DE10149658A1 - Device for catalytically preparing hydrogen-rich reformer gas, used for fuel cell, comprises stages consisting of first stage for carrying out a water gas shift reaction, and second stage having controllable air feed - Google Patents

Device for catalytically preparing hydrogen-rich reformer gas, used for fuel cell, comprises stages consisting of first stage for carrying out a water gas shift reaction, and second stage having controllable air feed

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Abstract

Device for catalytically preparing a hydrogen-rich reformer gas comprises stages in the flow direction of the reformer gas consisting of a first stage for carrying out a water gas shift reaction (low temperature converter (18)), and a second stage having a controllable air feed (24) for carrying out the water gas shift reaction and selective carbon monoxide oxidation (combined gas purification stage (20)). An Independent claim is also included for a process for catalytically preparing a hydrogen-rich reformer gas using the above device.

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur katalytischen Brenngasaufbereitung eines wasserstoffreichen Reformergases für eine Brennstoffzelle mit den im Oberbegriff des Anspruchs 1 genannten Merkmalen sowie ein dazugehöriges Verfahren zur katalytischen Brenngasaufbereitung mit den im Oberbegriff des Anspruchs 14 genannten Merkmalen. The invention relates to a device for the catalytic treatment of fuel gas hydrogen-rich reformer gas for a fuel cell with the in the preamble of Features mentioned claim 1 and an associated method for catalytic Fuel gas processing with the features mentioned in the preamble of claim 14.

Brennstoffzellen sind elektrochemische Zellen, mit denen die chemische Energie eines geeigneten Brennstoffes mit Sauerstoff aus der Luft kontinuierlich in elektrische Energie gewandelt werden kann. Als Brennstoffe kommen hauptsächlich Wasserstoff, Methanol und Methan in Betracht. Gewöhnliche Kraftstoffe sind nicht direkt einsetzbar und müssen durch eine chemische Reformierungsreaktion in Wasserstoff umgewandelt werden. Letzterer Energieträger zeichnet sich jedoch durch seine gute Verfügbarkeit, geringeres Sicherheitsrisiko und geringen Logistikaufwand zur Bereitstellung des Treibstoffes aus. Fuel cells are electrochemical cells with which the chemical energy of a suitable fuel with oxygen from the air continuously into electrical energy can be changed. The main fuels are hydrogen, methanol and methane into consideration. Ordinary fuels cannot and must not be used directly can be converted into hydrogen by a chemical reforming reaction. The latter energy carrier is characterized by its good availability, less Security risk and low logistics effort to provide the fuel.

Für den mobilen Einsatz von Brennstoffzellen eignen sich insbesondere so genannte Niedertemperatur-Brennstoffzellen. Diese Zellen können typischerweise mit 80 bis 100°C betrieben werden - unter Umständen besteht auch die Möglichkeit, diese Zellen bei Raumtemperatur zu betreiben (zum Beispiel eine Proton Exchange Membrane Full Cell (PEM-FC)). Als Katalysatoren für den elektrochemischen Prozess eignen sich Edelmetalle. Aufgrund ihrer Affinität zu Kohlenmonoxid muss dieses weitestgehend aus dem bereitgestellten Brenngas entfernt werden. Die Toleranzgrenze für Kohlenmonoxid an den derzeit verwendeten Anodenkatalysatoren liegt bei einer Betriebstemperatur der Brennstoffzelle von 80 bis 100°C bei etwa 10 CO-Teilchen pro 1 Million Katalysatorteilchen. Bei Bereitstellung eines Brenngases durch Reformingprozesse ist daher eine Gasreinigung beispielsweise mit selektiver CO-Oxidation notwendig. So-called are particularly suitable for the mobile use of fuel cells Low-temperature fuel cells. These cells can typically be 80 to 100 ° C - under certain circumstances there is also the possibility of these cells to operate at room temperature (for example a Proton Exchange Membrane Full Cell (PEM-FC)). Suitable catalysts for the electrochemical process Precious metals. Because of their affinity for carbon monoxide, this must be largely eliminated the fuel gas provided. The tolerance limit for carbon monoxide at the currently used anode catalysts is at an operating temperature of Fuel cell from 80 to 100 ° C with about 10 CO particles per million Catalyst particles. When providing a fuel gas through reforming processes gas purification with selective CO oxidation is therefore necessary.

Beim Benzin- oder Methanolreforming zur Brenngasaufbereitung erfolgt zunächst in einer ersten Stufe eine katalytische Reformierung mit Wasserdampf bei hohen Temperaturen. Das entstehende Wasserstoff-, Kohlendioxid- und Kohlenmonoxidgemisch wird in nachfolgenden katalytischen Stufen mit Wasser in Wasserstoff und Kohlendioxid umgesetzt. Ein verbleibender Rest von Kohlenmonoxid muss beispielsweise durch selektive Oxidation in der Gasreinigungsstufe entfernt werden. Eine hinreichende Gasreinigung ist bislang nur durch in Reihe geschaltete Stufen für die Wassergas-Shift- Reaktion und selektive CO-Entfernung erreichbar. Dies führt zum Einen zu einem erheblichen Bauraumbedarf und hohem Eigengewicht der Anlage und zum Anderen sind der Edelmetallbedarf und damit die Materialkosten für die katalytischen Komponenten einer solchen Anlage hoch. In gasoline or methanol reforming for fuel gas processing, it is initially carried out in one first stage catalytic reforming with water vapor at high temperatures. The resulting hydrogen, carbon dioxide and carbon monoxide mixture is in subsequent catalytic stages with water in hydrogen and carbon dioxide implemented. A remaining residue of carbon monoxide has to go through, for example selective oxidation are removed in the gas cleaning stage. Adequate So far, gas cleaning has only been possible through series-connected stages for the water gas shift Reaction and selective CO removal achievable. On the one hand, this leads to one considerable space requirements and high weight of the system and on the other hand the precious metal requirement and thus the material costs for the catalytic components such a facility high.

Aufgabe der vorliegende Erfindung ist es daher, eine Vorrichtung zur katalytischen Brenngasaufbereitung zu schaffen, die mit geringerem Gewicht und Volumen und niedrigeren Kosten den Einsatz von Brennstoffzellen in mobilen Systemen verbessert. Weiterhin soll ein Verfahren geschaffen werden, mit dem der Betrieb einer solchen Vorrichtung unter Kaltstartbedingungen oder unter Volllast optimiert wird. The object of the present invention is therefore a device for catalytic To create fuel gas processing that is lighter in weight and volume and lower cost improves the use of fuel cells in mobile systems. Furthermore, a method is to be created with which the operation of such Device is optimized under cold start conditions or under full load.

Diese Aufgabe wird durch die Vorrichtung zur katalytischen Brenngasaufbereitung mit den in dem Anspruch 1 genannten Merkmalen sowie das Verfahren mit den in dem Anspruch 14 genannten Merkmalen gelöst. Die Vorrichtung besteht aus in Strömungsrichtung des Reformergases aufeinander folgend angeordneten Baustufen mit

  • a) einer ersten Baustufe, welche zur Durchführung einer Wassergas-Shift-Reaktion katalytisch beschichtetet ist (Niedertemperatur-Konverter), und
  • b) zumindest einer weiteren Baustufe mit einer steuerbaren Luftzuführung, welche zur Durchführung der Wassergas-Shift-Reaktion und selektiven CO-Oxidation katalytisch beschichtetet ist (kombinierte Gasreinigungsstufe).
This object is achieved by the device for catalytic fuel gas processing with the features mentioned in claim 1 and the method with the features mentioned in claim 14. The device consists of construction stages arranged in succession in the flow direction of the reformer gas
  • a) a first construction stage, which is catalytically coated for carrying out a water gas shift reaction (low-temperature converter), and
  • b) at least one further construction stage with a controllable air supply, which is catalytically coated to carry out the water gas shift reaction and selective CO oxidation (combined gas cleaning stage).

Durch Verwendung geeigneter Edelmetallkatalysatoren, die sowohl die Wassergas-Shift- Reaktion als auch die selektive CO-Oxidation katalysieren, wird durch eine Zusammenfassung der möglichen Funktionalitäten der Katalysatoren in einer gemeinsamen kombinierten Gasreinigungsstufe eine Reduzierung von Bauraum, Gewicht und Katalysatormasse ermöglicht. Im Normalbetrieb der Brenngasaufbereitung kann durch die aufgezeigte Anordnung sowohl ein hinreichend hoher Wasserstoffgehalt erzielt werden als auch die CO-Konzentration ausreichend abgesenkt werden. Unter besonderen Betriebsbedingungen, wie beispielsweise einem Kaltstart oder Volllast, lässt sich durch gezielte Luftzuführung der erhöhte CO-Anteil im Brenngas selektiv aufoxidieren. Beim Kaltstart wird die Vorrichtung vorzugsweise mit konstanter Last angefahren, um eine optimale Verweilzeit des Reformergases am Katalysator zu gewährleisten. Falls erforderlich, wird Luft in die kombinierte Gasreinigungsstufe eingeblasen, um durch die freiwerdende Wärme der CO-Oxidation schneller die notwendige Betriebstemperatur zu erreichen. By using suitable noble metal catalysts that both the water gas shift Reaction as well as the selective CO oxidation is catalyzed by a Summary of the possible functionalities of the catalysts in one common combined gas cleaning stage a reduction in installation space, Weight and catalyst mass allowed. In normal operation of fuel gas processing can both a sufficiently high hydrogen content by the arrangement shown can be achieved and the CO concentration can be reduced sufficiently. Under special operating conditions, such as a cold start or full load the increased proportion of CO in the fuel gas is selective by means of targeted air supply oxidize. On cold start, the device is preferably under constant load approached to an optimal residence time of the reformer gas on the catalyst guarantee. If necessary, air is added to the combined gas cleaning stage blown in by the released heat of the CO oxidation faster necessary operating temperature.

In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Vorrichtung ist dem Niedertemperatur-Konverter ein Wärmeaustauscher vorgeschaltet, der das Reformergas auf die Betriebstemperatur des Niedertemperatur-Konverters abkühlt. Der Wärmeaustauscher ist nicht oder kann optional im Bereich der Reformer-Gasführung mit einer geringen Katalysatorbeladung beschichtet sein. In letzterem Fall wird die Möglichkeit geschaffen, bei gleichzeitiger Kühlung in geringerem Umfang eine Wasserstoffgenerierung über die (exotherme) Wassergas-Shift-Reaktion zu bewirken. Bevorzugt ist ferner, dass der Wärmetauscher und der Niedertemperatur-Konverter einen gemeinsamen Kühlkreislauf besitzen, wobei eine Förderrichtung des Kühlmediums im Wärmetauscher als auch im Niedertemperatur- Konverter, bevorzugt im Gegenstrom zur Führungsrichtung des Reformergases, verläuft. In an advantageous embodiment of the device is the low-temperature converter a heat exchanger upstream which brings the reformer gas to the operating temperature of the low-temperature converter cools down. The heat exchanger is not or can optionally in the area of the reformer gas flow with a low catalyst loading be coated. In the latter case, the possibility is created with simultaneous Cooling to a lesser extent hydrogen generation via the (exothermic) To cause water gas shift reaction. It is further preferred that the heat exchanger and the low-temperature converter have a common cooling circuit, wherein a conveying direction of the cooling medium in the heat exchanger as well as in the low temperature Converter, preferably in counterflow to the direction of the reformer gas, runs.

Eine weitere Einsparung von Gewicht und Bauraum wird vorzugsweise dadurch erzielt, dass der Wärmeaustauscher und der Niedertemperatur-Konverter zu einer baulichen Einheit zusammengefasst sind. Denkbar ist auch, den Niedertemperatur-Konverter und die mindestens eine kombinierte Gasreinigungsstufe zu koppeln. Vorzugsweise können alle drei Komponenten - also der Wärmeaustauscher, der Niedertemperatur-Reformer und die kombinierte Gasreinigungsstufe - zu einer kompakten und geringen Bauraum benötigenden, baulichen Einheit zusammengefasst werden. A further saving in weight and installation space is preferably achieved by that the heat exchanger and the low temperature converter become a structural Unit are summarized. The low-temperature converter and is also conceivable to couple the at least one combined gas cleaning stage. Preferably can all three components - the heat exchanger, the low-temperature reformer and the combined gas cleaning stage - for a compact and small installation space required structural unit can be summarized.

Ferner ist bevorzugt, dass dem Wärmeaustauscher ein Konverter vorgeschaltet ist. Dieser kann entweder mit Hinsicht auf eine adiabatische Reaktionsführung oder eine isotherme Reaktionsführung ausgelegt sein. Im letzteren Fall sind Hochtemperatur- Konverter bevorzugt, deren Betriebstemperaturen im Bereich von 350 bis 500°C liegen. It is further preferred that a converter is connected upstream of the heat exchanger. This can be either with regard to an adiabatic reaction or a be designed to be isothermal. In the latter case, high temperature Preferred converter, whose operating temperatures are in the range of 350 to 500 ° C.

Eine weitere bevorzugte Ausgestaltung der Erfindung sieht vor, dass der kombinierten Gasreinigungsstufe eine zusätzliche, wahlweise ansteuerbare Gasreinigungsstufe zur selektiven CO-Oxidation nachgeordnet ist. Die Gasreinigungsstufe ist vorzugsweise zur isothermen Reaktionsführung ausgelegt und weist eine Kühlung auf, deren Kühlmedium im Gleichstrom zur Führungsrichtung des Reformergases gefördert wird. Diese zusätzliche Gasreinigungsstufe wird immer dann angesteuert, wenn das Reformergas trotz selektiver CO-Oxidation in den vorgeschalteten Baustufen noch einen zu hohen Kohlenmonoxid-Anteil aufweist. Another preferred embodiment of the invention provides that the combined Gas cleaning stage an additional, optionally controllable gas cleaning stage for selective CO oxidation is subordinate. The gas cleaning stage is preferably for Isothermal reaction design and has a cooling, its cooling medium is promoted in direct current to the direction of the reformer gas. This additional gas cleaning stage is activated whenever the reformer gas despite selective CO oxidation in the upstream stages of construction still too high Has carbon monoxide content.

In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung wird die kombinierte Gasreinigungsstufe mit einer Katalysatormasse, die unterhalb der theoretisch für eine maximale katalytische Aktivität bei Volllast notwendigen Katalysatormasse liegt (Auslegungsgrenze), beschichtet. Bei Lastanforderungen, die oberhalb der Auslegungsgrenze liegen, wird dann zur Senkung des CO-Niveaus Luft über die Luftzufuhr der kombinierten Gasreinigungsstufe eingeblasen. Damit lässt sich die benötigte Edelmetallmasse für die Katalysatoren reduzieren. In a further advantageous embodiment, the combined gas cleaning stage is used a catalyst mass that is below the theoretical for maximum catalytic Activity at full load required catalyst mass (design limit), coated. For load requirements that are above the design limit, then to lower the CO level air through the air supply of the combined Blown in gas cleaning stage. This allows the required precious metal mass for the Reduce catalysts.

Weitere bevorzugte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den übrigen, in den Unteransprüchen genannten Merkmalen. Further preferred refinements of the invention result from the others in the Characteristics mentioned subclaims.

Die Erfindung wird nachfolgend in einem Ausführungsbeispiel anhand der zugehörigen Zeichnung, die in schematischer Weise eine erfindungsgemäße Vorrichtung zeigt, näher erläutert. The invention is described in an exemplary embodiment based on the associated Drawing, which shows a device according to the invention in a schematic manner explained.

Die Figur zeigt schematisch eine Vorrichtung 10 zur katalytischen Brenngasaufbereitung eines wasserstoffreichen Reformergases für eine nachgeschaltete Brennstoffzelle. Zur Brennstoffaufbereitung findet in diesem Falle zunächst eine katalytische Reformierung eines fossilen Brennstoffes oder Methanols in einem hier nicht dargestellten, vorgeschalteten Reformer statt. Das austretende Reformergas besteht im Wesentlichen aus Wasserstoff, Kohlendioxid und Kohlenmonoxid und muss in den nachfolgenden katalytischen Stufen mit Wasser weitestgehend zu Wasserstoff und Kohlendioxid umgesetzt werden. Um eine Inhibierung der Edelmetallkomponenten der Brennstoffzelle zu verhindern, muss insbesondere der Kohlenmonoxid-Anteil stark abgesenkt werden. The figure schematically shows a device 10 for the catalytic fuel gas treatment of a hydrogen-rich reformer gas for a downstream fuel cell. In this case, for fuel preparation, a catalytic reforming of a fossil fuel or methanol takes place in an upstream reformer, not shown here. The escaping reformer gas consists essentially of hydrogen, carbon dioxide and carbon monoxide and must be largely converted to hydrogen and carbon dioxide in the subsequent catalytic stages with water. In order to prevent inhibition of the noble metal components of the fuel cell, the carbon monoxide content in particular must be greatly reduced.

Hierzu tritt das den Reformer verlassende Reformergas zunächst in einen Hochtemperatur-Konverter 12 ein, der die Gleichgewichtsreaktion H2O + CO ↔ O2 + H2 in Richtung der Produkte CO2 und H2 verschiebt (Wassergas-Shift-Reaktion). Der Hochtemperatur-Konverter 12 kann adiabatisch als auch isotherm - insbesondere unter Temperaturen im Bereich von 350 bis 500°C - betrieben werden. For this purpose, the reformer gas leaving the reformer first enters a high-temperature converter 12 , which shifts the equilibrium reaction H 2 O + CO ↔ O 2 + H 2 in the direction of the products CO 2 and H 2 (water gas shift reaction). The high-temperature converter 12 can be operated adiabatically as well as isothermally - in particular at temperatures in the range from 350 to 500 ° C.

Nach Durchlaufen des Hochtemperatur-Konverters 12 tritt das Reformergas in eine kombinierte Baueinheit 14 ein, bestehend aus einem Wärmeaustauscher 16, einem als Niedertemperatur-Konverter 18 ausgestalteten zweiten Konverter und einer oder mehreren (hier zwei) kombinierten Gasreinigungsstufen 20. Der eingangsseitig befindliche Wärmeaustauscher 16 hat zur Aufgabe, das aus dem Hochtemperatur- Konverter 12 austretende Reformergas auf die Betriebstemperatur der nachfolgenden Komponenten abzukühlen, die vorzugsweise bei einer Temperatur von 250 bis 300°C betrieben werden. Um eine effektive Abkühlung des Reformergases zu erreichen, ist der Wärmeaustauscher 16 nicht oder allenfalls nur mit geringen, gegenüber dem nachfolgenden Konverter 18 deutlich niedrigeren Katalysatormengen beschichtet. Bei höheren Katalysatormengen würde die freiwerdende Wärme der in Richtung CO2/H2 exotherm verlaufenden Wassergas-Shift-Reaktion der zu erzielenden Kühlung entgegenwirken. Die Baueinheit 14 weist eine räumlich getrennte Reformergas- und Kühlmedienführung auf, die sich über alle Baustufen der Baueinheit 14 erstreckt. Vorzugsweise wird das Kühlmedium in einem Kühlkreislauf 22 durch den Wärmeaustauscher 16 und den Niedertemperatur-Konverter 18 jeweils nach dem Gegenstromprinzip und durch die kombinierten Gasreinigungsstufen 20 im Gleichstromprinzip geleitet. After passing through the high-temperature converter 12 , the reformer gas enters a combined structural unit 14 consisting of a heat exchanger 16 , a second converter configured as a low-temperature converter 18 and one or more (here two) combined gas cleaning stages 20 . The heat exchanger 16 located on the inlet side has the task of cooling the reformer gas emerging from the high-temperature converter 12 to the operating temperature of the subsequent components, which are preferably operated at a temperature of 250 to 300.degree. In order to achieve effective cooling of the reformer gas, the heat exchanger 16 is not coated or at most only with a small amount of catalyst, which is significantly lower than that of the subsequent converter 18 . At higher catalyst quantities, the heat released would counteract the water gas shift reaction, which is exothermic in the direction of CO 2 / H 2 , of the cooling to be achieved. The assembly 14 has a spatially separate reformer gas and cooling medium guide which extends over all construction stages of the assembly 14 . The cooling medium is preferably conducted in a cooling circuit 22 through the heat exchanger 16 and the low-temperature converter 18 in each case according to the countercurrent principle and through the combined gas cleaning stages 20 in the direct current principle.

Der Niedertemperatur-Konverter 18 ist zur Durchführung der Wassergas-Shift-Reaktion katalytisch beschichtet. Auch die nachfolgend angeordneten, kombinierten Gasreinigungsstufen 20 tragen eine derartige Beschichtung. Zusätzlich soll die Beschichtung in letztgenannten Komponenten auch zur selektiven CO-Oxidation bei Luftzufuhr dienen, was durch geeignete Katalysatorwahl ermöglicht wird. Unter normalen Betriebsbedingungen ist ein ausreichend hoher Umsatz von Kohlenmonoxid über die Wassergas-Shift-Reaktion ohne zusätzliche Luftzufuhr möglich. Erst, wenn infolge erhöhter Lastanforderungen oder bei einem Kaltstart der CO-Anteil des Reformergases ansteigt, kann die CO-Oxidation durch Luftzufuhr zugeschaltet werden. Dazu weisen die kombinierten Gasreinigungsstufen 20 eine gemeinsame Luftzuführung 24 auf. The low-temperature converter 18 is catalytically coated for carrying out the water gas shift reaction. The combined gas cleaning stages 20 arranged below also carry such a coating. In addition, the coating in the latter components should also be used for selective CO oxidation when air is supplied, which is made possible by a suitable choice of catalyst. Under normal operating conditions, a sufficiently high conversion of carbon monoxide is possible via the water gas shift reaction without additional air supply. Only when the CO portion of the reformer gas rises as a result of increased load requirements or during a cold start can the CO oxidation be switched on by supplying air. For this purpose, the combined gas cleaning stages 20 have a common air supply 24 .

Das aufgereinigte Reformergas kann über geeignete Gaswege 26 entweder direkt der Brennstoffzelle zugeführt werden oder - falls erforderlich - einer nachgeschalteten, weiteren Gasreinigungsstufe 28 zur selektiven CO-Oxidation zugeführt werden. Die Gasreinigungsstufe 28 wird vorzugsweise in Kombination mit einem Kühlkreislauf 30 isotherm betrieben und über eine Luftzuführung 32 mit Luft versorgt. Die Kühlung dieser optional zuschaltbaren Gasreinigungsstufe 28 erfolgt nach dem Gleichstromprinzip. The purified reformer gas can either be fed directly to the fuel cell via suitable gas paths 26 or - if necessary - be fed to a further gas cleaning stage 28 for selective CO oxidation. The gas cleaning stage 28 is preferably operated isothermally in combination with a cooling circuit 30 and supplied with air via an air supply 32 . This optionally switchable gas cleaning stage 28 is cooled according to the direct current principle.

Beim Kaltstart kann das System mit konstanter Last angefahren werden, wodurch eine CO-Feinreinigung bei optimaler Verweilzeit des Reformergases über dem selektiven CO- Oxidationskatalysator ermöglicht wird. Eine lastwechselbedingte, an CO- Oxidationskatalysatoren bekannte Rückshift-Problematik durch CO-Akkumulation kann damit umgangen werden. Zudem arbeiten der Hochtemperatur-Konverter 12 und die nachfolgende Baueinheit 14 bei kleiner konstanter Anfahrtslast effektiver. During a cold start, the system can be started with a constant load, which enables CO fine cleaning with an optimal dwell time of the reformer gas over the selective CO oxidation catalytic converter. A load shift-related backshift problem caused by CO accumulation can be avoided. In addition, the high-temperature converter 12 and the subsequent structural unit 14 work more effectively with a small constant starting load.

Die Baueinheit 14 ist bezüglich der katalytischen Masse/Kapazität nicht für Spitzenlast ausgelegt, um sowohl Bauvolumen und Gewicht als auch die Edelmetallkosten deutlich zu reduzieren. Die Katalysatormasse liegt unterhalb der theoretisch für eine maximale katalytische Aktivität bei Volllast notwendigen Katalysatormasse (Auslegungsgrenze). Je nach Lastbetrieb kann nach Lastanforderungen, die oberhalb der Auslegungsgrenze liegen, Luft über die Luftzuführung 24 in die kombinierte Gasreinigungsstufe 20 eingeblasen werden. Der zu hohe CO-Gehalt, der bei Lastanforderungen im Spitzenlastbereich durch die nicht mehr am Katalysator für die Wassergas-Shift-Reaktion ausreichende Menge resultiert, wird oxidativ auf das erforderliche, brennstoffzellenkompertible CO-Niveau gesenkt. BEZUGSZEICHENLISTE 10 Vorrichtung zur katalytischen Brenngasaufbereitung
12 Hochtemperatur-Konverter
14 Baueinheit
16 Wärmeaustauscher
18 Niedertemperatur-Konverter
20 kombinierte Gasreinigungsstufe
22 Kühlkreislauf
24 Luftzuführung
26 Gaswege
28 Gasreinigungsstufe
30 Kühlkreislauf
32 Luftzuführung
The assembly 14 is not designed for peak load with regard to the catalytic mass / capacity in order to significantly reduce both the construction volume and weight and the precious metal costs. The catalyst mass is below the catalyst mass theoretically necessary for maximum catalytic activity at full load (design limit). Depending on the load operation, air can be blown into the combined gas cleaning stage 20 via the air supply 24 according to load requirements which are above the design limit. The excessively high CO content, which in the case of load requirements in the peak load range results from the amount which is no longer sufficient on the catalyst for the water gas shift reaction, is reduced oxidatively to the required, fuel cell compatible CO level. REFERENCE SIGN LIST 10 Device for catalytic fuel gas processing
12 high temperature converters
14 unit
16 heat exchangers
18 low-temperature converters
20 combined gas cleaning stages
22 cooling circuit
24 air supply
26 gas paths
28 gas cleaning stage
30 cooling circuit
32 air supply

Claims (21)

1. Vorrichtung zur katalytischen Brenngasaufbereitung eines wasserstoffreichen Reformergases für eine Brennstoffzelle, bestehend aus in Strömungsrichtung des Reformergases aufeinander folgend angeordneten Baustufen mit a) einer ersten Baustufe, welche zur Durchführung einer Wassergas-Shift- Reaktion katalytisch beschichtet ist (Niedertemperatur-Konverter (18)), und b) zumindest einer weiteren Baustufe mit einer steuerbaren Luftzuführung (24), welche zur Durchführung der Wassergas-Shift-Reaktion und selektiven CO-Oxidation katalytisch beschichtet ist (kombinierte Gasreinigungsstufe (20)). 1. Device for the catalytic combustion of fuel gas of a hydrogen-rich reformer gas for a fuel cell, consisting of construction stages arranged in succession in the flow direction of the reformer gas a) a first construction stage, which is catalytically coated to carry out a water gas shift reaction (low-temperature converter ( 18 )), and b) at least one further construction stage with a controllable air supply ( 24 ) which is catalytically coated for carrying out the water gas shift reaction and selective CO oxidation (combined gas cleaning stage ( 20 )). 2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass dem Niedertemperatur-Konverter (18) ein Wärmeaustauscher (16) vorgeschaltet ist. 2. Device according to claim 1, characterized in that the low-temperature converter ( 18 ) is preceded by a heat exchanger ( 16 ). 3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmeaustauscher (16) keine oder eine geringe Katalysatorbeschichtung zur Durchführung der Wassergas-Shift-Reaktion aufweist. 3. Device according to claim 2, characterized in that the heat exchanger ( 16 ) has no or a low catalyst coating for carrying out the water gas shift reaction. 4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmeaustauscher (16) und der Niedertemperatur-Konverter (18) einen gemeinsamen Kühlkreislauf (22) aufweisen. 4. The device according to claim 3, characterized in that the heat exchanger ( 16 ) and the low-temperature converter ( 18 ) have a common cooling circuit ( 22 ). 5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmeaustauscher (16) und der Niedertemperatur-Konverter (18) zu einer baulichen Einheit zusammengefasst sind. 5. Device according to one of claims 1 to 4, characterized in that the heat exchanger ( 16 ) and the low-temperature converter ( 18 ) are combined to form a structural unit. 6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Niedertemperatur-Konverter (18) und die mindestens eine kombinierte Gasreinigungsstufe (20) zu einer baulichen Einheit zusammengefasst sind. 6. Device according to one of claims 1 to 4, characterized in that the low-temperature converter ( 18 ) and the at least one combined gas cleaning stage ( 20 ) are combined to form a structural unit. 7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmeaustauscher (16), der Niedertemperatur-Konverter (18) und die mindestens eine kombinierte Gasreinigungsstufe (20) zu einer baulichen Einheit (14) zusammengefasst sind. 7. Device according to one of claims 1 to 4, characterized in that the heat exchanger ( 16 ), the low-temperature converter ( 18 ) and the at least one combined gas cleaning stage ( 20 ) are combined to form a structural unit ( 14 ). 8. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass dem Wärmeaustauscher (16) ein Hochtemperatur-Konverter (12) vorgeschaltet ist. 8. The device according to claim 2, characterized in that the heat exchanger ( 16 ) is preceded by a high temperature converter ( 12 ). 9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Hochtemperatur-Konverter (12) zur adiabatischen Reaktionsführung ausgelegt ist. 9. The device according to claim 8, characterized in that the high-temperature converter ( 12 ) is designed for adiabatic reaction control. 10. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Hochtemperatur-Konverter (12) zur isothermen Reaktionsführung ausgelegt ist. 10. The device according to claim 8, characterized in that the high-temperature converter ( 12 ) is designed for isothermal reaction control. 11. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Hochtemperatur-Konverter (12) für Betriebstemperaturen im Bereich von 350 bis 500°C ausgelegt ist. 11. The device according to claim 10, characterized in that the high-temperature converter ( 12 ) is designed for operating temperatures in the range of 350 to 500 ° C. 12. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass der kombinierten Gasreinigungsstufe (20) eine zusätzliche, wahlweise ansteuerbare Gasreinigungsstufe (28) zur selektiven CO-Oxidation nachgeordnet ist. 12. Device according to one of claims 1 to 11, characterized in that the combined gas cleaning stage ( 20 ) is followed by an additional, selectively controllable gas cleaning stage ( 28 ) for selective CO oxidation. 13. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasreinigungsstufe (28) zur isothermen Reaktionsführung ausgelegt ist. 13. The apparatus according to claim 12, characterized in that the gas purification stage ( 28 ) is designed for isothermal reaction control. 14. Verfahren zur katalytischen Brenngasaufbereitung eines wasserstoffreichen Reformergases für eine Brennstoffzelle, bei dem das Reformergas durch in Strömungsrichtung des Reformergases aufeinander folgend angeordneten Baustufen mit a) einer ersten Baustufe, welche zur Durchführung einer Wassergas-Shift- Reaktion katalytisch beschichtetet ist (Niedertemperatur-Konverter (18)), und b) zumindest einer weiteren Baustufe mit einer steuerbaren Luftzuführung (24), welche zur Durchführung der Wassergas-Shift-Reaktion und selektiven CO-Oxidation katalytisch beschichtet ist (kombinierte Gasreinigungsstufe (20)), geleitet wird. 14. A process for the catalytic fuel gas treatment of a hydrogen-rich reformer gas for a fuel cell, in which the reformer gas is carried out by construction stages arranged in succession in the flow direction of the reformer gas a) a first construction stage, which is catalytically coated for carrying out a water gas shift reaction (low-temperature converter ( 18 )), and b) at least one further construction stage with a controllable air supply ( 24 ) which is catalytically coated for carrying out the water gas shift reaction and selective CO oxidation (combined gas cleaning stage ( 20 )), is directed. 15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass eine Förderrichtung des Kühlmediums im Niedertemperatur-Konverter (18) im Gegenstrom zum Reformergas verläuft. 15. The method according to claim 14, characterized in that a conveying direction of the cooling medium in the low-temperature converter ( 18 ) runs in countercurrent to the reformer gas. 16. Verfahren nach den Ansprüchen 14 oder 15, dadurch gekennzeichnet, dass dem Niedertemperatur-Konverter (18) ein Wärmeaustauscher (16) vorgeschaltet wird und die Förderrichtung des Kühlmediums im Wärmeaustauscher (16) im Gegenstrom zum Reformergas verläuft. 16. The method according to claims 14 or 15, characterized in that the low-temperature converter ( 18 ) is preceded by a heat exchanger ( 16 ) and the conveying direction of the cooling medium in the heat exchanger ( 16 ) is countercurrent to the reformer gas. 17. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Förderrichtung des Kühlmediums in der mindestens einen kombinierten Gasreinigungsstufe (20) im Gleichstrom zum Reformergas verläuft. 17. The method according to any one of claims 14 to 16, characterized in that the conveying direction of the cooling medium in the at least one combined gas cleaning stage ( 20 ) runs in cocurrent to the reformer gas. 18. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass der kombinierten Gasreinigungsstufe (20) eine zusätzliche, wahlweise ansteuerbare Gasreinigungsstufe (28) zur selektiven CO-Oxidation nachgeordnet wird und eine Förderrichtung des Kühlmediums in der Gasreinigungsstufe (28) im Gleichstrom zum Reformergas verläuft. 18. The method according to any one of claims 14 to 17, characterized in that the combined gas cleaning stage ( 20 ) is followed by an additional, selectively controllable gas cleaning stage ( 28 ) for selective CO oxidation and a conveying direction of the cooling medium in the gas cleaning stage ( 28 ) in cocurrent to the reformer gas. 19. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass bei einem Kaltstart die Vorrichtung (10) zur katalytischen Brenngasaufbereitung des wasserstoffreichen Reformergases mit konstanter Last angefahren wird. 19. The method according to any one of claims 14 to 18, characterized in that the device ( 10 ) for catalytic combustion gas processing of the hydrogen-rich reformer gas is started with a constant load during a cold start. 20. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 19, dadurch gekennzeichnet, dass bei einem Kaltstart Luft in die kombinierte Gasreinigungsstufe (20) eingeblasen wird. 20. The method according to any one of claims 14 to 19, characterized in that air is blown into the combined gas cleaning stage ( 20 ) during a cold start. 21. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 20, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung (10) mit einer Katalysatormasse unterhalb einer theoretisch für eine maximale katalytische Aktivität bei Volllast notwendigen Katalysatormasse beschichtet wird (Auslegungsgrenze) und bei Lastanforderungen, die oberhalb der Auslegungsgrenze liegen, Luft über die Luftzuführung (24) der kombinierten Gasreinigungsstufe (20) eingeblasen wird. 21. The method according to any one of claims 14 to 20, characterized in that the device ( 10 ) is coated with a catalyst mass below a catalyst mass theoretically necessary for maximum catalytic activity at full load (design limit) and for load requirements which are above the design limit, Air is blown in via the air supply ( 24 ) of the combined gas cleaning stage ( 20 ).
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Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5330727A (en) * 1992-03-19 1994-07-19 International Fuel Cells Corporation Apparatus for removing carbon monoxide from gaseous media
US5360679A (en) * 1993-08-20 1994-11-01 Ballard Power Systems Inc. Hydrocarbon fueled solid polymer fuel cell electric power generation system
EP0650922A1 (en) * 1993-10-14 1995-05-03 Daimler-Benz Aktiengesellschaft Process for the catalytic removal of CO from a H2 rich gas
US5464606A (en) * 1994-05-27 1995-11-07 Ballard Power Systems Inc. Two-stage water gas shift conversion method
DE19603222C1 (en) * 1996-01-30 1997-08-28 Daimler Benz Ag Method and device for obtaining a hydrogen-rich, low-carbon monoxide gas
WO1997044123A1 (en) * 1996-05-17 1997-11-27 International Fuel Cells Corporation Shift converter
WO2000039875A1 (en) * 1998-12-23 2000-07-06 International Fuel Cells, Llc A hydrocarbon fueled power plant employing a proton exchange membrane (pem) fuel cell

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA2317992A1 (en) * 1999-11-08 2001-05-08 General Motors Corporation Down-sized water-gas-shift reactor

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5330727A (en) * 1992-03-19 1994-07-19 International Fuel Cells Corporation Apparatus for removing carbon monoxide from gaseous media
US5360679A (en) * 1993-08-20 1994-11-01 Ballard Power Systems Inc. Hydrocarbon fueled solid polymer fuel cell electric power generation system
EP0650922A1 (en) * 1993-10-14 1995-05-03 Daimler-Benz Aktiengesellschaft Process for the catalytic removal of CO from a H2 rich gas
US5464606A (en) * 1994-05-27 1995-11-07 Ballard Power Systems Inc. Two-stage water gas shift conversion method
DE19603222C1 (en) * 1996-01-30 1997-08-28 Daimler Benz Ag Method and device for obtaining a hydrogen-rich, low-carbon monoxide gas
WO1997044123A1 (en) * 1996-05-17 1997-11-27 International Fuel Cells Corporation Shift converter
WO2000039875A1 (en) * 1998-12-23 2000-07-06 International Fuel Cells, Llc A hydrocarbon fueled power plant employing a proton exchange membrane (pem) fuel cell

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