DE102010021453A1 - Foil assembly with increased temperature resistance - Google Patents

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Abstract

Gegenstand einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist eine Folienanordnung (1) mit einer Temperaturbeständigkeit bis zumindest 70°C, umfassend – zumindest eine eine Polyhydroxycarbonsäure oder Stärke umfassende biologisch abbaubare Basisschicht (5) mit einem Anteil von zumindest 50 Gew.-% an der Folienanordnung, wobei die Basisschicht eine Temperaturbeständigkeit von höchstens 60°C aufweist, und – zumindest eine erste temperaturbeständige Folienschicht (10), die ein von der Basisschicht unterschiedliches Polymer umfasst, wobei die temperaturbeständige Folienschicht – eine Glasübergangstemperatur von zumindest 70°C aufweist, und/oder – einen Kristallisationsgrad von zumindest 10% und einen Schmelzpunkt von zumindest 70°C aufweist. Eine derartige Folienanordnung weist einerseits eine gegenüber der biologisch abbaubaren Basisschicht (5) erhöhte Temperaturbeständigkeit auf, hat aber andererseits aufgrund der Basisschicht nach wie vor ein ausreichendes Maß an biologischer Abbaubarkeit und Kompostierbarkeit.One embodiment of the present invention relates to a film arrangement (1) with a temperature resistance of at least 70 ° C, comprising - at least one biodegradable base layer (5) comprising a polyhydroxycarboxylic acid or starch with a proportion of at least 50% by weight of the film arrangement, wherein the base layer has a temperature resistance of at most 60 ° C, and - at least one first temperature-resistant film layer (10) which comprises a polymer different from the base layer, the temperature-resistant film layer - has a glass transition temperature of at least 70 ° C, and / or - has a degree of crystallization of at least 10% and a melting point of at least 70 ° C. Such a film arrangement on the one hand has a higher temperature resistance than the biodegradable base layer (5), but on the other hand still has a sufficient degree of biodegradability and compostability due to the base layer.

Description

Folien aus biologisch abbaubaren, thermoplastischen Kunststoffen, wie beispielsweise Polymilchsäure (PLA) oder Stärke erfreuen sich zunehmender Beliebtheit beim Verpacken von zahlreichen Packgütern, beispielsweise Lebensmitteln. Diese Kunststoffe sind einerseits kompostierbar, weisen aber andererseits auch viele Vorteile von herkömmlichen thermoplastischen Kunststoffen auf der Basis von Polyolefinen auf.Films of biodegradable thermoplastics, such as polylactic acid (PLA) or starch, are enjoying increasing popularity in the packaging of numerous packaged goods, such as foodstuffs. On the one hand, these plastics are compostable, but on the other hand, they also have many advantages over conventional polyolefin-based thermoplastic plastics.

Ein Nachteil von vielen biologisch abbaubaren Kunststoffen auf der Basis Polylactid (PLA) oder thermoplastischer Stärke (TBS) ist allerdings deren geringe Temperaturbeständigkeit. Beispielsweise hat Polylactid PLA eine Glasübergangsstufe Tg von ca. 60°C und neigt deshalb bei Temperaturen oberhalb von 60°C zur Verformung. Analog verhält es sich mit thermoplastischer Stärke. Um dieses Material verarbeiten zu können, werden Weichmacher hinzugesetzt, die zu Glasübergangsstufen Tg zwischen 30 und 60°C führen. Aus diesem Grunde lassen sich Folienmaterialien oder Verpackungsmaterialien auf der Grundlage von PLA oder Stärke oberhalb dieser Temperaturen nur schwer einsetzen. Insbesondere kann nicht sichergestellt werden, dass derartig verpackte Artikel beim Transport durch heiße Klimazonen der Erde unbeschädigt beim Endkunden ankommen.However, a disadvantage of many biodegradable plastics based on polylactide (PLA) or thermoplastic starch (TBS) is their low temperature resistance. For example, polylactide PLA has a glass transition Tg of about 60 ° C and therefore tends to deform at temperatures above 60 ° C. The same applies to thermoplastic starch. In order to process this material, plasticizers are added, which lead to glass transition stages T g between 30 and 60 ° C. For this reason, sheet materials or packaging materials based on PLA or starch above these temperatures are difficult to use. In particular, it can not be ensured that such packaged articles arrive undamaged at the end customer during transport through hot climatic zones of the earth.

Es ist daher eine Aufgabe von Ausführungsformen der Erfindung, eine Folienanordnung bereitzustellen, deren Temperaturbeständigkeit gegenüber den herkömmlichen Folien auf der Basis von PLA oder Stärke erhöht ist.It is therefore an object of embodiments of the invention to provide a film assembly whose temperature resistance is increased over the conventional films based on PLA or starch.

Diese Aufgabe wird gelöst durch eine Folienanordnung gemäß Anspruch 1. Vorteilhafte Weiterbildungen dieser Folienanordnung sind Gegenstand von weiteren Ansprüchen.This object is achieved by a film arrangement according to claim 1. Advantageous developments of this film arrangement are the subject of further claims.

Eine Ausführungsform der Erfindung betrifft eine Folienanordnung mit einer Temperaturbeständigkeit bis zumindest 70°C, umfassend

  • – zumindest eine PLA oder Stärke umfassende biologisch abbaubare Basisschicht mit einem Anteil von zumindest 50 Gew.-% an der Folienanordnung, wobei die Basisschicht eine Temperaturbeständigkeit von höchstens 60°C aufweist, und
  • – zumindest eine erste temperaturbeständige Folienschicht, die ein von dem Polymer der Basisschicht unterschiedliches Polymer umfasst, wobei die temperaturbeständige Folienschicht – eine Glasübergangstemperatur von zumindest 70°C aufweist, und/oder – einen Kristallisationsgrad von zumindest 10% und einen Schmelzpunkt von zumindest 70°C aufweist.
An embodiment of the invention relates to a film assembly having a temperature resistance of at least 70 ° C, comprising
  • At least one biodegradable base layer comprising PLA or starch with a proportion of at least 50% by weight of the film arrangement, the base layer having a temperature resistance of at most 60 ° C., and
  • At least one first temperature-resistant film layer comprising a polymer different from the polymer of the base layer, the temperature-resistant film layer having a glass transition temperature of at least 70 ° C, and / or a degree of crystallinity of at least 10% and a melting point of at least 70 ° C having.

Bei einer derartigen Folienanordnung wird eine Basisschicht auf der Basis von PLA oder Stärke, die eine relativ niedrige Temperaturbeständigkeit von höchstens 60°C aufweist, mit einer ersten temperaturbeständigen Folienschicht in der Folienanordnung kombiniert, sodass in Summe die Folienanordnung eine Temperaturbeständigkeit aufweist, die über der Temperaturbeständigkeit der biologisch abbaubaren Basisschicht liegt. Aufgrund des hohen Gewichtsanteils der biologisch abbaubaren Basisschicht von wenigstens 50 Gew.-% ist aber nach wie vor eine ausreichende Kompostierbarkeit und biologische Abbaubarkeit der gesamten Folienanordnung gewährleistet. Überdies sind die verwendeten kompostierbaren bzw. biologisch abbaubaren Materialien zumeist auch auf Basis nachwachsender Rohstoffe, so dass diese Materialien als umweltfreundlich und nachhaltig bezeichnet werden können.In such a film arrangement, a base layer based on PLA or starch, which has a relatively low temperature resistance of at most 60 ° C, combined with a first temperature-resistant film layer in the film assembly, so that in sum, the film assembly has a temperature resistance that exceeds the temperature resistance the biodegradable base layer is located. Due to the high proportion by weight of the biodegradable base layer of at least 50 wt .-% but sufficient compostability and biodegradability of the entire film arrangement is still guaranteed. Moreover, the compostable or biodegradable materials used are usually also based on renewable raw materials, so that these materials can be described as environmentally friendly and sustainable.

Die erste temperaturbeständige Folienschicht weist dabei eine Glasübergangstemperatur von zumindest 70°C auf und hat somit eine Temperaturbeständigkeit, die über der der biologisch abbaubaren Basisschicht liegt. Die Glasübergangstemperatur, auch Tg genannt, ist die Temperatur, bei der amorphe oder teilkristalline Polymere vom flüssigen oder gummielastischen Zustand in den hartelastischen oder glasigen Zustand übergehen oder umgekehrt.The first temperature-resistant film layer in this case has a glass transition temperature of at least 70 ° C and thus has a temperature resistance that is higher than that of the biodegradable base layer. The glass transition temperature, also called T g , is the temperature at which amorphous or partially crystalline polymers change from the liquid or rubber-elastic state to the hard-elastic or glassy state or vice versa.

Die Messung der Glasübergangstemperatur kann mittels verschiedener Verfahren durchgeführt werden, beispielsweise der dynamischen Differenz-Kalorimetrie (DSC). Die dynamische Differenz-Kalorimetrie ist dabei ein thermisches Verfahren zur Bestimmung der abgegebenen beziehungsweise aufgenommenen Wärmemenge einer Probe während definierter Messbedingungen. Ein derartiges Messverfahren ist dem Fachmann bekannt und ist beispielsweise in den deutschen Industrienormen DIN 53765 , DIN 51007 und ASTM E474 oder ASTM D3418 beschrieben.The measurement of the glass transition temperature can be carried out by various methods, such as differential scanning calorimetry (DSC). The dynamic differential calorimetry is a thermal method for determining the emitted or absorbed heat quantity of a sample during defined measurement conditions. Such a measuring method is known to the person skilled in the art and is, for example, in the German industrial standards DIN 53765 . DIN 51007 and ASTM E474 or ASTM D3418 described.

Alternativ oder zusätzlich sollten der Kristallisationsgrad der ersten temperaturabhängigen Folienschicht, die ein von dem Polymer der Basisschicht unterschiedliches Polymer umfasst, zumindest 10% und der Schmelzpunkt zumindest 70°C betragen.Alternatively or additionally, the degree of crystallinity of the first temperature-dependent film layer comprising a polymer different from the polymer of the base layer should be at least 10% and the melting point at least 70 ° C.

Der Kristallisationsgrad eines Polymers gibt dabei den Anteil der Molekülketten im Polymer an, die in kristalliner Form im Gegensatz zur amorphen Form vorliegen. Der Kristallisationsgrad eines Polymers bestimmt dabei auch entscheidend die thermischen und mechanischen Eigenschaften eines Polymers, wobei mit zunehmendem Kristallisationsgrad auch die thermische Beständigkeit eines Kunststoffs zunimmt. Der Kristallisationsgrad eines Polymers wird beispielsweise über die dynamische Differenz-Kalorimetrie bestimmt, wie in Ehrenstein, W.; Riedel, G.; Trawiel, P.: Praxis der thermischen Analyse von Kunststoffen, München [u. a.]: Hanser, 2. Auflage 2003 , beschrieben. The degree of crystallization of a polymer indicates the proportion of molecular chains in the polymer which are present in crystalline form in contrast to the amorphous form. The degree of crystallization of a polymer also determines decisively the thermal and mechanical properties of a polymer, with increasing degree of crystallization, the thermal stability of a plastic increases. The degree of crystallinity of a polymer is determined, for example, by dynamic differential calorimetry, as in Ehrenstein, W .; Riedel, G .; Trawiel, P .: Practice of Thermal Analysis of Plastics, Munich [ua]: Hanser, 2nd edition 2003 , described.

Eine Temperaturbeständigkeit bei einer bestimmten Temperatur im Sinne der vorliegenden erfindungsgemäßen Folienanordnung ist dann gegeben, wenn ein Probenstück der Folienanordnung von den Ausmaßen von 100 mm Länge und 20 mm Breite bei einer Verweilzeitzeit von 5 min bei der entsprechenden Temperatur und bei einer Belastung mit einem halben Kilogramm Gewicht während dieses Zeitraums eine Verformung von weniger als 10% im Bezug auf die Ausgangslänge zeigt. Eine Versuchsanordnung zur Bestimmung der Temperaturbeständigkeit wird weiter unten in den Ausführungsbeispielen näher beschrieben.A temperature resistance at a certain temperature in the sense of the present inventive film arrangement is given when a sample of the film assembly of the dimensions of 100 mm in length and 20 mm in width with a residence time of 5 min at the corresponding temperature and at a load of half a kilogram Weight during this period shows a deformation of less than 10% in relation to the initial length. A test arrangement for determining the temperature resistance will be described in more detail below in the embodiments.

Im Sinne der Erfindung werden unter ”biologisch abbaubaren Folien” Folien verstanden, die gemäß des in der deutschen Industrienorm DIN EN 13432 beschriebenen Verfahrens vollständig biologisch abgebaut werden können. Dabei wird eine Methode zur Prüfung der aeroben Kompostierbarkeit verwendet, die mit dem Verfahren ISO 14855:1999 identisch ist. Die Prüfdauer darf dabei eine maximale Dauer von sechs Monaten nicht überschreiten. Die zu prüfende Folienanordnung muss in der Plateauphase einen Abbaugrad von mindestens 90% oder von 90% des maximalen Wertes eines entsprechend geeigneten Referenzsubstrats erreichen. Ferner wird ein Desintegrationstest im Rahmen der aeroben Kompostierung durchgeführt. Hierbei darf nach einer Kompostierung von höchstens 12 Wochen Dauer in einer > 2 mm Siebfraktion maximal 10% des ursprünglichen Trockengewichts des Prüfmaterials gefunden werden.For the purposes of the invention, "biodegradable films" are understood to mean films which, according to the method described in US Pat German industrial standard DIN EN 13432 described method can be completely biodegraded. In this case, a method for testing the aerobic compostability is used, which with the method ISO 14855: 1999 is identical. The test duration may not exceed a maximum duration of six months. The film arrangement to be tested must achieve a degree of degradation of at least 90% or 90% of the maximum value of a correspondingly suitable reference substrate in the plateau phase. Furthermore, a disintegration test is carried out as part of the aerobic composting. In this case a maximum of 10% of the original dry weight of the test material may be found after composting for a maximum of 12 weeks in a> 2 mm sieve fraction.

Bevorzugt wird Polylactid, die Polymilchsäure als Polymer in der Basisschicht verwendet. Monomere des Polylactids können dabei D- oder L-Hydroxycarbonsäuren sein. Die Herstellung der Polymilchsäure erfolgt dabei über katalytische Ringöffnungspolymerisationen von Lactid, einem ringförmigen Kondensationsprodukt von zwei Milchsäuremolekülen, dem 1,4-Dioxan-3,6-Dimethyl-2,5-Dion. Die Herstellung von Polymilchsäure oder Polylactid ist beispielsweise auch in den US-Patenten US 5,208,297 oder US 5,357,035 beschrieben, auf die hiermit vollinhaltlich Bezug genommen wird. Eingesetzt werden können auch Co-Polymere der Milchsäure, die verschiedene Monomer-Einheiten aufweisen. Polylactide sind einfach herzustellende, biologisch abbaubare Polyhydroxycarbonsäuren, die zudem lebensmittelverträglich sind. Die monomeren Milchsäuremoleküle stammen aus nachwachsenden Quellen und können durch Mikroorganismen über enzymatische oder biochemische Prozesse zum Beispiel aus Mais, Kartoffeln oder Zuckerrüben gewonnen werden. Hersteller von Polymilchsäure bzw. PLA ist z. B. die Firma Nature Works®.Preferred is polylactide, which uses polylactic acid as a polymer in the base layer. Monomers of the polylactide may be D or L-hydroxycarboxylic acids. Polylactic acid is produced via catalytic ring-opening polymerizations of lactide, an annular condensation product of two lactic acid molecules, 1,4-dioxane-3,6-dimethyl-2,5-dione. The production of polylactic acid or polylactide is also disclosed, for example, in the US patents US 5,208,297 or US 5,357,035 to which reference is hereby incorporated by reference. It is also possible to use co-polymers of lactic acid which have different monomer units. Polylactides are easy to prepare, biodegradable polyhydroxycarboxylic acids that are also food grade. The monomeric lactic acid molecules originate from renewable sources and can be obtained by microorganisms via enzymatic or biochemical processes, for example from corn, potatoes or sugar beet. Manufacturer of polylactic acid or PLA is z. B. the company Nature Works ® .

Verwendet werden kann auch sogenannte thermoplastische Stärke, die beispielsweise aus natürlicher Stärke durch Zugabe von Weichmachern wie Sorbitol und/oder Glycerin und durch Homogenisierung in Extrudern hergestellt werden kann. Die Zugabe von Weichmachern erhöht die Extrudierbarkeit der Stärke und vermindert deren Sprödigkeit, senkt aber auch die Glasübergangstemperatur der thermoplastischen Stärke und vermindert somit ihre Temperaturbeständigkeit. Die Herstellung und Eigenschaften von thermoplastischer Stärke werden beispielsweise in den Druckschriften EP 0 397 819 B1 , WO 91/16375 A1 , EP 0 537 657 B1 und EP 0 702 698 B1 beschrieben.It is also possible to use so-called thermoplastic starch, which can be prepared, for example, from natural starch by adding plasticizers such as sorbitol and / or glycerol and by homogenization in extruders. The addition of plasticizers increases the extrudability of the starch and reduces its brittleness, but also lowers the glass transition temperature of the thermoplastic starch and thus reduces its temperature resistance. The production and properties of thermoplastic starch are described, for example, in the publications EP 0 397 819 B1 . WO 91/16375 A1 . EP 0 537 657 B1 and EP 0 702 698 B1 described.

Gemäß einer weiteren Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Folienanordung ist zumindest eine erste Haftvermittlerschicht zwischen der Basisschicht und der temperaturbeständigen Folienschicht vorhanden.According to a further embodiment of a film arrangement according to the invention, at least one first adhesion promoter layer is present between the base layer and the temperature-resistant film layer.

Es ist weiterhin möglich, dass die biologisch abbaubare Basisschicht und die erste temperaturbeständige Folienschicht so unterschiedliche chemische Eigenschaften aufweisen, dass die Haftfestigkeiten der beiden Schichten aufeinander häufig nicht befriedigend sind. Für ausreichende Haftfestigkeiten ist dann eine erste Haftvermittlerschicht vorhanden, die zwischen der Basisschicht und der temperaturbeständigen Folienschicht vorhanden ist und eine gute Haftfestigkeit der ersten temperaturbeständigen Folienschicht auf der biologisch abbaubaren Basisschicht bedingt.It is also possible that the biodegradable base layer and the first temperature-resistant film layer have such different chemical properties that the adhesive strengths of the two layers are often not satisfactory to each other. For sufficient adhesive strengths, a first adhesion promoter layer is then present, which is present between the base layer and the temperature-resistant film layer and causes a good adhesive strength of the first temperature-resistant film layer on the biodegradable base layer.

Die gegebenenfalls vorhandene Haftvermittlerschicht kann weiterhin einen Kunststoff umfassen, der mit Säureanhydridgruppen gepfropft ist, wie beispielsweise Polypropylen, Ethylenvinylacetat oder Ethylenacrylat, die jeweils mit Maleinsäureanhydrid gepfropft sind. Derartige Haftvermittlerschichten sind besonders gut in der Lage, hohe Verbundhaftungen von zumindest 5 bis 10 N je 15 mm zwischen den unterschiedlichen Materialien der Basisschicht, beispielsweise PLA, und zwischen der ersten temperaturbeständigen Folienschicht, beispielsweise amorphes Polyethylenterephthalat, PP oder PA zu ermöglichen. Die Haftvermittlerschicht kann dabei in Abhängigkeit von ihrer Glasübergangstemperatur und/oder ihrem Kristallisationsgrad und dem Schmelzpunkt auch zur Verbesserung der Temperaturbeständigkeit von erfindungsgemäßen Folienanordungen beitragen. In einer bevorzugten Variante der Erfindung ist auch die Haftvermittlerschicht biologisch abbaubar und weiter bevorzugt zusätzlich auch noch aus nachwachsenden Rohstoffen gefertigt.The optional primer layer may further comprise a plastic grafted with acid anhydride groups, such as polypropylene, ethylene vinyl acetate or ethylene acrylate, each grafted with maleic anhydride. Such adhesion promoter layers are particularly well able to have high bond strengths of at least 5 to 10 N per 15 mm between the different materials of the base layer, such as PLA, and between the first temperature-resistant film layer, such as amorphous polyethylene terephthalate, PP or PA to allow. Depending on its glass transition temperature and / or its degree of crystallization and the melting point, the adhesion promoter layer can also contribute to improving the temperature resistance of film arrangements according to the invention. In a preferred variant of the invention, the adhesion promoter layer is also biodegradable and more preferably additionally made of renewable raw materials.

In einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemäßen Folienanordnung ist die Basisschicht amorph beziehungsweise umfasst die Basisschicht ein amorphes PLA oder thermoplastische Stärke umfassendes Polymer. Unter amorph im Sinne der vorliegenden Erfindung werden dabei Polymere beziehungsweise Folienschichten verstanden, die einen Kristallisationsgrad von weniger als 10% aufweisen. Insbesondere PLA ist unter Standardverarbeitungsbedingungen, zum Beispiel bei einer Extrusion, mittels eines Cast- oder Blasverfahrens amorph, da die Prozessschritte zur Herstellung von Folien so schnell geschehen, dass durch die rasche Abkühlung der Polymerschmelze im Zuge der Folienherstellung die Kristallisation von PLA praktisch nicht stattfinden kann. Auch thermoplastische Stärke ist in der Regel amorph. Aufgrund der Amorphizität weisen diese Basisschichten eine besonders niedrige Temperaturbeständigkeit auf. Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung ist es somit möglich, herkömmliche biologisch abbaubare Basisschichten mittels dieser Standardherstellungsverfahren besonders einfach zu erzeugen und diese Basisschichten trotz ihrer geringeren Temperaturstabilität in Folienanordnungen mit erhöhten Temperaturbeständigkeiten zu integrieren.In a further embodiment of the film arrangement according to the invention, the base layer is amorphous or the base layer comprises an amorphous polymer comprising PLA or thermoplastic starch. Amorphous in the sense of the present invention are understood to mean polymers or film layers which have a degree of crystallization of less than 10%. In particular, PLA is amorphous under standard processing conditions, for example in an extrusion, by a casting or blowing process, since the process steps for the production of films happen so quickly that the rapid cooling of the polymer melt in the course of film production, the crystallization of PLA can not take place practically , Also thermoplastic starch is usually amorphous. Due to the amorphicity of these base layers have a particularly low temperature resistance. According to a further embodiment of the invention, it is thus possible to produce conventional biodegradable base layers particularly simply by means of these standard production methods and to integrate these base layers, despite their lower temperature stability, in foil arrangements with increased temperature resistances.

Weiterhin ist es möglich, dass die Basisschicht frei ist von die Temperaturbeständigkeit erhöhenden Additiven. Bei diesen Additiven kann es sich um polymere Modifizierer handeln, zum Beispiel auf der Basis von Ethylen-Copolymeren, die die Temperaturbeständigkeit von biologisch abbaubaren Polymeren wie PLA erhöhen können. Häufig werden auch Nukleierungsmittel eingesetzt, um eine Kristallisation zu bewirken und um den Kristallisationsgrad dadurch zu erhöhen. Eine Zugabe derartiger Additive ist aber meistens sehr teuer und kann auch zu einer Trübung bzw. Verringerung der Transparenz führen. Bei verschiedenen Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Folienanordnung ist es nicht notwendig, derartige Additive zu verwenden, da eine ausreichende, erhöhte Temperaturstabilität bereits durch die erste temperaturbeständige Folienschicht gewährleistet wird.Furthermore, it is possible for the base layer to be free from the temperature resistance-increasing additives. These additives may be polymeric modifiers, for example based on ethylene copolymers, which may increase the temperature resistance of biodegradable polymers such as PLA. Often, nucleating agents are used to effect crystallization and thereby increase the degree of crystallinity. An addition of such additives is usually very expensive and can also lead to a clouding or reduction in transparency. In various embodiments of the film assembly according to the invention, it is not necessary to use such additives, since a sufficient, increased temperature stability is already ensured by the first temperature-resistant film layer.

In einer weiteren Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Folienanordnung enthält die Basisschicht ausschließlich PLA oder Copolymere ausschließlich auf der Basis von PLA. Aus dem Stand der Technik sind zahlreiche Beispiele bekannt, bei denen mittels Beimischens von anderen Kunststoffen, beispielsweise Copolymeren auf der Basis von Styrol- und Maleinsäureanhydrid eine erhöhte Temperaturbeständigkeit erreicht werden kann. Derartige kunststoffbasierte Beimischungen sind bei erfindungsgemäßen Folienanordnungen nicht notwendig, da wie bereits oben erwähnt, die erhöhte Temperaturstabilität durch die erste temperaturbeständige Folienschicht bedingt wird.In a further embodiment of a film arrangement according to the invention, the base layer contains exclusively PLA or copolymers based solely on PLA. Numerous examples are known from the prior art, in which by means of admixing of other plastics, for example copolymers based on styrene and maleic anhydride, an increased temperature resistance can be achieved. Such plastic-based admixtures are not necessary in film arrangements according to the invention, since, as already mentioned above, the increased temperature stability is due to the first temperature-resistant film layer.

In der biologisch abbaubaren Basisschicht kann in einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemäßen Folienanordung auch Weichmacher enthalten sein. Dieser verbessert die mechanischen Eigenschaften der Folie, wie zum Beispiel eine Erhöhung der Bruchdehnung bzw. höhere Ein- und Weiterreißfestigkeit. Obwohl die Zugabe von Weichmachern die Temperaturbeständigkeit der Basisschicht absenken würde, wird durch die erfindungsgemäße Einführung von zumindest einer temperaturstabilen Folienschicht dieser Effekt überkompensiert, so dass insgesamt wieder eine thermisch stabile Folienanordnung resultiert, die zumindest bis 70°C (und höher) thermisch stabil bleibt.In the biodegradable base layer, plasticizers may also be present in a further embodiment of the film arrangement according to the invention. This improves the mechanical properties of the film, such as an increase in the elongation at break or higher tear and tear propagation resistance. Although the addition of plasticizers would lower the temperature resistance of the base layer, the introduction of at least one temperature-stable film layer according to the invention overcompensates for this effect, so that overall a thermally stable film arrangement results, which remains thermally stable at least up to 70 ° C. (and higher).

Weiterhin kann die Basisschicht in einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ausschließlich PLA als Polyhydroxycarbonsäure umfassenden Kunststoff aufweisen. Dabei ist es auch möglich, dass abgesehen von PLA keine weiteren Kunststoffe oder Polymere in der Basisschicht vorhanden sind. Die Monomere der PLA-Basisschicht können dabei D-Milchsäure oder auch L-Milchsäure umfassen. Die PLA-Basisfolien erfindungsgemäßer Folienanordnungen können keinen oder nur einen sehr geringen Anteil von beispielsweise weniger als 10 Gew.-% oder bevorzugt weniger als 5 Gew.-% an sogenannten Stereokomplexen aus D-PLA, aufgebaut aus D-Milchsäuren und aus L-PLA, aufgebaut aus L-Milchsäuremonomeren aufweisen.Furthermore, in a preferred embodiment of the invention, the base layer may comprise exclusively PLA as plastic comprising polyhydroxycarboxylic acid. It is also possible that, apart from PLA, no further plastics or polymers are present in the base layer. The monomers of the PLA base layer may comprise D-lactic acid or else L-lactic acid. The PLA base films of the film arrangements according to the invention can have no or only a very small proportion of, for example, less than 10% by weight or preferably less than 5% by weight of so-called stereocomplexes of D-PLA composed of D-lactic acids and of L-PLA comprising L-lactic acid monomers.

Derartige Stereokomplexe zwischen D-PLA und L-PLA weisen zum Teil verbesserte Materialeigenschaften auf, sind aber nur sehr aufwendig herzustellen. Die Stereokomplexe aus D-PLA und L-PLA erhöhen häufig den Schmelzpunkt und den Kristallisationsgrad von PLA-Folien, was wiederum in einer erhöhten Temperaturbeständigkeit resultiert. Die Stereokomplexe können beispielsweise durch Tempern von D-PLA und L-PLA enthaltenden Folien erzeugt werden, was allerdings zeit- und auch kostenintensiv ist. Bei den erfindungsgemäßen Folienanordnungen ist aber eine erhöhte Temperaturbeständigkeit auf die erste temperaturbeständige Folienschicht zurückzuführen, sodass derartig vorbehandelte PLA-Basisfolien mit Stereokomplexen zur Erhöhung der Temperaturstabilität nicht verwendet werden müssen.Such stereo complexes between D-PLA and L-PLA have partly improved material properties, but are very expensive to produce. The stereo complexes of D-PLA and L-PLA often increase the melting point and degree of crystallization of PLA films, which in turn results in increased temperature resistance. The stereocomplexes can be produced, for example, by annealing films containing D-PLA and L-PLA, which, however, is time-consuming and also expensive. In the case of the film arrangements according to the invention, however, an increased temperature resistance is the first temperature-resistant film layer, so that such pretreated PLA base films with stereo complexes need not be used to increase the temperature stability.

Bevorzugt wird für die Basischicht PLA, zum Beispiel PLA 2002D der Firma Nature Works®, oder Stärke zum Beispiel Mater-BI® CF51B, Mater-BI® NF803A, Mater-BI® NF10A, oder Mater-BI® CF99A von der Firma Novamont verwendet.Is preferred for the base layer PLA, for example PLA 2002D of NatureWorks ®, or starch, for example, Mater-Bi ® CF51B, Mater-Bi ® NF803A, Mater-Bi ® NF10A or Mater-BI ® CF99A used by Novamont ,

In einer weiteren Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Folienanordnung ist das Polymer der temperaturbeständigen Folienschicht ausgewählt aus einer Gruppe bestehend aus: Polyethylenterephthalat (PET), Polyethylen (PE), Polypropylen (PP), Polyamid (PA), Polystyrol (PS), Polymethylmethacrylat (PMMA) und Polycarbonat (PC) oder beliebige Mischungen und Copolymere davon.In a further embodiment of a film arrangement according to the invention, the polymer of the temperature-resistant film layer is selected from a group consisting of: polyethylene terephthalate (PET), polyethylene (PE), polypropylene (PP), polyamide (PA), polystyrene (PS), polymethyl methacrylate (PMMA) and Polycarbonate (PC) or any mixtures and copolymers thereof.

Derartige Kunststoffe, die zum Teil auf der Basis von Erdölen hergestellt werden, weisen ausgezeichnete Temperaturstabilitäten auf, und sind damit besonders gut geeignet, die Temperaturstabilität von biologisch abbaubaren Basisfolien zu erhöhen.Such plastics, which are produced in part on the basis of petroleum oils, have excellent temperature stabilities, and are thus particularly well suited to increase the temperature stability of biodegradable base films.

Polyethylenterephthalat kann beispielsweise in Form von so genanntem amorphen Polyethylenterephthalat (A-PET) oder als so genanntes glykolbasiertes PET (G-PET oder PET-G) verwendet werden. Möglich ist auch die Verwendung von kristallinen Modifikationen von Polyethylenterephthalat (wie C-PET). Polyethylenterephthalat weist in der Regel Glasübergangstemperaturen von ungefähr 80°C und im Falle von kristallinen Varianten einen Kristallisationsgrad zwischen 30 und 40% auf. Polypropylen hat eine Glasübergangstemperatur von 0 bis –10°C und wird somit unter Standardbedingungen bei 25°C im gummielastischen Bereich verwendet. Syndiotaktisches Polypropylen kann dabei einen Kristallisationsgrad von 30 bis 40% und isotaktisches Polypropylen einen Kristallisationsgrad von 70 bis 80% aufweisen, sodass sehr hohe Temperaturbeständigkeiten resultieren. Bei Polyamiden kann die Glasübergangstemperatur 60 bis 75°C und der Kristallisationsgrad je nach Aufbau und nach Behandlung des Polyamids zwischen 34 bis 45% liegen. Bei Polystyrol kann die Glasübergangstemperatur je nach Verarbeitungsbedingungen bei etwa 100°C liegen, wobei Polystyrol auch amorph vorliegen kann. Polystyrol kann aber auch als teilkristalliner Thermoplast vorliegen. Polyethylen hat im Falle von Weich-Polyethylen PE-LD eine Glasübergangstemperatur von –100°C und einen Kristallisationsgrad von etwa 40 bis 50% und im Fall von Hart-Polyethylen PE-HD eine Glasübergangstemperatur von –70°C und einen Kristallisationsgrad von etwa 60 bis 80%.Polyethylene terephthalate can be used, for example, in the form of so-called amorphous polyethylene terephthalate (A-PET) or as so-called glycol-based PET (G-PET or PET-G). It is also possible to use crystalline modifications of polyethylene terephthalate (such as C-PET). Polyethylene terephthalate usually has glass transition temperatures of about 80 ° C and in the case of crystalline variants a degree of crystallinity between 30 and 40%. Polypropylene has a glass transition temperature of 0 to -10 ° C and is therefore used under standard conditions at 25 ° C in the rubber-elastic range. Syndiotactic polypropylene can have a degree of crystallization of 30 to 40% and isotactic polypropylene a degree of crystallization of 70 to 80%, so that very high temperature resistance results. For polyamides, the glass transition temperature 60 to 75 ° C and the degree of crystallization depending on the structure and after treatment of the polyamide between 34 to 45%. For polystyrene, depending on the processing conditions, the glass transition temperature may be about 100 ° C, with polystyrene also being amorphous. However, polystyrene can also be present as a partially crystalline thermoplastic. Polyethylene has in the case of soft polyethylene PE-LD a glass transition temperature of -100 ° C and a degree of crystallization of about 40 to 50% and in the case of hard polyethylene PE-HD a glass transition temperature of -70 ° C and a degree of crystallinity of about 60 up to 80%.

Besonders bevorzugt wird als ein von dem Polymer der Basisschicht unterschiedliches Polymer in der ersten temperaturbeständigen Folienschicht amorphes Polyethylenterephthalat verwendet. Amorphes Polyethylenterephthalat ist auch in der Lage, in besonders dünnen Schichten, die wesentlich dünner sind als die Basisschicht eine erhöhte Temperaturbeständigkeit der Folienanordnung zu bedingen. A-PET kann besonders einfach in Extrudern verarbeitet werden.More preferably, as a polymer different from the polymer of the base layer, amorphous polyethylene terephthalate is used in the first heat-resistant film layer. Amorphous polyethylene terephthalate is also able to cause increased temperature resistance of the film assembly in particularly thin layers, which are substantially thinner than the base layer. A-PET is particularly easy to process in extruders.

Bei einer derartigen Folienanordung wird bevorzugt eine Basisschicht verwendet, die PLA umfasst, wobei PLA die einzige Polymerkomponente sein kann.In such a film arrangement, a base layer comprising PLA is preferably used, wherein PLA may be the sole polymer component.

In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung kann die temperaturbeständige Folienschicht auch Polyhydroxycarbonsäuren außer PLA umfassen. Insbesondere kann die Polyhydroxycarbonsäure der Basisschicht ausgewählt sein aus einer Gruppe bestehend aus: Poly-3-Hydroxybutyrat, Poly-3-Hydroxyvalerat und Poly-4-Hydroxybutyrat, Polyglykolsäure sowie deren beliebige Mischungen oder Copolymere.In a further embodiment of the invention, the temperature-resistant film layer may also comprise polyhydroxycarboxylic acids other than PLA. In particular, the polyhydroxycarboxylic acid of the base layer may be selected from a group consisting of: poly-3-hydroxybutyrate, poly-3-hydroxyvalerate and poly-4-hydroxybutyrate, polyglycolic acid and any mixtures or copolymers thereof.

Poly-3-Hydroxybutyrat hat zwar nur eine Glasübergangstemperatur von 15°C, weist aber einen hohen Kristallisationsgrad von über 60% und einen Schmelzpunkt von über 170°C auf. Auch Polyglykolsäure hat eine relativ niedrige Glasübergangstemperatur von 35 bis 40°C, hat aber einen hohen Kristallisationsgrad von 45 bis 55% und einen Schmelzpunkt von über 220°C. Bei der Verwendung von diesen Polymeren kann auch eine biologisch abbaubare temperaturbeständige Folienschicht realisiert werden, so dass der Grad der biologischen Abbaubarkeit der gesamten Folienanordung deutlich gesteigert werden kann.Although poly-3-hydroxybutyrate has only a glass transition temperature of 15 ° C, but has a high degree of crystallization of about 60% and a melting point of about 170 ° C. Also, polyglycolic acid has a relatively low glass transition temperature of 35 to 40 ° C, but has a high degree of crystallization of 45 to 55% and a melting point of about 220 ° C. With the use of these polymers, a biodegradable temperature-resistant film layer can be realized, so that the degree of biodegradability of the entire Folienanordung can be significantly increased.

Weiterhin ist es bevorzugt, wenn die Dicke der Basisschicht größer ist als die Dicke der temperaturbeständigen Folienschicht. Noch weiter bevorzugt ist die Dicke der Basisschicht größer als die Summe der Dicken der temperaturbeständigen Folienschicht und der Haftvermittlerschicht. In diesen Fällen sind dann die biologisch abbaubaren und kompostierbaren Eigenschaften der Basisschicht bestimmend für die gesamte Folienanordnung, wobei aber nach wie vor aufgrund der vorhandenen ersten temperaturbeständigen Folienschicht eine erhöhte Temperaturbeständigkeit der Folienanordnung resultiert.Furthermore, it is preferred if the thickness of the base layer is greater than the thickness of the temperature-resistant film layer. Even more preferably, the thickness of the base layer is greater than the sum of the thicknesses of the temperature-resistant film layer and the adhesion promoter layer. In these cases, the biodegradable and compostable properties of the base layer are then decisive for the entire film arrangement, but an increased temperature resistance of the film arrangement still results due to the existing first temperature-resistant film layer.

Weiter bevorzugt macht die biologisch abbaubare Basisschicht wenigstens 60, 70 oder sogar 80 Gew.-% der Folienanordnung aus, mit der Folge, dass die Folienanordnung überwiegend auf biologisch abbaubaren Polymeren basiert. More preferably, the biodegradable base layer constitutes at least 60, 70 or even 80% by weight of the film assembly, with the result that the film assembly is predominantly based on biodegradable polymers.

Weiterhin ist es bevorzugt, wenn die Folienanordnung transparent ist. Als transparente Folienanordnung im Sinne der vorliegenden Erfindung wird dabei eine Folienanordnung verstanden, die Transmissionswerte von zumindest 50%, bevorzugt größer 80% am meisten bevorzugt größer 90% aufweist. Der Schleier (Haze) ist bevorzugt weniger als 50%, bevorzugt weniger als 25% und am meisten bevorzugt weniger als 10%.Furthermore, it is preferred if the film arrangement is transparent. A transparent film arrangement in the sense of the present invention is understood to mean a film arrangement which has transmission values of at least 50%, preferably greater than 80%, most preferably greater than 90%. The haze is preferably less than 50%, preferably less than 25%, and most preferably less than 10%.

In einer weiteren Ausführungsform weist eine erfindungsgemäße Folienanordnung eine Temperaturbeständigkeit von zumindest 75° auf. Eine weitere Erhöhung der Temperaturbeständigkeit der Folienanordnung über 70°C hinaus lässt sich dadurch erzielen, dass einerseits ein Polymer in der ersten temperaturbeständigen Folienschicht verwendet wird, das eine Temperaturbeständigkeit von wenigstens 80°C aufweist oder dass die Dicken der ersten temperaturbeständigen Folienschicht gegenüber der Dicke der Basisschicht erhöht wird. Die Temperaturstabilität von erfindungsgemäßen Ausführungsformen der Folienanordung nimmt dabei in der folgenden Reihe abhängig vom jeweiligen Kunststoff der ersten temperaturstabilen Folienschicht zu:
A-PET < PP < PA.In a further embodiment, a film arrangement according to the invention has a temperature resistance of at least 75 °. A further increase in the temperature resistance of the film assembly beyond 70 ° C addition can be achieved that on the one hand, a polymer is used in the first temperature-resistant film layer having a temperature resistance of at least 80 ° C or that the thicknesses of the first temperature-resistant film layer with respect to the thickness of Base layer is increased. The temperature stability of embodiments according to the invention of the film arrangement increases in the following series depending on the particular plastic of the first temperature-stable film layer:
A-PET <PP <PA.

Eine bevorzugte Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Folienanordnung umfasst zusätzlich:

  • – eine zweite temperaturbeständige Folienschicht und gegebenenfalls eine zweite Haftvermittlerschicht, wobei
  • – die zweite Haftvermittlerschicht zwischen der Basisschicht und der zweiten temperaturbeständigen Folienschicht angeordnet ist.
A preferred embodiment of a film arrangement according to the invention additionally comprises:
  • - A second temperature-resistant film layer and optionally a second adhesive layer, wherein
  • - The second adhesion promoter layer between the base layer and the second temperature-resistant film layer is arranged.

Bei einer derartigen erfindungsgemäßen Folienanordnung ist somit die Basisschicht zwischen zwei temperaturbeständige Folienschichten, der ersten und zweiten temperaturbeständigen Folienschicht angeordnet, wobei zur Verbesserung der Haftvermittlung zwischen der Basisschicht und den jeweiligen temperaturbeständigen Folienschichten erste und zweite Haftvermittlerschichten vorhanden sein können. Bei einer derartigen Folienanordnung wirken die temperaturbeständigen Folienschichten besonders gut als eine Art ”Hitzeschutzschilde” und bedingen daher eine besonders gute Erhöhung der Temperaturstabilität der gesamten Folienanordnung gegenüber der Temperaturstabilität der Basisschicht alleine.In the case of such a film arrangement according to the invention, the base layer is thus arranged between two temperature-resistant film layers, the first and second temperature-resistant film layer, with first and second adhesion promoter layers being able to improve adhesion between the base layer and the respective temperature-resistant film layers. In such a film arrangement, the temperature-resistant film layers act particularly well as a kind of "heat shields" and therefore require a particularly good increase in the temperature stability of the entire film arrangement over the temperature stability of the base layer alone.

Dabei ist es auch vorteilhaft, wenn die Dicke der Basisschicht größer ist als die Summe der Dicken der ersten und zweiten temperaturbeständigen Folienschichten und der gegebenenfalls vorhandenen ersten und zweiten Haftvermittlerschichten, sodass wieder die Kompostierbarkeit und biologische Abbaubarkeit der gesamten Folienanordnung in erster Linie durch die Basisschicht bestimmt wird.It is also advantageous if the thickness of the base layer is greater than the sum of the thicknesses of the first and second temperature-resistant film layers and the optionally present first and second adhesion promoter layers, so that again the compostability and biodegradability of the entire film arrangement determined primarily by the base layer becomes.

Insbesondere die äußeren Deckschichten von weiteren Ausführungsformen von erfindungsgemäßen Folienanordnungen können Additive, wie zum Beispiel Antiblock- und Slipadditive enthalten, die maßgeblichen Einfluß auf den Reibwert der Folienanordnung gegen sich selbst oder gegen andere Substrate wie Stahl oder Glas haben. Ein mögliche Slip-Antiblock-Kombination ist Sukano® PLA DCS 511. Die Folienanordnung kann noch weiter veredelt werden und beispielsweise mit einem Aufdruck versehen werden, oder gereckt, geprägt, silikonisiert und/oder kaschiert werden.In particular, the outer cover layers of further embodiments of film assemblies according to the invention may contain additives, such as anti-blocking and slip additives, which have a significant influence on the coefficient of friction of the film assembly against itself or against other substrates such as steel or glass. A possible slip antiblock combination is Sukano ® PLA DCS 511. The foil arrangement can be further refined and provided for example with an imprint, or stretched, embossed, siliconized and / or be concealed.

Weiterhin ist es möglich, dass die Folienanordnung durch Coextrusion, beispielsweise mittels des Cast- oder Blasverfahrens herstellbar ist. Dadurch können auf besonders einfache Weise Folienanordnungen, die die Basisschicht, die Haftvermittlerschicht und ein oder mehrere temperaturbeständige Folienschichten enthalten, hergestellt werden. Mittels dieses einfachen Herstellungsverfahrens können auch besonders einfach Basisschichten auf der Grundlage von Polyhydroxycarbonsäuren, beispielsweise PLA, hergestellt werden, wobei diese Schichten eine hohe Amorphizität aufweisen und daher eine geringe Temperaturstabilität aufweisen, die aber durch die temperaturstabilen Folienschichten stabilisiert werden.Furthermore, it is possible that the film arrangement can be produced by coextrusion, for example by means of the cast or blow process. As a result, foil arrangements which comprise the base layer, the adhesion promoter layer and one or more temperature-resistant foil layers can be produced in a particularly simple manner. Base layers based on polyhydroxycarboxylic acids, for example PLA, can also be produced in a particularly simple manner by means of this simple production method, these layers having a high amorphicity and therefore having a low temperature stability, but which are stabilized by the temperature-stable film layers.

Im Folgenden sollen Varianten der erfindungsgemäßen Folienanordnung anhand von Figuren und Ausführungsbeispielen noch näher erläutert werden. Es zeigen:In the following, variants of the film arrangement according to the invention will be explained in more detail with reference to figures and exemplary embodiments. Show it:

1 einen Querschnitt durch eine Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Folienanordnung, 1 a cross section through an embodiment of a film arrangement according to the invention,

2 einen Querschnitt durch eine weitere erfindungsgemäße Ausführungsform einer Folienanordnung mit zwei thermisch beständigen Folienschichten, 2 a cross section through a further embodiment according to the invention of a film arrangement with two thermally resistant film layers,

3 eine schematische Zeichnung einer Versuchsanordnung zur Bestimmung der Temperaturbeständigkeit. 3 a schematic drawing of an experimental arrangement for determining the temperature resistance.

1 zeigt im Querschnitt eine Folienanordnung 1 mit einer biologisch abbaubaren Basisschicht 5, auf die mittels einer ersten Haftvermittlerschicht 15 eine erste temperaturbeständige Folienschicht 10 aufgebracht wurde. Wie bereits oben besprochen, besteht die biologisch abbaubare Basisschicht beispielsweise aus konventionellen, in keinster Weise auf erhöhte Temperaturstabilität modifizierten Polylactid PLA, beispielsweise dem Polylactid PLA 2002D von Nature Works®. Auf diese Basisschicht ist eine erste Haftvermittlerschicht 15 aufgebracht, beispielsweise Ethylenacrylat, das mit Maleinsäureanhydridgruppen gepfropft ist, wie beispielsweise der Haftvermittler Bynel 21E830 von Dupont®. Auf die erste Haftvermittlerschicht ist die erste temperaturbeständige Folienschicht aufgebracht, beispielsweise amorphes Polyethylenterephthalat. 1 shows in cross section a foil arrangement 1 with a biodegradable base layer 5 to which by means of a first adhesion promoter layer 15 a first temperature-resistant film layer 10 was applied. As discussed above, the biodegradable base layer, for example, conventional, modified in no way limited to increased temperature stability polylactide PLA, such as the polylactide PLA 2002D from NatureWorks ®. On this base layer is a first adhesion promoter layer 15 applied, for example, ethylene acrylate grafted with maleic anhydride groups, such as the bonding agent Bynel 21E830 Dupont ® . On the first adhesion promoter layer, the first temperature-resistant film layer is applied, for example, amorphous polyethylene terephthalate.

2 zeigt eine weitere Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Folienanordnung, bei der zusätzlich zu der in 1 gezeigten Folienanordnung eine zweite Haftvermittlerschicht 16 sowie eine zweite temperaturbeständige Folienschicht 11 vorhanden sind. Bei einer derartigen Folienanordnung ist die PLA-Basisschicht 5 besonders gut gegen erhöhte Temperaturen geschützt. 2 shows a further embodiment of a film arrangement according to the invention, in which in addition to the in 1 shown film assembly a second adhesive layer 16 and a second temperature-resistant film layer 11 available. In such a film arrangement, the PLA base layer is 5 particularly well protected against elevated temperatures.

Die Schichtdicke der Basisschicht kann beispielsweise 10 μm bis 2000 μm, bevorzugt 15 mm bis 1500 μm, am meisten bevorzugt 20 μm bis 1000 μm betragen.The layer thickness of the base layer may be, for example, 10 μm to 2000 μm, preferably 15 mm to 1500 μm, most preferably 20 μm to 1000 μm.

Die Schichtdicke(n) der temperaturbeständigen Folienschicht(en) und ggf. der Haftvermittlerschicht(en) kann/können beispielsweise 2 μm bis 2000 μm, bevorzugt 5 μm bis 500 μm, am meisten bevorzugt 10 μm bis 100 μm betragen.The layer thickness (s) of the temperature-resistant film layer (s) and optionally the adhesion promoter layer (s) may be, for example, 2 μm to 2000 μm, preferably 5 μm to 500 μm, most preferably 10 μm to 100 μm.

Insbesondere kann die Schichtdicke 210 μm für die Basisschicht, 40 μm für die erste und zweite Haftvermittlerschicht sowie jeweils 30 μm für die erste und zweite temperaturbeständige Folienschicht betragen.In particular, the layer thickness can be 210 .mu.m for the base layer, 40 .mu.m for the first and second adhesion promoter layer and in each case 30 .mu.m for the first and second temperature-resistant film layer.

3 zeigt eine schematische Anordnung zur Bestimmung der Temperaturbeständigkeit. Dabei wurde eine Folienanordnung 1 zwischen zwei Metallplatten 20, die mittels Schrauben 30 miteinander befestigt waren, eingeklemmt und mittels eines Stabes 35 fixiert. Die Probe der Folienanordnung 1 hatte eine Länge von 100 mm und eine Breite von 20 mm und bestand aus verschiedenen erfindungsgemäßen Folienanordnungen, bzw. herkömmlichen Folienanordnungen als Vergleichsbeispiele. An diese Folienanordnung wurde ein Gewicht 25 von 0,5 kg befestigt und die Proben wurden verschiedenen Temperaturen unter der Gewichtsbelastung für jeweils 5 min. ausgesetzt, so dass ein Zug in Richtung des mit 40 bezeichneten Pfeils auftrat. Als temperaturstabil wurde eine Probe dann angesehen, wenn sie bei einer bestimmten Temperatur unter Gewichtsbelastung eine Veränderung von weniger als 10% gegenüber der Ausgangslänge aufwies. 3 shows a schematic arrangement for determining the temperature resistance. This was a film arrangement 1 between two metal plates 20 by means of screws 30 were fastened together, clamped and by means of a rod 35 fixed. The sample of the film assembly 1 had a length of 100 mm and a width of 20 mm and consisted of various film assemblies according to the invention or conventional film arrangements as comparative examples. A weight of 0.5 kg was attached to this film assembly and the samples were subjected to various temperatures under the weight load for 5 minutes each. exposed so that a train in the direction of with 40 designated arrow occurred. A sample was considered to be temperature-stable if it exhibited a change of less than 10% compared to the initial length at a certain temperature under weight load.

Die Tabellen 1 bis 5 zeigen den Aufbau und die Zusammensetzung der verschiedenen Folienschichten von fünf unterschiedlichen Ausführungsformen von erfindungsgemäßen Folienanordnungen, während die Tabellen 6 und 7 die Vergleichsbeispiele 1 und 2 ohne die temperaturbeständigen Folienschichten zeigen. Tabelle 1: Ausführungsbeispiel 1 (coextrudierte Castfolie) mit PLA-Basisschicht und zwei temperaturstabilen Folienschichten aus A-PET Schicht-Nummer Zusammensetzung Anteil in Schicht in Gew.-% Dicke in μm 1 • NOVAPET CR, APET • Antiblock mit Kieselsäure • 99 • 1 30 2 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 40 3 • PLA 2002D • 100 210 4 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 40 5 • NOVAPET CR, APET • Antiblock mit Kieselsäure • 99 • 1 30 Tabelle 2: Ausführungsbeispiel 2 (coextrudierte Castfolie) mit PLA-Basisschicht und zwei temperaturstabilen Folienschichten aus PP Schicht-Nummer Zusammensetzung Anteil in Schicht in Gew.-% Dicke in μm 1 • Polypropylen PP Bormed HF840MO • 100 30 2 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 40 3 • PLA 2002D • 100 210 4 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 40 5 • Polypropylen PP Bormed HF840MO • 100 30 Tabelle 3: Ausführungsbeispiel 3 (coextrudierte Castfolie) mit PLA-Basisschicht flankiert von zwei temperaturstabilen Folienschichten aus PA Schicht-Nummer Zusammensetzung Anteil in Schicht in Gew.-% Dicke in μm 1 • Polyamid Ultramid B36LN • 100 30 2 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 40 3 • PLA 2002D • 100 210 4 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 40 5 • Polyamid Ultramid B36LN • 100 30 Tabelle 4: Ausführungsbeispiel 4 (coextrudierte Castfolie) mit vier PLA-Basisschichten, die eine temperaturstabile Folienschicht aus PP flankieren Schicht-Nummer Zusammensetzung Anteil in Schicht in Gew.-% Dicke in μm 1 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip-Antiblock-Kombi + Clarifier • 98,2 • 1,8 49 2 • PLA 2002D • 100 75,5 3 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 21 4 • Polypropylen PP Bormed HF840MO • 100 59 5 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 21 6 • PLA 2002D • 100 75,5 7 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip-Antiblock-Kombi + Clarifier • 98,2 • 1,8 49 Tabelle 5: Ausführungsbeispiel 5 (coextrudierte Castfolie) mit einer PLA-Basisschicht, die von zwei temperaturstabilen Folienschichten aus G-PET flankiert wird Schicht-Nummer Zusammensetzung Anteil in Schicht in % Dicke in μm 1 • G-PET: Eastar Copolyester 6763, PET-G • Antiblock 191321/34-AB-EF Wirkstoff Kieselsäure • 98,8 • 1,2 35 2 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 43,75 3 • PLA 2002D • 100 192,5 4 • Haftvermittler Bynel 21E830 • 100 43,75 5 • G-PET: Eastar Copolyester 6763, PET-G • Antiblock 191321/34-AB-EF Wirkstoff Kieselsäure • 98,8 • 1,2 35 Tabelle 6: Vergleichsbeispiel 1: PLA-Schichtanordnung (coextrudierte Castfolie) mit PEG 35000 als Weichmacher ohne temperaturstabile Folienschichten Schicht-Nummer Zusammensetzung Anteil in Schicht in Gew.-% Dicke in μm 1 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip-Antiblock-Kombi + Clarifier • 98 • 2 42 2 • PLA 2002D • Compound PLA (85%) + PEG 35000S (15%) • 45 • 55 45,5 3 • PLA 2002D • Compound PLA (85%) + PEG 35000S (15%) • 25 • 75 175 4 • PLA 2002D • Compound PLA (85%) + PEG 35000S (15%) • 45 • 55 45,5 5 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip-Antiblock-Kombi + Clarifier • 98 • 2 42 Tabelle 7: Vergleichsbeispiel 2: PLA-Schichtanordnung (coextrudierte Castfolie) ohne temperaturstabile Folienschichten Schicht-Nummer Zusammensetzung Anteil in Schicht in % Dicke in μm 1 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip-Antiblock-Kombi + Clarifier • 98 • 2 42 2 • PLA 2002D • 100 49 3 • PLA 2002D • 100 168 4 • PLA 2002D • 100 49 5 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip-Antiblock-Kombi + Clarifier • 98 • 2 42 Tables 1 to 5 show the structure and composition of the various film layers of five different embodiments of film assemblies according to the invention, while Tables 6 and 7 show Comparative Examples 1 and 2 without the temperature-resistant film layers. Table 1: Embodiment 1 (coextruded cast film) with PLA base layer and two temperature-stable film layers of A-PET Layer number composition Share in layer in% by weight Thickness in μm 1 • NOVAPET CR, APET • Antiblock with silicic acid • 99 • 1 30 2 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 40 3 • PLA 2002D • 100 210 4 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 40 5 • NOVAPET CR, APET • Antiblock with silicic acid • 99 • 1 30 Table 2: Embodiment 2 (coextruded cast film) with PLA base layer and two temperature-stable film layers made of PP Layer number composition Share in layer in% by weight Thickness in μm 1 • Polypropylene PP Bormed HF840MO • 100 30 2 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 40 3 • PLA 2002D • 100 210 4 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 40 5 • Polypropylene PP Bormed HF840MO • 100 30 Table 3: Embodiment 3 (coextruded cast film) with PLA base layer flanked by two temperature-stable film layers made of PA Layer number composition Share in layer in% by weight Thickness in μm 1 • Polyamide Ultramid B36LN • 100 30 2 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 40 3 • PLA 2002D • 100 210 4 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 40 5 • Polyamide Ultramid B36LN • 100 30 Table 4: Embodiment 4 (coextruded cast film) with four PLA base layers flanking a temperature-stable film layer of PP Layer number composition Share in layer in% by weight Thickness in μm 1 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip Antiblock Combi + Clarifier • 98.2 • 1.8 49 2 • PLA 2002D • 100 75.5 3 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 21 4 • Polypropylene PP Bormed HF840MO • 100 59 5 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 21 6 • PLA 2002D • 100 75.5 7 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip Antiblock Combi + Clarifier • 98.2 • 1.8 49 Table 5: Embodiment 5 (coextruded cast film) with a PLA base layer flanked by two temperature-stable G-PET film layers Layer number composition Share in shift in% Thickness in μm 1 • G-PET: Eastar copolyester 6763, PET-G • antiblock 191321/34-AB-EF active ingredient silicic acid • 98.8 • 1.2 35 2 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 43.75 3 • PLA 2002D • 100 192.5 4 • Bonding agent Bynel 21E830 • 100 43.75 5 • G-PET: Eastar copolyester 6763, PET-G • antiblock 191321/34-AB-EF active ingredient silicic acid • 98.8 • 1.2 35 Table 6: Comparative Example 1: PLA layer arrangement (co-extruded cast film) with PEG 35000 as plasticizer without temperature-stable film layers Layer number composition Share in layer in% by weight Thickness in μm 1 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip Antiblock Combi + Clarifier • 98 • 2 42 2 • PLA 2002D • Compound PLA (85%) + PEG 35000S (15%) • 45 • 55 45.5 3 • PLA 2002D • Compound PLA (85%) + PEG 35000S (15%) • 25 • 75 175 4 • PLA 2002D • Compound PLA (85%) + PEG 35000S (15%) • 45 • 55 45.5 5 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip Antiblock Combi + Clarifier • 98 • 2 42 Table 7: Comparative Example 2: PLA layer arrangement (coextruded cast film) without temperature-stable film layers Layer number composition Share in shift in% Thickness in μm 1 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip Antiblock Combi + Clarifier • 98 • 2 42 2 • PLA 2002D • 100 49 3 • PLA 2002D • 100 168 4 • PLA 2002D • 100 49 5 • PLA 2002D • Sukano PLA DCS 511 Slip Antiblock Combi + Clarifier • 98 • 2 42

Die folgende Tabelle 8 zeigt das Ausdehnungsverhalten der Ausführungsbeispiele 1 bis 5 und der Vergleichsbeispiele 1 und 2 und damit deren Temperaturstabilität im Vergleich. Ausführungsbeispiel/Vergleichsbeispiel Temperatur in °C Längenänderung in mm (bezogen auf 100 mm langen Folienstreifen mit Breite 20 mm) Ausführungsbeispiel 1 50 0 53 0 60 0 64 2 68 3 72 5 74 9 76 23 Ausführungsbeispiel 2 50 0 53 0 60 0 64 2 68 4 72 4 74 6 76 6 78 6 80 8 Ausführungsbeispiel 3 50 0 53 0 60 0 64 0 68 0 72 1 74 1 76 2 78 2 80 2 Ausführungsbeispiel 4 50 0 53 0 60 0 64 2 68 4 72 5 74 7 76 7 78 9 80 10 Ausführungsbeispiel 5 50 0 53 0 60 0 64 2 68 4 72 9 74 11 76 27 Vergleichsbeispiel 1 50 0 53 2 60 12 64 32 68 38 72 55 Vergleichsbeispiel 2 50 0 53 0 60 7 64 22 The following Table 8 shows the expansion behavior of the embodiments 1 to 5 and Comparative Examples 1 and 2 and thus their temperature stability in comparison. Embodiment / Comparative Example Temperature in ° C Length change in mm (based on 100 mm long foil strip with width 20 mm) Embodiment 1 50 0 53 0 60 0 64 2 68 3 72 5 74 9 76 23 Embodiment 2 50 0 53 0 60 0 64 2 68 4 72 4 74 6 76 6 78 6 80 8th Embodiment 3 50 0 53 0 60 0 64 0 68 0 72 1 74 1 76 2 78 2 80 2 Embodiment 4 50 0 53 0 60 0 64 2 68 4 72 5 74 7 76 7 78 9 80 10 Embodiment 5 50 0 53 0 60 0 64 2 68 4 72 9 74 11 76 27 Comparative Example 1 50 0 53 2 60 12 64 32 68 38 72 55 Comparative Example 2 50 0 53 0 60 7 64 22

Bei den erfindungsgemäßen Ausführungsbeispielen 1 bis 5 liegen Temperaturstabilitäten von ungefähr 74°C bis 75°C (Ausführungsbeispiel 1), über 80°C (Ausführungsbeispiele 2 und 3), 80°C (Ausführungsbeispiel 4) und bis zu 73°C (Ausführungsbeispiel 5) vor. Dabei sind die Folienanordnungen, bei denen eine PLA-Basisschicht von zwei temperaturstabilen Folienschichten flankiert wird, temperaturstabiler als die Folienanordung, bei der eine temperaturstabile Folienschicht von äußeren PLA-Basisschichten umgeben ist. Alle erfindungsgemäßen Ausführungsbeispiele weisen dabei stark erhöhte Temperaturstabilitäten zu den Vergleichsbeispielen 1 (unter 60°C) und 2 (etwa 60 bis 61°C) auf. Die Folienanordungen mit PP und PA als temperaturstabilen Folienschichten weisen höhere Temperaturstabilitäten auf, als die Folienanordung mit A-PET als temperaturstabiler Folienschicht.In the embodiments 1 to 5 according to the invention are temperature stabilities of about 74 ° C to 75 ° C (Embodiment 1), about 80 ° C (Embodiments 2 and 3), 80 ° C (Embodiment 4) and up to 73 ° C (Embodiment 5 ) in front. In this case, the foil arrangements in which a PLA base layer is flanked by two temperature-stable foil layers are more temperature-stable than the foil arrangement, in which a temperature-stable foil layer is surrounded by outer PLA base layers. All embodiments according to the invention have greatly increased temperature stabilities relative to Comparative Examples 1 (below 60 ° C.) and 2 (approximately 60 to 61 ° C.). The film arrangements with PP and PA as temperature-stable film layers have higher temperature stabilities than the film arrangement with A-PET as a temperature-stable film layer.

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Claims (13)

Folienanordung (1) mit einer Temperaturbeständigkeit bis zumindest 70°C, umfassend – zumindest eine ein Polylactid oder Stärke umfassende biologisch abbaubare Basisschicht (5) mit einem Anteil von zumindest 50 Gew.-% an der Folienanordnung, wobei die Basisschicht eine Temperaturbeständigkeit von höchstens 60°C aufweist, und – zumindest eine erste temperaturbeständige Folienschicht (10), die ein von der Basisschicht unterschiedliches Polymer umfasst, wobei die temperaturbeständige Folienschicht – eine Glasübergangstemperatur von zumindest 70°C aufweist, und/oder – einen Kristallisationsgrad von zumindest 10% und einen Schmelzpunkt von zumindest 70°C aufweist.Foil arrangement ( 1 ) having a temperature resistance of at least 70 ° C, comprising - at least one biodegradable base layer comprising a polylactide or starch ( 5 ) with a proportion of at least 50% by weight of the film arrangement, wherein the base layer has a temperature resistance of at most 60 ° C, and - at least one first temperature-resistant film layer ( 10 ) comprising a polymer different from the base layer, wherein the temperature-resistant film layer has a glass transition temperature of at least 70 ° C, and / or has a crystallization degree of at least 10% and a melting point of at least 70 ° C. Folienanordnung nach dem vorhergehenden Anspruch, – wobei die Basisschicht amorph mit einer Glasübergangstemperatur von höchstens 60°C ist.Foil arrangement according to the preceding claim, - wherein the base layer is amorphous with a glass transition temperature of at most 60 ° C. Folienanordnung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – wobei das Polymer der temperaturbeständigen Folienschicht ausgewählt ist aus einer Gruppe bestehend aus: Polyethylen, Polyethylenterephthalat, Polypropylen, Polyamid, Polystyrol und Polycarbonat oder beliebige Mischungen davon.Foil arrangement according to one of the preceding claims, - wherein the polymer of the temperature-resistant film layer is selected from a group consisting of: polyethylene, polyethylene terephthalate, polypropylene, polyamide, polystyrene and polycarbonate or any mixtures thereof. Folienanordung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – wobei das Polymer der temperaturbeständigen Folienschicht ausgewählt ist aus einer Polyhydroxycarbonsäure außer PLA.Foil arrangement according to one of the preceding claims, - wherein the polymer of the temperature-resistant film layer is selected from a polyhydroxycarboxylic acid except PLA. Folienanordung nach dem vorhergehenden Anspruch, – wobei das Polymer der temperaturbeständigen Folienschicht ausgewählt ist aus einer Gruppe bestehend aus: Poly-3-hydroxybutyrat, Poly-3-hydroxyvalerat, Polyglykolsäure und Poly-4-hydroxybutyrat sowie deren beliebige Mischungen und Co-Polymere.Foil arrangement according to the preceding claim, - wherein the polymer of the temperature-resistant film layer is selected from a group consisting of: poly-3-hydroxybutyrate, poly-3-hydroxyvalerate, polyglycolic acid and poly-4-hydroxybutyrate and any mixtures and co-polymers. Folienanordung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – wobei die Folienanordung transparent ist.Foil arrangement according to one of the preceding claims, - wherein the Folienanordung is transparent. Folienanordnung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei – zumindest eine erste Haftvermittlerschicht (15) zwischen der Basisschicht (5) und der temperaturbeständigen Folienschicht (10) vorhanden ist.Foil arrangement according to one of the preceding claims, wherein - at least a first adhesion promoter layer ( 15 ) between the base layer ( 5 ) and the temperature-resistant film layer ( 10 ) is available. Folienanordung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – wobei die Haftvermittlerschicht einen Kunststoff umfasst, der mit Säureanhydridgruppen gepfropft ist.Foil arrangement according to one of the preceding claims, - wherein the primer layer comprises a plastic grafted with acid anhydride groups. Folienanordung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – wobei die Dicke der Basisschicht größer ist als die Dicke der temperaturbeständigen Folienschicht.Foil arrangement according to one of the preceding claims, - Wherein the thickness of the base layer is greater than the thickness of the temperature-resistant film layer. Folienanordung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – wobei die Basisschicht frei ist von die Temperaturbeständigkeit erhöhenden Additiven.Foil arrangement according to one of the preceding claims, - Wherein the base layer is free of the temperature resistance increasing additives. Folienanordnung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – wobei die Basisschicht ausschließlich PLA als Polymer enthält.Foil arrangement according to one of the preceding claims, - The base layer contains only PLA as a polymer. Folienanordnung nach einem der vorhergehenden Ansprüche zusätzlich umfassend: – eine zweite temperaturbeständige Folienschicht und eine zweite Haftvermittlerschicht, wobei – die zweite Haftvermittlerschicht zwischen der Basisschicht und der zweiten temperaturbeständigen Folienschicht angeordnet ist.Foil arrangement according to one of the preceding claims additionally comprising: - A second temperature-resistant film layer and a second adhesive layer, wherein - The second adhesion promoter layer between the base layer and the second temperature-resistant film layer is arranged. Folienanordung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, – wobei die Folienanordung durch Co-Extrusion herstellbar ist.Foil arrangement according to one of the preceding claims, - The film arrangement can be produced by co-extrusion.
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