DE102007019260A1 - Nichtflüchtiges organisches Speicherelement - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein organisches Halbleiterbauelement, dadurch gekennzeichnet, dass als Information speichernder Bereich ein Mehrschichtsystem bestehend aus mindestens zwei verschiedenen organischen Substanzen verwendet wird, in diesen Schichten beweglich elektrische Ladung gespeichert wird und sich dadurch die elektrische Leitfähigkeit verändert, und die beweglichen Ladungen durch Injektion oder Dotierung erzeugt werden.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Anordnung für eine nichtflüchtige organische Speicherzelle mit mindestens zwei von außen einstellbaren stabilen elektrischen Widerstandszuständen in einem organischen Mehrschicht-System, sowie die Anordnung solcher Speicherzellen in einem Speicherelement und die Herstellung desselben.
  • Die konventionelle Realisierung von Speicherelementen in Siliziumtechnologie beruht auf komplexen Schaltungen aus Transistoren, Kondensatoren und Widerständen. Es sind eine Reihe von Speicherprinzipien, sowohl für flüchtige (z. B. DRAM, dynamic random access memory) als auch nichtflüchtige (z. B. sog. Flash-Speicher) bekannt. Die Speicherung von Ladungen in der Silizium basierten Technologie wird in absehbarer Zeit an ihre Skalierungsgrenzen stoßen. Weiterhin verlangen die bisherigen verwendeten Speicherprinzipien meist aufwendige Hochtemperaturprozesse und eignen sich für eine dreidimensionale Integration weniger. Deshalb wird weltweit intensiv nach alternativen Methoden und Materialien zur dauerhaften Speicherung von Informationen gesucht.
  • Als Alternative zu der siliziumbasierten Elektronik hat sich die organische Elektronik als vielversprechend herausgestellt. Vorteile sind hierbei die vergleichsweise einfachen Prozesse wie Drucken oder Aufdampfen bei niedrigen Temperaturen, die Möglichkeit, auf flexiblen Substraten zu arbeiten, sowie die große Vielfalt molekularer Materialien.
  • Es sind gemäß Stand der Technik verschiedene Speicherelemente mit einer oder mehreren aktiven organischen Schichten beschrieben worden.
  • Potember et al.: Applied Physics Letters, Vol. 34, 1979, Seiten 405–407 „Electrical switching and memory phenomena in Cu-TCNQ thin films" beschreiben ein Speicherelement, das aus einem Kupferkontakt, dem aktiven organischen Material Cu-TCNQ und einem Aluminium-Deckkontakt besteht. Diese Speicherzelle kann durch gezieltes Anlegen eines elektrischen Feldes zwischen einem hohen Widerstand (2 MOhm) und einem niedrigen Widerstand (200 Ohm) reversibel geschaltet werden. Das Schaltverhalten wird auf einen Ladungstransferkomplex, also einem Volumeneffekt im Cu-TCNQ zurückgeführt. Nachteilig ist hier die erforderliche große Dicke der Cu-TCNQ Schicht von 10 μm.
  • Yang et al.: „Applied Physics Letters, Vol. 80, 2002, Seiten 2997–2999 „Organic electrical bistable devices and rewritable memory cells" beschreiben eine Speicherzelle mit einem organisch aktiven
  • Material 2-Amino-4,5-imidazoldicarbonitril (AIDCN). Die Speicherzelle besteht aus mehreren organischen Schichten aus (AIDCN), welche eine dünne Aluminiumschicht einschließen. Dieses System erfordert für das Schalten eine dünne Aluminiumschicht die zwischen den organischen Schichten eingebettet ist und Aluminium als Elektrodenmaterial. Nachteilig bei diesem Aufbau ist die Notwendigkeit der Verwendung von Aluminiumelektroden sowie die eingebettete dünne Aluminiumschicht, die die Herstellung aufwendiger macht, sowie insbesondere der letztlich ungeklärte Schaltmechanismus, der eine gezielte Weiterentwicklung des Systems erschwert.
  • Eine weitere Speicherzelle mit einem aktiven organischen Material, das ein schaltbares Verhalten aufweist, ist in Bandyopadhyay et al.: Applied Physics Letters, Vol. 82, 2003, Seiten 1215–1217 „Large conductance switching and memory effects in organic molecules for data-storage applications" beschrieben. Die dort beschriebene Herstellung der aktiven organischen Schicht aus Rose Bengal ist äußerst umständlich und verlangt eine mehrstündige Ofenbehandlung im Vakuum, was einer effektiven Herstellung entgegensteht.
  • Speicherelemente, welche verschiedene organische Materialien enthalten, werden auch von Cölle et al.: Organic Electronics, Vol. 7, 2006, Seiten 305–312 „Switching and filamentary conduction in non-volatile organic memories" beschrieben. Verschiedene Metall/Organik/Metall-Strukturen wurden dort untersucht. Die Ursache für das Speicherverhalten wird auf eine dünne Oxid-Schicht an den Elektroden und den Transport der Elektronen über Filamente zurückgeführt. Auch diese Arbeiten zeigen, dass die Reproduzierbarkeit und Zuverlässigkeit des Schaltverhaltens, der Schaltspannung und des Speicherelementes an sich sehr schwierig sind und von vielen verschiedenen unkontrollierbaren Ursachen abhängen. Auch hierbei sind die zugrundeliegenden Schaltmechanismen letztlich unklar, was eine weitere Optimierung dieser Speicher hemmt.
  • Krieger et. al.: „Synthetic Metals, Vol. 122, 2001, Seiten 199–202 „Molecular analogue memory cell based an electrical switching and memory in molecular thin films" zeigen eine Teststruktur bestehend aus einem Array von 8 × 8 Zellen der Größe 100 μm × 100 μm. Zwischen zwei Metallelektroden wird ein 100 bis 500 nm dicker Polymerfilm (Polyphenylacetylene) mit einer Beimischung von 5–7% NaCl gebracht. Durch langsames Erhöhen der Spannung an den Elektroden wird das NaCl in Na+- und Cl–-Ionen getrennt. Diese bewegen sich zu den Elektroden und führen zu einer Veränderung des Widerstandes. Dies kann nun ausgenutzt werden, um eine Speicherzelle aufzubauen. Dieser Aufbau hat den Nachteil, dass ein hohes elektrisches Feld für eine lange Zeit an die Elektroden angelegt werden muss, um die Diffusion der Ionen auszulösen, d. h. ein schnelles Schalten ist eher unwahrscheinlich. Weiterhin ist dieser Aufbau eine flüchtige Speicherzelle, da sich mit Abschalten des elektrischen Feldes die Ionen durch ihren Konzentrationsgradienten in der Schicht von den Elektroden weg bewegen und somit der Zustand nicht gehalten werden kann.
  • Die genannten Arbeiten haben alle gemeinsam, dass die Schalteffekte nicht klar definiert sind und z. B. auf der Bildung von metallischen Filamenten, auf der Diffusion von Ionen oder Metallatomen, oder auf Stoff-Umlagerungen an Kontakten beruhen.
  • Die Schwedische Firma Thin Film Electronics (www.thinfilm.se) hat zusammen mit der Firma Xaar ein organisches ferroelektrisches Polymer entwickelt, welches als nichtflüchtiger Speicher dienen kann. Bei diesem Ansatz werden die ferroelektrischen Eigenschaften eines Polymers ausgenutzt, die im Vergleich zu den vorgenannten Effekten als stabiler erwartet werden können. Typisch für Bauelemente der Polymer-Elektronik ist deren Aufbau aus einem oder zwei (selten mehreren) Polymerschichten, da bei der Abscheidung von polymeren Heterostrukturen das Problem besteht, dass bereits abgeschiedene Schichten nicht wieder angelöst werden dürfen, es jedoch nur zwei Hauptgruppen von Polymer-Lösungsmitteln, nämlich hydrophile und hydrophobe, gibt. Daher lassen sich komplizierte Schichtstapel aus Polymeren nur schwer erzeugen.
  • Die oben genannten Speichermechanismen lassen sich zu Speicherbausteinen verknüpfen, die auf verschiedenen Technologien beruhen. Am einfachsten ist dabei die Anordnung in einer Matrix gekreuzter metallisch leitfähiger Kontakte, wie sie z. B. von Krieger et. al.: „Synthetic Metals, Vol. 122, 2001, Seiten 199–202 „Molecular analogue memory cell based an electrical switching and memory in molecular thin films" verwendet wurde. Mit dieser Anordnung lassen sich hohe Speicherdichten erzeugen. Zur Strukturierung der Speicherzellen genügt es, die Kontaktbahnen zu strukturieren, während die dazwischen liegende(n) organische(n) Schicht(en) großflächig aufgebracht werden kann, wodurch die technologisch schwierige laterale Strukturierung organischen Materials umgehbar ist.
  • Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, neuartige Effekte verfügbar zu machen, die als Schalteffekt für nichtflüchtige organische Speicher genutzt werden können. Insbesondere sollen neuartige Effekte bereitgestellt werden, die auf reproduzierbaren und gut kontrollierten physikalischen Phänomenen beruhen.
  • Weiterhin besteht die Aufgabe darin, neue Bauelementstrukturen mit mehreren aktiven organischen Schichten zwischen zwei Elektroden vorzuschlagen, wobei 1. die Speicherzellen zwischen mindestens zwei stabilen elektrischen Widerstandswerten schaltbar sind und 2. ausschließlich gängige Verfahren der Schichtabscheidung verwendet werden, so dass die Speicherzellen einfach herzustellen sind. Damit wird es möglich, solche Speicher kostengünstig herzustellen, um mit herkömmlichen anorganischen Speichen konkurrieren zu können.
  • Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, ein neues Konzept vorzuschlagen, eine solche Speicherzelle aus organischem Material mit reproduzierbarem und stabilen Verhalten aufzubauen.
  • Die der vorliegenden Erfindung zugrunde liegende Idee besteht zunächst darin, statt der o. g. oft schwierig zu kontrollierenden Effekte, die z. B. auf der Bildung von metallischen Filamenten, auf der Diffusion von Ionen oder Metallatomen oder auf Umlagerungen an Kontakten beruhen, einen stabilen Ladungstransfereffekt von kontrolliert, d. h. z. B. durch Ladungsträgerinjektion oder gezielte Dotierung, erzeugten Ladungsträgern auszunutzen. Ein wesentlicher Aspekt der Erfindung liegt also auch darin, eine gezielte elektrische Dotierung organischer Materialien, vorzugsweise durch Beimischung elektronenspendender oder elektronenaufnehmender Moleküle, auszunutzen.
  • In einem weiteren Aspekt werden durch Anlegen eines äußeren elektrischen Feldes in einer aus organischen Materialien aufgebauten Heterostruktur elektrische Ladungen zwischen den einzelnen organischen Schichten hin und her transportiert. Die Ladungen werden dabei in den aktiven organischen Schichten dauerhaft gespeichert, wodurch sich die elektrische Leitfähigkeit der kompletten Speicherzelle ändert. Die Änderung der elektrischen Leitfähigkeit ist die von außen meßbare Größe, die die Speicherinformation trägt.
  • Diese Aufgaben werden mit den kennzeichnenden Merkmalen des Patentanspruchs 1 gelöst. Vorteilhafte Ausprägungen und Ausgestaltungen sind in den weiteren Ansprüchen angegeben.
  • Zwischen zwei hoch leitfähigen Elektroden, die vorzugsweise aus Metall bestehen, werden mindestens zwei verschiedene organische halbleitende Materialien so angeordnet, dass eine organische Heterostruktur entsteht. Auch nichtmetallische Elektrodenmaterialien sind einsetzbar, soweit deren elektrische Leitfähigkeit mindestens 100 S/cm beträgt. Zu solchen nichtmetallischen Elektrodenmaterialien zählen beispielsweise elektrisch hoch leitfähige Oxide, Nitride und Polymere.
  • Vorzugsweise wird das Bauelement dadurch realisiert, dass sich elektronenleitende und elektronenblockierende bzw. löcherleitende und löcherblockierende Materialien abwechseln.
  • Ergebnis ist eine zwischen den Elektroden liegenden Abfolge von Blockerschicht und Speicherschicht, die zu mindestens einer Elektrode hin mittels einer Transportschicht abgeschlossen sind.
  • Das Speicherbauelement kann entweder auf der Speicherung von Elektronen oder von Löchern basieren. In Ausführungsbeispiel 1 ist der Aufbau des Speicherelementes für Elektronen beschrieben. Ein löcherbasiertes Bauelement wird analog realisiert.
  • Für ein elektronenbasiertes Bauelement sollten die einzelnen Energielagen der organischen Schichten wie folgt aneinander angepaßt sein (siehe Bild 2):
    • a) Bedingungen für die anodenseitige Blockerschicht (12): ECB1 > ECS1 (niedrigstes unbesetztes molekulares Energieniveau (Leitungsband bzw. LUMO) der Blockschicht 1 ist > LUMO-Energie der Speicherschicht 1
    • b) Bedingung für die mittlere Blockerschicht (14): ECB2 > ECS1 LUMO der mittleren Blockschicht 2 > LUMO-Energie der Speicherschicht 1
    • c) ECB2 > ECS2 LUMO der mittleren Blockerschicht 2 > LUMO-Energie der Speicherschicht 2
  • Die organische Ladungsträgertransportschicht (16) kann durch eine Beimischung einer organischen oder anorganischen Substanz (Dotand) dotiert sein. Die Dotierung organischer Halbleiter ist beispielsweise in Patent US 5093698 beschrieben.
  • Das in Bild 2 als Ausführungsbeispiel dargestellte Bauelement verwendet eine n-Dotierung organischen Materials. Als n-Dotand bezeichnet wird im Allgemeinen ein Molekül und/oder neutrales Radikal, das ein HOMO-Niveau kleiner als 4,5 eV aufweist (bevorzugt kleiner als 2,8 eV, mehr bevorzugt kleiner als 2,6 eV). Das HOMO des Donators kann man aus cyclovoltammetrischen Messungen des Oxidationspotentials bestimmen. Alternativ kann das Reduktionspotential des Donatorkations in einem Salz des Donators bestimmt werden. Der Donator soll ein Oxidationspotential aufweisen, welches gegenüber Fc/Fc+ (Ferrocen/Ferrocenium Redoxpaar) kleiner oder gleich etwa –1,5 V, vorzugsweise kleiner oder gleich etwa –2,0 V, weiter bevorzugt kleiner oder gleich etwa –2,2 V ist. Molare Masse des Donators zwischen 100 und 2000 g/mol, bevorzugt zwischen 200 und 1000 g/mol. Molare Dotierkonzentration zwischen 1:1000 (Akzeptormolekül: Matrixmolekül) und 1:2, bevorzugt zwischen 1:100 und 1:5, mehr bevorzugt zwischen 1:100 und 1:10. Der Donator kann sich während des Schichtherstellungsprozesses oder des darauf folgenden Schichtherstellungsprozesses aus einem Precursor (siehe Werner et al. DE 103 07 125.3 ) erst bilden. Das oben angegebene HOMO Niveau des Donators bezieht sich dann auf die entstehende Spezies.
  • Alternativ kann die n-Dotierung des organischen Materials der Schicht (16) auch durch andere Mechanismen erfolgen. Dazu zählt z. B. die durch Koverdampfung eines organischen Materials mit einem Metall geringer Austrittsarbeit. Bevorzugt geeignet sind dafür beispielsweise Lithium und Cäsium. Alternativ kann eine Erhöhung der Ladungsträgerinjektion erreicht werden durch eine wenige Angström bis einige nm dünne Injektionsschicht eines Alkalihalogenides an der Grenzfläche zu Kontakt (17). Insbesondere sind dabei Salze des Lithiums und Cäsiums, aber auch des Rubidiums, Kaliums und Natriums verwendbar.
  • Die dotierte Transportschicht dient dazu, effektiv Ladungsträger in das Bauelement zu injizieren und diese ohne größere elektrische Verluste zu den aktiven Schichten zu transportieren. Die Vorteile dotierter organischer Schichten sind in der Literatur einschlägig bekannt und durch Patente gesichert.
  • In einer weiteren Ausprägung dienen Löcher (Defektelektronen) und deren veränderbare Transporteigenschaften als Basis des Speichers. Die einzelnen Energielagen der organischen Schichten sollten hierfür wie folgt aneinander angepasst sein (siehe Bild 4):
    • a) Bedingungen für kathodenseitige Blockerschicht (26): EVB1 > EVS2 (höchstes besetztes molekulares Energieniveau (Valenzband bzw. HOMO) der Blockerschicht 1 > HOMO Energie der Speicherschicht 1)
    • b) Bedingung für mittlere Blockerschicht (24): EvB2 > EVS1 HOMO der mittleren Blockerschicht 2 > HOMO Energie der Speicherschicht 1
    • c) EVB2 > EVS2 HOMO der mittleren Blockerschicht 2 > HOMO Energie der Speicherschicht 2
  • Die Ladungsträgertransportschicht (22) kann durch eine Beimischung einer organischen oder anorganischen Substanz (Dotand) dotiert sein.
  • Als Dotand bezeichnet man im Allgemeinen ein Molekül oder/und neutrales Radikal das ein LUMO Niveau größer als 4,5 eV aufweist (bevorzugt größer als 4,8 eV, mehr bevorzugt größer als 5,04 eV). Das LUMO des Akzeptors kann man aus cyclovoltammetrischen Messungen des Reduktionspotentials bestimmen. Der Akzeptor soll ein Reduktionspotential aufweisen, welches gegenüber Fc/Fc+ größer oder gleich etwa –0,3 V, vorzugsweise größer oder gleich etwa 0,0 V. weiter bevorzugt größer oder gleich etwa 0,24 V ist. Molare Masse des Akzeptors zwischen 100 und 2000 g/mol, bevorzugt zwischen 200 und 1000 g/mol, mehr bevorzugt zwischen 300 g/mol und 2000 g/mol. Molare Dotierkonzentration zwischen 1:1000 (Akzeptormolekül: Matrixmolekül) und 1:2, bevorzugt zwischen 1:100 und 1:5, mehr bevorzugt zwischen 1:100 und 1:10.
  • Der Akzeptor kann sich während des Schichtherstellungsprozesses oder des darauf folgenden Schichtherstellungsprozesses aus einem Precursor erst bilden. Das oben angegebene LUMO-Niveau des Akzeptors bezieht sich dann auf die entstehende Spezies. Die Transportschicht dient dazu, Ladungsträger (hier: Löcher) effektiv in das Bauelement zu injizieren und diese ohne größere elektrische Verluste zu den aktiven Schichten zu transportieren. Die Vorteile dotierter Schichten sind in der Literatur einschlägig bekannt und durch Patente gesichert.
  • Die Blockschichten befinden sich erfindungsgemäß zwischen den Speicherschichten, die elektrische Ladungen speichern sollen. Durch die Blockschichten werden die Ladungsträger daran gehindert, in die nächste Schicht zu gelangen, da die Energiebarriere zu hoch ist, um diese einfach zu überwinden. Durch diese Anordnung entstehen Potentialtöpfe, in denen Ladungen gespeichert werden können.
  • Ein ähnliches Prinzip ist aus der anorganischen Halbleitertechnik bekannt und wird dort z. B. bei der Flash-Speichertechnologie eingesetzt. Dort werden über ein Tunneloxid Ladungen auf eine Zwischenschicht (Floating Gate) durch Fowler-Nordheim-Tunneln oder den „hot electron effect" gebracht, wodurch die Kennlinie des Transistors verschoben wird. In diesem Beispiel aus der anorganischen Halbleitertechnik können die Elektronen das Floating Gate nicht ohne weiteres verlassen, da die durch das als Isolator wirkende Tunneloxid entstehende Energiebarriere dem entgegensteht.
  • Ein wichtiger weiterer Aspekt der vorliegenden Erfindung ist es, dass die beschriebene nichtvolatile Speicherzelle auch mehr als einen Zustand speichern kann. Dies gilt sowohl für ein elektronenbasiertes als auch für ein löcherbasiertes Bauelement. Dazu ist es erforderlich, z. B. durch verschiedene Schreibspannungen beim Schreiben verschieden großen Ladungstransfer zu generieren, so dass mehr als zwei verschiedene Widerstandswerte einstellbar sind. Dieses ist in Ausführungsbeispiel 3 näher beschrieben.
  • Ausführungsbeispiele:
  • Die Erfindung wird nachfolgend an Hand von Ausführungsbeispielen näher erläutert. In den Zeichnungen zeigen:
  • Bild 1 eine allgemeine Schichtabfolge
  • Bild 2 eine Darstellung des Energieniveaus in Ausführungsbeispiel 1, elektronenbasiertes Speicherbauelement
  • Bild 3 eine Schichtabfolge zu Ausführungsbeispiel 1
  • Bild 4 eine Darstellung des Energieniveaus in Ausführungsbeispiel 2, löcherbasiertes Speicherbauelement
  • Bild 5 eine Schichtabfolge zu Ausführungsbeispiel 2
  • Bild 6 eine Strom-Spannungs-Kurve einer Probe nach Ausführungsbeispiel 1
  • Bild 7 ein An und Aus Zustand einer Probe nach Ausführungsbeispiel 1 über die Zeit
  • Bild 8 eine Darstellung von Spannung und Strom für 100 Zyklen einer Probe nach Ausführungsbeispiel 1
  • Bild 9 eine Matrixstruktur
  • Bild 10 eine 3D-Integration der Matrixstruktur
  • Bild 11 Verwendete organische Materialien
  • Bild 12 unterschiedlich ausgeprägte Hysterese für verschiedene Spannungen
  • Ausführungsbeispiel 1: Elektronenbasiertes Speicherbauelement
  • In Bild 3 ist eine Struktur mit bevorzugt verwendbaren Energieniveaus dargestellt, bestehend aus der Anode (11), einer Blockschicht für Elektronen (12), einer ersten Speicherschicht (13) für Elektronen, einer mittleren Blockschicht für Elektronen (14), einer zweiten Speicherschicht (15), einer dotierten Transportschicht (16) und der Kathode (17). Die beiden Speicherschichten bilden durch ihr tiefer liegendes LUMO Potentialtöpfe. Befinden sich Elektronen in diesen Töpfen, so ist es für diese Elektronen schwer, die Potentialtöpfe wieder zu verlassen, da sie dafür erst den durch die Blockerschichten gebildeten einen Potentialberg überwinden müssen.
  • Für die effektive Wirkung des Speicherbauelementes ist es günstig, alle Materialien nur in hochreiner Form zu verwenden, wie sie z. B. durch Gradientensublimation im Vakuum erreicht werden kann. Damit vermeidet man Leckströme, die durch sogenannte Trapzustände auftreten können. Sublimationsgereinigte organische Materialien sind vorteilhaft für die langzeitige Speicherung von Ladungen im Bauelement.
  • Als ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel soll hier eine Lösung angegeben werden:
    • (11A) Anode: Indium-Zinn-Oxid (ITO)
    • (12A) Blockschicht für Elektronen: 30 nm NHT5
    • (13A) Speicherschicht für Elektronen: 60 nm C60
    • (14A) Blockschicht für Elektronen: 10 nm NHT5
    • (15A) Speicherschicht für Elektronen: 50 nm C60
    • (16A) Transportschicht: 30 nm BPhen dotiert mit Cäsium
    • (17A) Kathode: 100 nm Aluminium
  • Alle Schichten werden in einem Aufdampfprozess im Vakuum hergestellt. Prinzipiell können solche Schichten auch durch andere Verfahren hergestellt werden, wie z. B. Aufschleudern, Rakeln oder Selbstassemblierung.
  • Die Energielage der HOMO und LUMO Energien betragen:
    • (11A) ITO Austrittsarbeit EA~-4.8 eV
    • (12A) NHT5: EvB1 = –5.3 eV, ECB1~–1.9 eV
    • (13A) C60: EVSI = –6.0 eV, ECS1~–3.8 eV
    • (14A) NHT5: EvB2 = –5.3 eV, ECB2~–1.9 eV
    • (15A) C60: EVS2 = –6.0 eV, ECS2~–3.8 eV
    • (16A) BPhen: EVT1 = –6.7 eV, ECT1~–3.0 eV
    • (17A) Al: Ek = –4.3 eV
  • Bei dieser Anordnung sind die Forderungen ECB1 > ECS1, ECB2 > ECS1 und ECB2 > ECS2 erfüllt. Die I-V-Kennlinien (vgl. Bild 6) für eine solche Struktur zeigen ein deutliches Hystereseverhalten. Die obere Strom-Spannungs-Kurve stellt einen Scan von –3 V bis 3 V in 0.2 V-Schritten, und die untere den Rückwärts-Scan von 3 V bis –3 V dar. Legt man eine Lesespannung von 0.8 V an, so ergeben sich zwei unterschiedliche Ströme für dieselbe Spannung. Dadurch kann ein Speicherelement basierend auf zwei unterschiedlichen Zuständen realisiert werden.
  • Diese Zustände sind nichtflüchtig. Der An- bzw. der Aus-Zustand sind auch ohne äußeres elektrisches Feld stabil (vgl. Bild 7). In Bild 8 ist ein Ausschnitt aus einer Zyklen-Messung zu sehen. Die Schreibspannung beträgt 5 V, die Löschspannung –5 V und die Lesespannung 0,6 V. Somit kann durch diese Struktur ein nichtflüchtiges wieder beschreibbares Speicherbauelement aufgebaut werden.
  • Ausführungsbeispiel 2: Speicherbauelement mit molekular dotierter Ladungstransportschicht
  • Dieses Ausführungsbeispiel betrifft ein Bauelement, welches analog zu dem in Ausführungsbeispiel 1 beschriebenen Bauelement aufgebaut ist, dessen Ladungsträgerinjektion jedoch durch eine molekular dotierte Ladungstransportschicht realisiert wird. Solche Transportschichten sind sowohl für Löcher als auch für Elektronen z. B. aus Arbeiten zu organischen Leuchtdioden hinlänglich bekannt. Für Ausführungsbeispiel 2 schlagen wir als elektronentransportierende Schicht z. B. eine Schicht aus NET5 (Novaled AG, Dresden) vor, die sich zwischen Speicherschicht und Kathode befindet. Als molekularer Dotand soll in diesem Beispiel NDN1 (Novaled AG, Dresden) eingesetzt werden. Damit ergibt sich folgende Schichtfolge:
    • (11B) Anode: Indium-Zinn-Oxid (ITO)
    • (12B) Blockschicht für Elektronen: 30 nm NHT5
    • (13B) Speicherschicht für Elektronen: 50 nm C60
    • (14B) Blockschicht für Elektronen: 10 nm NHT5
    • (15B) Speicherschicht für Elektronen: 30 nm C60
    • (16B) Transportschicht: 30 nm NET5 dotiert mit NDN1 (8%)
    • (17B) Kathode: 100 nm Aluminium
  • Ausführungsbeispiel 3: Löcherbasiertes Speicherbauelement
  • In Bild 4 ist eine Struktur mit ihren Energieniveaus dargestellt, bestehend aus einer Anode (21), einer dotierten Transportschicht für Löcher (22), einer ersten Speicherschicht (23) für Löcher, einer mittleren Blockschicht für Löcher (24), einer zweiten Speicherschicht (25), einer Blockschicht für Löcher (26) und der Kathode (27). Die beiden Speicherschichten bilden durch ihr höher liegendes HOMO Potentialtöpfe für Löcher.
  • Befinden sich Löcher in diesen Töpfen, so ist es für diese Löcher schwer, die Töpfe wieder zu verlassen, da sie erst einen Potentialberg überwinden müssen.
  • Als dotierte Transportschicht kann z. B. die aus Arbeiten zu organischen Leuchtdioden hinlänglich bekannte Kombination MeO-TPD:F4-TCNQ eingesetzt werden.
  • Ausführungsbeispiel 4
  • Speicherbauelement mit mehr als zwei Zuständen
  • Dieses Ausführungsbeispiel betrifft ein Bauelement, welches ähnlich zu dem in Ausführungsbeispiel 1 beschriebenen Bauelement aufgebaut ist, hierbei aber mehr als zwei Speicherzustände genutzt werden können. Werden die Lösch- und Schreibspannungen verkleinert bzw. vergrößert, so ist bei Spannungsdurchlauf von –1 V bis +1 V und zurück kein Hystereseverhalten sichtbar. Wird dieser Spannungsdurchlauf nun von –5 V bis 5 V und zurück wiederholt, so ist ein deutliches Hystereseverhalten zu erkennen (vgl. Bild 12).
  • Hierbei verschiebt sich maßgebend der untere Ast der Hysteresekurve. Dadurch ergeben sich unterschiedliche Ströme und somit unterschiedliche Leitfähigkeiten für eine bestimmte Lesespannung, die unterhalb der Schreib- bzw. Löschspannung liegt. Dies kann ausgenutzt werden, um mehrere Zustände in diesem Bauelement zu speichern.
  • Als ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel soll hier eine Lösung angegeben werden:
    • (11C) Anode: Indium-Zinn-Oxid (ITO)
    • (12C) Blockschicht für Elektronen: 30 nm NHT5
    • (13C) Speicherschicht für Elektronen: 80 nm C60
    • (14C) Blockschicht für Elektronen: 10 nm NHT5
    • (15C) Speicherschicht für Elektronen: 50 nm C60
    • (16C) Transportschicht: 30 nm BPhen dotiert mit Cäsium
    • (17C) Kathode: 100 nm Aluminium
  • Alle Schichten werden in einem Aufdampfprozess im Vakuum hergestellt. Prinzipiell können solche Schichten auch durch andere Verfahren hergestellt werden, wie z. B. Aufschleudern, Rakeln oder Selbstassemblierung.
  • Die Energielagen der HOMO- und LUMO-Energien betragen:
    • (11C) ITO Austrittsarbeit EA~–4.8 eV
    • (12C) NHT5: EvB1 = –5.3 eV, ECB1~–1.9 eV
    • (13C) C60: EVSI = –6.0 eV, ECS1~–3.8 eV
    • (14C) NHT5: EvB2 = –5.3 eV, ECB2~–1.9 eV
    • (15C) C60: EVS2 = –6.0 eV, ECS2~–3.8 eV
    • (16C) BPhen: EVT1 = –6.7 eV, ECT1~–3.0 eV
    • (17C) Al: Ek = –4.3 eV
  • Auch in diesem Ausführungsbeispiel werden die unterschiedlichen Leitfähigkeits-Zustände ohne ein angelegtes äußeres elektrisches Feld beibehalten.
  • Ausführungsbeispiel 5: Speicherbauelement ohne dotierte Ladungstransportschicht
  • Dieses Ausführungsbeispiel betrifft ein Bauelement, welches analog zu dem in Ausführungsbeispiel 1 beschriebenen Bauelement aufgebaut ist, dessen Ladungsträgerinjektion jedoch durch eine nicht dotierte Ladungstransportschicht realisiert wird. Solche Transportschichten sind sowohl für Löcher als auch für Elektronen z. B. aus Arbeiten zu organischen Leuchtdioden hinlänglich bekannt. Für Ausführungsbeispiel 5 schlagen wir als elektronentransportierende Schicht z. B. BPhen vor, das sich zwischen Speicherschicht und Kathode befindet. Damit ergibt sich folgende Schichtfolge:
    • (11D) Anode: Indium-Zinn-Oxid (ITO)
    • (12D) Blockschicht für Elektronen: 30 nm NHT5
    • (13D) Speicherschicht für Elektronen: 60 nm C60
    • (14D) Blockschicht für Elektronen: 10 nm NHT5
    • (15D) Speicherschicht für Elektronen: 50 nm C60
    • (16D) Transportschicht: 30 nm BPhen
    • (17D) Kathode: 100 nm Aluminium
  • Dieses Bauelement ist elektronenbasiert. Auch für löcherbasierte Bauelemente ist eine solche Ladungsträgerinjektion möglich, z. B. durch Verwendung eines Substrates mit hoher Austrittsarbeit (zwischen 4.5 und 6.0 eV), wobei Löcher direkt in Schicht (12D) injiziert werden. Alternativ kann beim löcherbasierten Bauelement die Schicht (12D) auch einem gut löcherleitenden Polymer bestehen, z. B. aus PEDOT, PEDOT:PSS oder Polyanilin.
  • Ausführungsbeispiel 6:
  • Speicherbauelement mit Ladungsträger-Injektionsschicht
  • Dieses Ausführungsbeispiel betrifft ein Bauelement, welches analog zu dem in Ausführungsbeispiel 1 beschriebenen Bauelement aufgebaut ist, dessen Ladungsträgerinjektion jedoch durch eine dünne Ladungsträger-Injektionsschicht erfolgt. Solche Injektionsschichten sind sowohl für Löcher als auch für Elektronen z. B. aus Arbeiten zu organischen Leuchtdioden hinlänglich bekannt. Für Ausführungsbeispiel 6 schlagen wir zur Elektroneninjektion die Verwendung einer wenige Angström dünnen Schicht Lithium-Fluorid (LiF) vor, gefolgt von einer elektronentransportierenden Schicht, z. B. Alq3. Damit ergibt sich folgende Schichtfolge:
    • (11E) Anode: Indium-Zinn-Oxid (ITO)
    • (12E) Blockschicht für Elektronen: 30 nm NHT5
    • (13E) Speicherschicht für Elektronen: 60 nm C60
    • (14E) Blockschicht für Elektronen: 10 nm NHT5
    • (15E) Speicherschicht für Elektronen: 50 nm C60
    • (16E-1) Transportschicht: 30 nm Alq3
    • (16E-2) Injektionsschicht: 1 nm LiF
    • (17E) Kathode: 100 nm Aluminium
  • Dieses Bauelement ist elektronenbasiert. Auch für löcherbasierte Bauelemente ist eine solche Ladungsträgerinjektion möglich, z. B. durch Verwendung der Schichtfolge ITO/WO3/Lochtransportschicht..., wobei hier WO3 als Injektionsschicht dient. Auch andere Lochinjektionsmaterialien können verwendet werden.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
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Claims (35)

  1. Organisches Halbleiterbauelement, dadurch gekennzeichnet, dass als Information speichernder Bereich ein Mehrschichtsystem bestehend aus mindestens zwei verschiedenen organischen Substanzen verwendet wird, in diesen Schichten beweglich elektrische Ladung gespeichert wird und sich dadurch die elektrische Leitfähigkeit verändert, und die beweglichen Ladungen durch Injektion oder Dotierung erzeugt werden.
  2. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sich mindestens eine ladungsspeichernde organische Schicht zwischen zwei den Ladungstransport blockierenden Schichten befindet.
  3. Organisches Halbleiterbauelement nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Ladungsträger mittels einer dotierten organischen Schicht aus einer elektrisch leitenden Schicht in das organische Schichtsystem injiziert werden.
  4. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 3 dadurch gekennzeichnet, dass die Ladungsträger mittels einer Ladungsträger injizierenden Zwischenschicht aus einer elektrisch leitenden Schicht in das organische Schichtsystem injiziert werden.
  5. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 4 dadurch gekennzeichnet, dass die Ladungsträgerinjektion durch Photogeneration erfolgt.
  6. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 5 dadurch gekennzeichnet, dass dieser Information speichernde Bereich eingebettet ist zwischen einer ersten elektrisch leitenden Schicht, die als bit line wirkt und einer zweiten elektrisch leitenden Schicht die als word line wirkt.
  7. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 6 dadurch gekennzeichnet, dass das Schalten durch verschiedene Leitfähigkeitszustände von außen messbar ist.
  8. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 7 dadurch gekennzeichnet, dass das Schalten dadurch erfolgt, dass als Ladungsträger Elektronen oder Löcher verwendet werden, welche je nach Besetzung der verschiedenen Schichten zu einer Änderung des Bauelementewiderstands führen.
  9. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 8 dadurch gekennzeichnet, dass die Speicherzelle nichtvolatil Information speichern kann.
  10. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 9 dadurch gekennzeichnet, dass die organischen Schichten abwechselnd aus elektronenleitenden und elektronenblockierenden oder abwechselnd aus löcherleitenden und löcherblockierenden Materialien bestehen.
  11. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1–10 dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement bevorzugt Löcher als Ladungsträger verwendet.
  12. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1–10 dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement bevorzugt Elektronen als Ladungsträger verwendet.
  13. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten aus organischem Material bestehen.
  14. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten aus einer Kombination von organischen und anorganischen Materialien bestehen.
  15. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten als organische Materialien Oligomere verwenden.
  16. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten als organische Materialien Polymere verwenden.
  17. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten als organische Materialien sowohl Oligomere als auch Polymere verwenden.
  18. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten im Vakuum aufgebracht werden.
  19. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten aus Lösung aufgebracht werden.
  20. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 19, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten durch Drucken aufgebracht werden.
  21. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 20, dadurch gekennzeichnet, dass die aktiven Schichten durch eine Abfolge von Prozessen im Vakuum, aus Lösung oder aus Abscheidung mittels Drucken aufgebracht werden, wobei die Reihenfolge verschieden sein kann.
  22. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1–21 bestehend aus (siehe Bild 1): – mindestens einer ersten elektrisch leitenden Schicht (1), – mehreren aktiven Schichten (2, 3, 4, 5, 6) mit verschiedener HOMO/LUMO-Lage welche auf der ersten elektrisch leitenden Schicht vertikal angeordnet sind, – mindestens einer zweiten elektrisch leitenden Schicht (7), welche auf die aktiven Schichten (2, 3, 4, 5, 6) aufgebracht ist, so dass die aktiven Schichten eine Heterostruktur bilden und sich ladungsträgerblockierende und ladungsträgerleitende Schichten abwechseln, wobei die letzteren Schichten aufgrund ihrer weitgehenden Isolation ladungsträgerspeichernd wirken.
  23. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Schichtfolge Elektronentransportschicht, Elektronenspeicherschicht und Elektronenblockschicht mehrfach vorhanden ist und dass die Elektronenblockschicht ein energetisch höher liegendes LUMO hat sowohl als die Elektronentransportschicht, als auch als die Elektronenspeicherschicht.
  24. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, dass die Elektronenspeicherschicht ein um mindestens 0.1 eV und höchstens 3.0 eV weiter vom Vakuumniveau entferntes niedrigstes unbesetztes Molekülorbital (LUMO) hat als die Elektronenblockschicht.
  25. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 1 bis 24, dadurch gekennzeichnet, dass die Schichtfolge Löchertransportschicht, Löcherspeicherschicht und Löcherblockschicht mehrfach vorhanden ist und dass die Löcherblockschicht ein energetisch tiefer liegendes HOMO hat sowohl als die Löchertransportschicht, als auch als die Löcherspeicherschicht.
  26. Organisches Halbleiterbauelement nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, dass die Löcherspeicherschicht ein um mindestens 0.1 eV und höchstens 3.0 eV näher am Vakuumniveau liegendes höchstes besetztes Molekülorbital (HOMO) hat als die Löcherblockschicht.
  27. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die molare Konzentration der Dotierung in der Elektronentransportschicht bzw. Löchertransportschicht im Bereich 1:100000 bis 5:1 bezogen auf das Verhältnis Dotierungsmoleküle zu Hauptsubstanzmolekülen liegt.
  28. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Schichtdicken von Transport-, Speicher- und Blockschichten im Bereich 0.1 nm bis 50 um liegen.
  29. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Widerstand im An-Zustand wie auch im Aus-Zustand zwischen 1 Ohm und 100 MOhm, bevorzugt zwischen 0.1 kOhm und 100 kOhm liegt.
  30. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Widerstandsverhältnis von An-Zustand zu Aus-Zustand größer 1:1,5 ist.
  31. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass durch Anlegen äußerer Spannungen mehr als zwei Zustände gezielt eingestellt werden können.
  32. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die erste und zweite elektrisch leitenden Schicht wahlweise und unabhängig voneinander aus Metall, einer Metallegierung, einem elektrisch leitfähigen Polymer, einem elektrisch leitfähigen Oxid oder einem elektrisch leitfähigen Nitrid oder einer Kombination (durch Mischung oder mehrere Schichten) dieser Substanzen besteht.
  33. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die erste und zweite elektrisch leitenden Schicht wahlweise und unabhängig voneinander bevorzugt aus einem der folgenden Stoffe besteht: Kupfer, Silber, Gold, Aluminium, Titannitrid, Siliziumnitrid, Tantalnitrid, Indiumzinnoxid (ITO), den hochleitfähigen Polymeren PEDOT:PSS oder Polyanilin, oder einer Kombination (durch Mischung oder mehrere Schichten) dieser Substanzen besteht.
  34. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Speicher in einer Matrix-Anordnung aufgebaut wird, bei dem eine in konventioneller anorganischer Mikroelektronik-Technologie hergestellte Kontaktbalken-Matrixstruktur als erste und zweite elektrisch leitfähige Schicht einen Speicherbereich gemäß Anspruch 1 einschließt, wobei wegen der geringen Leitfähigkeit des organischen Heteroschichtsystems dieses organischen Heteroschichtsystem nicht lateral strukturiert werden muss. [Bild 9]
  35. Organisches Halbleiterbauelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Speicher in einer Matrix-Anordnung aufgebaut wird, bei dem mehrere Speicherebenen des in Anspruch 34 beschriebenen Aufbaus übereinander gestapelt sind. [Bild 10]
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