückgeführt und durch einen Hochtemperaturprozeß dort in die Schlacke (3) eingebunden und dadurch wiederverwendbar werden.3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that that all other residues (11,18) in the Combustion chamber (2) returned and integrated into the slag (3) there by a high-temperature process and thus become reusable. 4. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die verbleibende Salzfracht (19) in einem Vorfluter (20) gegeben wird,4. The method according to claim 1 or one of the following, characterized in that the remaining salt load (19) is given in a receiving water (20), 5. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die verbleibende Salzfracht (19), evtl. mit der Flugasche (9), in eine inerte Matrix eingebunden wird.5. The method according to claim 1 or one of the following, characterized in that the remaining salt load (19), possibly with the fly ash (9), is incorporated into an inert matrix. — 3 —- 3 -
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