DE2902526C2 - Galvanische Lithiumzelle mit Thionylchlorid - Google Patents
Galvanische Lithiumzelle mit ThionylchloridInfo
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- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
Description
Die Erfindung betrifft eine galvanische Zelle, deren negative aktive Masse Lithium ist und die Thionylchlorid
enthält, das zumindest zum Teil als Elektrolytlösungsmittel und als positive aktive Masse dient.
Die Verwendung von Thionylchlorid als Elektrolytlöser und als positive aktive Masse wurde bereits in der
FR-PS 20 79 744 beschrieben. In der FR-PS 21 66 015 werden Batteriezellen beschrieben, deren aktive Masse
unter anderem Thionylchlorid ist. Bei galvanischen Zellen, die vor ihrem Gebrauch längere Zeit aufbewahrt
werden müssen, ist die Verwendung einer flüssigen aktiven positiven Masse, die gleichzeitig alleine oder mit
anderen Stoffen als Elektrolytlöser dienen soll, nu aufgrund einer gewissen Passivierung der negativen
Lithiumelektrode möglich, mit der die positive Masse zwangsläufig in Berührung tritt. Diese Passivierungserscheinung
steht mit dem verzögerten Spannungsanstieg in Verbindung, der sich beim Stromentzug aus
derartigen Batteriezellen nach längerer Lagerung beobachten läßt.
Um diesen Nachteil zu beheben, wurde in der FR-PS 23 05 863 vorgeschlagen, die negative Elektrode mit
einer dünnen Schicht eines Vinylpelymers zu versehen.
Hierzu ist jedoch eine Sonderbehandlung der negativen Elektrode erforderlich sowie eine präzise Regelung der
Polymerschichtdicke, die einerseits nicht zu dünn sein darf, um für das Lithium einen wirksamen Schutz zu
bilden, und die andererseits nicht zu dick sein darf, um
den innenwiderstand der Batteriezelle nicht übermäßig zu erhöhen,
40
50
55
eo
65 Mit Hilfe der Erfindung können diese Nachteile vermieden werden, Gleichzeitig ergibt sich dabei eine
galvanische Zelle, die ihre normale Spannung bereits bei Beginn der Entladung erricht
Gegenstand der Erfindung ist eine galvanische Zelle, deren negative aktive Masse Lithium ist, deren positive
aktive Masse Thionylchlorid enthält und deren Elektrolyt als Löser mindestens das Thionylchlorid und als
gelösten Stoff ein komplexes Salz enthält, das sich aus der Reaktion mindestens eines ionisierbaren Stoffs mit
Aluminiumchlorid ergibt, dadurch gekennzeichnet, daß der ionisierbare Stoff aus der Gruppe von Stoffen
gewählt wird, die aus Lithiumoxid Li2O, Kalziumoxid
CaO und Bariumoxid BaO besteht
In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist die molare Konzentration der Lithium-, Kalzium
oder Bariumoxide im Elektrolyten in etwa gleich der Hälfte der molaren Konzentration des Aluminiumchlorids.
Bezüglich von Merkmalen bevorzugter Ausführungsformen der Erfindung wird auf die Unteransprüche
verwiesen.
Die Erfindung wird nunmehr unter Bezugnahme auf die Zeichnungen näher erläutert
F i g. 1 zeigt schematisch eine Ausführungsform der erfindungsgemäßen galvanischen Zelle.
F i g. 2 zeigt die Entwicklung der Leitfähigkeit einer
Aluminiumchloridlösung in Thionylchlorid unter Zusatz von Lithiumoxid.
F i g. 3 zeigt die Veränderung der Leitfähigkeit der Lösung des Kompl^xsalzes AI2Cl6OLi2 mit der Temperatur.
F i g. 4 zeigt die Entladungskurven einer galvanischen Zelle herkömmlicher Bauart und einer erfindungsgemäßen
galvanischen Zelle, bei der das Komplexsalz Al2CIoOLi2 eingesetzt wird.
F i g. 5 zeigt die ersten Minuten der Entladungskurven der galvanischen Zellen herkömmlicher Bauart und
erfindungsgemäßer galvanische! Zellen, die das Komplexsalz Al2CI6OLi2 enthalten und oei 70°C gelagert
wurden.
F i g. 6 zeigt die ersten Minuten der Entladungskurve einer erfindungsgemäßen galvanischen Zelle, bei der
AI2Cl6OCa eingesetzt wurde.
F i g. 7 zeigt die Entladungskurve der Zelle aus F i g. 6.
Ein Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen galvanischen Zelle, wie es in Fig. 1 dargestellt wird,
besitzt zylindrische Form mit einer Höhe von 3,73 cm und einem Durchmesser von 1,15 cm.
Ein Becher 1 aus rostfreiem Stahl enthält die Masse des kathodischen Kollektors 2 auf Kohlenstoffbasis.
Diese Masse kann durch Mischen von Polytetrafluoräthvlen
mit Azetylenruß mit einem Gewichtsanteil von 15% Polytetrafluoräthylen im Trockenzustand erhalten
werden. Diese getrocknete und gesinterte Mischung liegt in Form eines Rings an den Wandungen des
Bechers 1 an und besitzt eine Porosität von etwa 82%.
Zwischen dem Kollektor 2 und der negativen Lithiumelektrode 4 liegt ein Separator 3 aus Glasfasern.
Die negative Elektrode 4 besteht aus zwei Halbzylinderrohren, wobei die Trennebene durch die Achse des
Zylinders Verläuft. Innerhalb der Halbzylinder liegt ein zylindrisches Metallgeflecht 5, auf das über ein
Zwischenstück 6 eine Feder 7 einwirkt, die die Tendenz hat, dieses Geflecht in seiner Länge zu verkürzen und im
Durchmesser zu erweitern. Auf diese Weise wird erreicht, daß die Halbzylinder der negativen Elektrode 4
ständig zum Separator 3 hin gedrückt werden, wie es in
der FR-PS 23 88 414 beschrieben ist. Das Geflecht 5
dient auch als negativer Kollektor, und der aufgefangene Strom wird über das metallische Zwischenstück 6
und die Feder 7 dem Deckel 8 der Zelle zugeführt, der vom Becher 1 durch eine Isolierdichtung 9 getrennt ist
Die Bodenisolierung des Bechers erfolgt auf an sich bekannte Weise mit Hilfe einer Bodenscheibe 10 und
einer Zentrierscheibe 11.
Die scheinbare Innenfläche des Kollektors 2 beträgt 8,57 cm2. Die Ze1!*: wird mit etwa 2,5 cm3 Thionylchloridlösung
gefüllt, die sowohl als Elektrolytlöser als auch als
positive aktive Masse dient
Die Fig.2 bis 5 beziehen sich auf einen ersten
Lösungstyp, der auf folgende Weise hergestellt wird:
In eine molare Lösung von Aluminiumchlorid in Thionylchlorid wird allmählich Lithiumoxid Li2O gegeben,
wobei die Leitfähigkeit der Lösung mit einem Meßgerät verfolgt wird. Auf diese Weise wurde die
graphische Darstellung in Fig.2 erhalten, in der als
Ordinaten die spezifische Leitfähigkeit Λ in Ohm-'cm-1
· IO-3 und als Abszissen die molaren Konzentrationen C des Li2O eingetragen sind. Die Messung wurde bei
16° C durchgeführt Aus der Kurve ergibt sich deutlich,
daß die spezifische Leitfähigkeit sich von dem Augenblick an nicht mehr ändert, in dem die molare
Gewichtskonzentration den Wert von etwa 0,5 erreicht Vorteilhafterweise wird diese Mischung gewählt, die in
etwa ein Molekül Li2O auf zwei Moleküle AICI3, d. h.
eine Formel von etwa Al2CUOLi2 enthält
Die Veränderung der spezifischen Leitfähigkeit der halbmolaren Lösung des Li2O pro Liter mit der
Temperatur wurde in Fig.3 dargestellt in der die Temperatur T in Grad Celsius als Abszisse und die
Leitfähigkeiten Λ als Ordinate in Ohm-'cm-' · IO-3
eingetragen sind. Wie ersichtlich ist die elektrische Leitfähigkeit für den Elektrolyten einer Lithiumzelle
selbst bei —400C ausreichend. Im übrigen bleibt
anzumerken, daß die Leitfähigkeiten sich erheblich verbessern, wenn die allgemeine Konzentration erhöht
wird unter Beibehaltung der Proportionalität des Oxidanteils in bezug auf den Aluminiumchloridanteil.
Fig.4 zeigt die Entladungskurve Feiner herkömmlichen
Zelle, bei der der Elektrolyt eine molare Lösung von Lithium-Tetrachloraluminat in Thionylchlorid ist,
im Vergleich mit einer Entladungskurve F einer erfindungsgemäßen Zelle, bei der das komplexe Salz
AI2CUOÜ2 zum Einsatz kommt. Die Zellen wurden in
frischem Zustand über einen Widerstand von 75 Ohm entladen. Als Abszisse wurden die entladenen Kapazitäten
Ca in mAh und als Ordinate die Entladespannung V in Volt eingetragen.
Andere Zellen wurden 4 Tage lang bei 70° C gelagert.
Die F i g. 5 zeigt die ersten Minuten ihrer Entladung. Die Entladezeit / wurde in Minuten als Abszisse und die
Spannung Vm Volt als Ordinate eingetragen. Die Kurve G entspricht der Entladung einer herkömmlichen und
die Kurve H der Entladung einer erfindungsgemäßen Zelle. Es zeigt sich, daß die herkömmliche Zelle die
Spannungsanstiegsverzögerung aufweist Sie erreicht die Spannung von 3 Volt erst nach etwa zehn Minuten,
während die erfindungsgemäße Zelle schon von Anfang an auf einer Spannung von 3,35 Volt arbeitet
Ebenso weisen die erfindungsgemäßen Zellen bei Entladung bei 400C von Anfang an eine Entladungsspannung von 3 Volt auf, während die herkömmlichen
Zellen in diesem Fall ihre Entladungsspannung nicht erreichen und Zellen gleicher Kapazität mit Lithium-Schwefelsäureanhydrid
eine Spannungsanstiegsverzögerung von 30 bis 40 Sekunden aufweisen.
Es sind auch andere Salze als Lithiumsalze geeignet, mit Aluminiumchlorid Verbindungen zu bilden, die
vergleichbare Wirkungen zeigen. So wurde bei Reaktion von Kalziumoxid oder Bariumoxid mit Aluminiumchlorid
Verbindungen der Formel AI2CIeOCa und Al2Cl6OBa erhalten. Diese Verbinungen lösen sich
jedoch schwieriger in Thionylchlorid als Litziumsalze,
und man erreicht erst nach langer Behandlung die 03 M-Lösung. Jedoch wurden unter Verwendung einer
0,15 M-Lösung (d. h. 03 M AICl3) als Elektrolyt Zellen
hergeste'lt die den oben beschriebenen Beispielen glichen. Das Entladungsresultat derartiger Zellen wird
in den F i g. 6 und 7 gezeigt Die Entladung erfolgt auch hier wieder über einen Widerstand von 75 Ohm.
In diesen Figuren wird die Spannung V der Zellen in Volt als Ordinate angegeben. Die Entladezeit t der
Kurven / in F i g. 6 ist in Minuten und die Entladezeit t'
der Kurve ]' in F i g. 7 in Stunden als Abszisse eingetragen.
Die Kurve /zeigt praktisch keine Spannungsanstiegsverzögerung. Die entladenen Zellen waren vorher zehn
Tage bei 25°C gelagert worden. Man sieht aus Fig.7 daß selbst mit einem wenig konzentrierten und folglich
ziemlich wenig leitenden Elektrolyten (Leitfähigkeit etwa 1,5 · IO-3 Ohm-'cm-') und selbst bei einem
ziemlich starken Entladestrom die Entladung fast zwa .zig Stunden dauert, d. h. daß die Kapazität mehr
als 800 mAh beträgt.
Im Rahmen der Erfindung können verschiedene Varianten der Mischung als Elektrolyt und positiver
aktiver Masse dieser Zellen vorgesehen werden. Beispielsweise kann der Elektrolyt einen weiteren Löser
v/ie beispielsweise Phosphorylchlorid enthalten. Ein Teil des Lithiumoxids kann durch Lithiumchlorid
ersetzt werden oder durch Lithiumsulfid oder durch eine Mischung dieser beiden Verbindungen. Die
Elektrolytkonzentrationen können ebenfalls unterschiedlich sein. Schließlich kann die erfindungsgemäße
Zelle Fcnmetrisch anders aufgebaut sein.
Hierzu 5 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
1. Galvanische Zelle, deren negative aktive Masse Lithium ist, deren positive aktive Masse Thionylchlorid
enthält und deren Elektrolyt als Löser mindestens das Thionylchlorid und als gelösten Stoff ein
komplexes Salz enthält, das sich aus der Reaktion mindestens eines ionisierbaren Stoffs mit Aluminiumchlorid
ergibt, dadurch gekennzeichnet, daß der ionisierbare Stoff aus der Gruppe von
Stoffen gewählt wird, die aus Lithiumoxid L12O,
Kalziumoxid CaO und Bariumoxid BaO besteht
2. Galvanische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die molare Lithiumoxidkonzentration
im Elektrolyten in etwa gleich der Hälfte der molaren Konzentration des Aluminiumchlorids ist
3. Galvanische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die molare Kalziumoxid- oder
Bariumoxidkonzentration im Elektrolyten in etwa gleich der Hälfte der molaren Konzentrationen des
Aluminiurneülorids ist.
4. Galvanische Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Kollektor (2)
aus einer Mischung aus Azetylenruß und Polytetrafluoräthylen besteht, wobei der Anteil an Polytetrafluoräthylen
etwa 15% ausmacht und der Kollektor eine Porosität von rund 82% besitzt
5. Galvanische Zelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt
außerdem als Löser Phosphorylchlorid enthält
6. Galvanische Zelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gikennz ichnet, daß ein Teil
des Li2O durch LithiumcHorid ersetzt ist
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Legal Events
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OGA | New person/name/address of the applicant | ||
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