CN1426506A - 用于降低油品(ecb－0002)粘度的无机酸强化的热处理 - Google Patents

用于降低油品(ecb－0002)粘度的无机酸强化的热处理 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种利用热处理和酸处理的组合来降低原油和渣油的粘度的方法。此外，本发明还公开了一种制备有降低粘度的油包水型乳液，或固体稳定的油包水型乳液的方法。所述的乳液可用于提高采油量法，包括使用所述乳液作为置换地下岩层中烃类的驱替液，以及使用所述的乳液作为转移岩层中流体流动的阻挡液。

Description

用于降低油品(ECB-0002)粘度的无机酸强化的热处理
发明领域
本发明涉及一种通过原油或原油渣油的无机酸强化的热处理来降低原油和原油渣油粘度的方法。由酸和热处理方法的组合得到的产物提供的油比原料油或由不加酸的热处理得到的油品低得多的粘度。
因此，本法提供一种改进的减粘方法，并可在管道输送中用作一种改质方法或用于降低用于提高采油量(EOR)操作中的油包水型乳液的粘度。
发明背景
降低重质原油和渣油粘度的技术对于上游石油经营和下游石油经营都是重要的。在下游炼制操作中，渣油的减粘和加氢减粘(添加氢减粘)在现有技术和商业实践中都是已知的。在上游生产操作中，用气体凝析油稀释原油以及使用碱液和水的乳化技术在重质油例如沥青的管道输送中是一些常用的技术。而且，降低重质原油的粘度可在使用提高采油量方法从地下岩层中开采烃类有关的新型上游技术中起作用。在石油工业中始终需要降低原油和渣油粘度的技术和技术改进。
含有高质量原油储量的减少以及伴随的高质量原油价格的上涨迫使石油的开采商和炼制商把重质原油储量作为一种石油来源。在包括委内瑞拉、乍得、俄国和美国等在内的许多国家有许多未开采的重质原油储量。但是，这些重质原油由于其高粘度和流动性差，对石油的开采商、运输商和炼制商都提出了严重的挑战。重质原油常常难以(如果不是不可能)用有效的和经济的方式从地下岩层中提取。此外，即使重质原油被提取出来，这种原油的低劣流动特性也在它的泵送、运输和炼制中产生各种外加的困难。
为了从地下储量中提取重质原油，已开发了多种方法。例如，最近开发了这样一种有助于从地下岩层中提取重质原油的新方法，所述的方法使用固体稳定的乳液作为驱替液或阻挡液，以便帮助从地下岩层中开采烃类。这些方法通常在U.S.专利No.5,927,404、5,910,467、5,855,243和6,068,054中讨论。U.S.专利No.5,927,404公开了一种新型固体稳定的乳液作为驱替液在提高采油量中置换烃类的方法。U.S.专利No.5,855,243要求保护一种使用固体稳定的乳液作为驱替液的类似方法，通过加入气体来降低乳液的粘度。U.S.专利No.5,910,467也要求保护在U.S.专利No.5,855,243中公开的新型固体稳定的乳液。U.S.专利No.6,068,054公开了一种使用新型固体稳定的乳液作为转移岩层中流体流动的阻挡液的方法。在固体稳定的乳液中，固体颗粒与水和原油中的表面活性组分相互作用，使乳液的稳定性提高。这种方法是简单的，因为乳液通过油(通常为储量本身得到的原油)与微米或亚微米尺寸的固体颗粒简单混合以及与水或盐水混合直到形成乳液来制得。这种方法也是廉价的，因为所有这些材料都很容易在储藏地得到。
固体稳定的油包水型乳液具有高于要开采的原油的粘度，因此可作为有效的驱替液来置换要开采的原油，例如U.S.专利No.5,927,404和5,855,243中公开的。
固体稳定的油包水型乳液也可用作阻挡液，以便填充高岩石渗透率的地下区，即“漏失区”。当驱替液注入储层时，注入的驱替液可能通过这些区域流向开采井，使原油留在相对未开采的其他区域中。高粘度的阻挡液例如固体稳定的油包水型乳液可用来填充这些“漏失区”，使压力能转移到相邻的较低渗透区的驱替油。
但是，有时固体稳定的油包水型乳液太粘稠，以致不能注入，或者太粘稠，以致不能有效用作驱替液或阻挡液。所以，存在降低所述乳液的粘度的需要，以便得到对使用的提高采油量方法的类型以及对要开采的特定类型和粘度的原油的最佳流变性能。
降低重质油品粘度对下游操作也是重要的。重质原油的运输商和炼制商已开发了降低重质原油粘度的各种技术，以便提高其泵送性。常用的方法包括用气体凝析油稀释原油以及用碱液和水乳化。热处理原油使其粘度降低在本专业中也是公知的。减粘和加氢减粘等热加工技术已在商业上实施。在热处理或添加剂强化的烃类减粘领域中的现有技术提出了用几种不同的方法来提高原油、原油馏分油或渣油的质量的方法，或降低粘度的方法。例如，几个参考文献提出使用添加剂，例如使用自由基引发剂(US 4298455)、硫醇化合物和芳族氢供体(EP175511)、自由基受体(US 3707459)和氢供体溶剂(US 4592830)。其他的技术提出使用特定的催化剂，例如低酸性沸石催化剂(US4411770)和钼催化剂、硫化铵和水(US 4659453)。其他参考文献提出石油渣油和重油的改质(Murray R.Gray，Marcel Dekker，1994，239-243页)和环烷酸的热分解(US 5820750)。
将上述各种方法结合在一起的共同问题是需要油品得到最佳的粘度降低。
发明概述
本发明涉及到强化降低粘度方面。提出了一种通过酸强化的热处理方法来降低油品或油包水型乳液粘度的方法。由酸强化的热处理法得到的产物具有比未处理的油品或未处理的油包水型乳液低得多的粘度。
本发明的一个实施方案涉及一种降低原油和渣油粘度的方法，所述的方法包括以下步骤：
(a)将原油或渣油与有效数量的主要由酸组成的酸接触，
(b)在足以降低所述原油或渣油的粘度的温度和压力下将所述的原油或原油渣油和所述的酸加热一段时间。
正如这里使用的，原油渣油定义为常压蒸馏或减压蒸馏得到的残留原油。
正如这里所用的，所述的方法包括这里公开的步骤，以及由和基本上由这里公开的步骤组成。
本方法的另一实施方案涉及一种通过热处理油品和渣油来降低原油和原油渣油粘度的方法，其中改进之处包括将原油或渣油与有效数量的主要由或由酸组成的酸接触，以及在足以降低所述原油或渣油粘度的温度和压力下使所述的原油或渣油和所述的酸加热一段时间。
本发明还涉及一种通过以下步骤制得的有降低粘度的原油或原油渣油：
(a)将原油或渣油与有效数量的主要由酸组成的酸接触，
(b)在足以降低所述原油或渣油粘度的温度和压力下将所述的原油或渣油和所述的酸加热一段时间。
本发明的另一实施方案涉及一种制备有降低粘度的油包水型乳液的方法，所述的方法包括以下步骤：
(a)将油与酸接触，
(b)在足以降低所述油的粘度的温度和压力下将所述的油和所述的酸加热一段时间，以及
(c)加入水并混合直到形成所述的油包水型乳液。
有降低粘度的固体稳定的乳液也可用这样一方法制得：在加热酸处理的油的步骤(步骤b)以后但在加水和混合乳化(步骤c)以前将固体颗粒加到油中。
附图简述
图1A和1B为25℃下未处理的和热处理的原油T和K的粘度对剪切速率作图。X轴为剪切速率(秒-1)，而Y轴为粘度(厘泊)。带菱形的线为未处理的原油。带方形的线为仅热处理的原油。带三角形的线为这里所述的酸性热处理组合的原油。
图2A和2B为未处理的和热处理的原油T和K的粘度对温度作图。X轴为温度1000/T(1/K)，Y轴为ln(vis)@0.204sec-1表示的粘度(厘泊)。带菱形的线为未处理的原油。带方形的线为仅热处理的。带三角形的线为这里所述的酸性热处理组合的。
图3为60℃下重质减压渣油的粘度对剪切速率作图。X轴为剪切速率(秒-1)，而Y轴为粘度(厘泊)。带菱形的线为仅热处理的。带方形的线为这里所述的酸性热处理组合的。
图4为重质减压渣油的粘度对温度作图。X轴为温度1000/T(1/K)，而Y轴为ln(vis)@9.6sec-1表示的粘度(厘泊)。带菱形的线为仅热处理的。带方形的线为这里所述的酸性热处理组合的。
发明详述
根据本发明，提供了一种降低原油和原油渣油粘度的改进方法。将酸加到原油或渣油中，随后在惰性环境中在约250℃至约450℃的温度和约30至约300psi下热处理约0.25至6小时。
通常，按原油或原油渣油的数量计，加入的酸量为约10至约1000ppm、优选约20至100ppm。
优选的是，在接触步骤中使用的酸不含在酸本身中本来没有的或没有在酸中作为杂质存在的其他组分。因此，优选的是，酸主要由酸组成或由酸组成。
在本发明中，熟悉本专业的技术人员可选择这样的工艺条件，以便除降低原油的粘度外还能保留或降解环烷酸。例如，为了降解环烷酸，如US 5,820,750中公开的，使用吹扫气体。任何惰性吹扫气体(在本法中不反应的气体)都可使用。例如氮气、氩气等。
有意义的是，本发明能将酸加到高环烷酸含量的原油中，以实现降低粘度。酸加到酸性原油中与直觉是相反的，因为炼制商正在不断寻找减少原油和渣油中酸含量的各种方法。
可在本发明中使用的酸类型包括无机酸，例如硫酸、盐酸和高氯酸。有机酸如乙酸、对甲苯磺酸、烷基甲苯磺酸、单烷基、二烷基和三烷基磷酸、有机一元或二元羧酸、甲酸、C3-C16有机羧酸、琥珀酸和低分子量石油环烷酸在本发明中也是有效的。无机酸混合物、有机酸混合物或无机酸和有机酸的组合物都可用来产生相同的效果。优选的无机酸为硫酸或盐酸。优选的有机酸为乙酸。硝酸应避免使用，因为它可能形成爆炸性混合物。
反应时间、温度和压力一起确定工艺强度。熟悉本专业的技术人员可将工艺强度选择在优选的范围内，以便得到所希望的粘度降低程度。
虽然不希望受任何限制，但申请人认为酸强化的热处理使有关的化学物种的分子聚集性质发生变化。
用酸强化的热处理降低油包水型乳液的粘度
上述降低油品粘度的方法可用来制备有降低粘度的油包水型乳液或固体稳定的油包水型乳液。在用油制备乳液以前，用上述方法来降低油的粘度。虽然油粘度的任何降低都可能是有利的，但优选的是，粘度比这里所述的处理以前油品的粘度降低至少约2-30倍。
为了用这一方法制备有降低粘度的油包水型乳液，将水或盐水加到酸强化热处理过的油中。将水或盐水以等分小样加入，或优选在约500至约12000转/分下连续混合一段时间，足以使水作为小液滴分散在连续油相中，从而形成乳液。在乳液中水的数量可为40-80重量％、优选50-65重量％、更优选60重量％。优选的是，将地层水用来制备乳液，但是也可使用新鲜水，并按需要调节离子浓度，以便有助于乳液在岩层条件下稳定。生成的乳液比用未处理过的油或只经过热处理的油制得的乳液有低得多的粘度。
有降低粘度的固体稳定的油包水型乳液也可用上述酸强化的热处理方法来制备。固体颗粒可在酸加入和热处理步骤以前或以后加入，但应在加水和乳化以前加入。但是应注意，如果固体颗粒在热处理步骤中存在，那么固体颗粒可能使工艺设备结垢，为了实施这一实施方案，这一问题需要注意。因此，优选在酸和热处理步骤以后将固体颗粒加到油中。
固体颗粒优选应具有憎水性。已发现以商品名AerosilR972(DeGussa Corp.的产品)销售的憎水二氧化硅对于许多不同的油品来说是有效的固体颗粒。也可使用其他憎水(或亲油)固体，例如分散的和油润湿的膨润土白土、高岭土白土、亲有机物质的白土或碳质的沥青质固体。
为了得到足够的内滴相的表面覆盖率，单个的固体粒度应足够的小。如果乳液要用于多孔的地下岩层，那么平均粒度应小于多孔地下岩层中孔喉的平均直径。固体颗粒可为球形或非球形。如果为球形，固体颗粒的直径平均尺寸应优选为约5微米或更小，更优选为约2微米或更小、甚至更优选约1微米或更小、最优选100纳米或更小。如果固体颗粒为非球形的，它们的平均尺寸应优选为约200平方微米总表面积、更优选约20平方微米或更小、甚至更优选约10平方微米或更小、最优选1平方微米或更小。固体颗粒还必需在岩层条件下不溶于乳液的油相和水相中。按油的重量计，优选的固体处理率为0.05-0.25重量％。
生成的油包水型乳液或固体稳定的油包水型乳液的pH值可通过将计算数量的弱碱水溶液加到乳液中来调节，添加时间足以使pH值升到所希望的水平。如果乳液的pH值太低(小于4)，可能希望将乳液的pH值调节到5-7。调节pH值是任选的，因为在某些情况下希望注入酸性乳液并让储区岩层来将乳液缓冲至储层碱度。
氢氧化铵对于pH值调节是优选的碱。较强的碱如氢氧化钠、氢氧化钾和氧化钙对乳液的稳定性有不利的影响。对这一效果的一个可能的解释是，强碱倾向于使乳液逆转，即，使油包水型乳液转变成水包油型乳液。对于本发明来说，这样的转变是不希望的。
油包水型乳液或固体稳定的油包水型乳液可用于各种提高采油量应用。一个典型的应用是将这样的乳液用于从地下岩层中置换油，即，使用乳液作为驱替液。如上所述，制备乳液，然后注入到地下岩层中，一般但不是必需地通过注入井。在压力下注入的乳液用来置换岩层中的油，使它流向一井(通常为开采井)以便开采。
另一应用是乳液用作阻挡液，以便转移地下岩层中的烃类流动。又一次地，制备乳液，然后注入地下岩层。该乳液用来填充“漏失层”或用作水平阻挡液，以防止水或气锥进。正如上面说明的，“漏失层”和锥进使提高采油量操作的效率下降。
已结合优选的实施方案描述了本发明。但熟悉本专业的技术人员应当认识到，在不违背本发明的范围的条件下，对本发明的许多改进、改变和变通都是可能的。因此，所有这样的改进、改变和变通都被认为包括在本发明内，正如附后的权利要求书规定的。
为了说明在这里包括以下实施例，这些实施例不是对本发明的限制。
实施例
在一典型的实验中，将200克原油装在帕尔高压釜中，然后将10-50ppm硫酸加到原油中，并在25℃下混合10分钟。用惰性气体如氮气将硫酸处理过的原油吹扫30分钟，在氮气下关闭高压釜，然后将物料在360℃和90-280psi压力下加热2-6小时。需要指出，热处理在没有惰性气体连续吹扫下进行。在没有惰性吹扫气体下，预期在没有明显TAN减少的条件下降低粘度。
实验完成以后，分析处理过的原油：
a)总酸值(TAN)和环烷酸的分子量分布，
b)庚烷不溶物，
c)在20、25、30、35和40℃下和在0.1-2.5秒-1的剪切速率范围内测定的甲苯当量和粘度。
结果
实施例1和2：(原油)
表1和2汇集了热处理和硫酸催化的热处理分别对原油T和K关键性质的影响。正如从数据可看出的，未观测到热处理样品和硫酸催化的热处理样品之间总酸值、环烷酸分布、甲苯当量和正庚烷不溶物有明显改变。这些数据表明，由于在热处理以前加入硫酸，原油的化学没有明显变化。
图1A和1B示出未处理过的和热处理过的原油T和K的粘度随剪切速率的变化图。对未处理原油、热处理过的原油和有在先硫酸加入的热处理过的原油的数据作图。预计由于热处理使粘度降低。但是，观测到在热处理以前加入硫酸使粘度进一步降低。
图2A和2B示出未处理的和热处理过的原油T和K在0.204秒-1下的粘度随温度的变化图。对未处理原油、热处理过的原油和有在先硫酸加入的热处理过的原油的数据作图。由每一曲线的斜率计算了相应的活化能。观测到加硫酸并热处理的样品相对于没有先加酸的热处理样品有活化能下降。这就表明，硫酸催化的热处理已经改变了造成各种重质原油高粘度的化学物种的基本聚集性质。
实施例3(减压渣油)
阿拉伯重质减压渣油的相应数据示于图3和4。结果表明，渣油的无机酸强化的热处理方法得到比没有无机酸的热处理低得多的粘度的产品油。
                                             表1
                                          原油T的热处理
    性质     处理条件
  无  10ppmH2SO4     360℃/6小时/280psi/N2     (360℃/6小时/280psi/N2)10ppm H2SO4
    总酸值(滴定)   6.1  6.1     3.9     4.1
                                  酸分布(毫摩尔环烷酸/克原油)
    250MW     61.47     44.83     40.35
    300MW     32.80     24.01     21.71
    400MW     8.20     5.78     5.05
    450MW     19.07     14.03     12.12
    600MW     10.49     8.48     7.32
    750MW     8.33     8.07     7.54
    正庚烷不溶物％     2.6     2.7     2.7     2.7
    甲苯当量     14     14     31     31
                                  表2
                             原油K的热处理
    性质                     处理条件
    无     360℃/6小时/280psi/N2     (360℃/6小时/280psi/N2)10ppm H2SO4
    总酸值(滴定)     4.2     3.2     3.8
                                 酸分布(毫摩尔环烷酸/克原油)
    250MW     16.55     13.99     14.27
    300MW     15.75     11.33     13.73
    400MW     4.12     2.85     3.56
    450MW     25.02     17.72     21.78
    600MW     23.06     18.42     21.09
    750MW     22.96     18.85     20.94
    正庚烷不溶物％     ＜0.1     ＜0.1     0.9
    甲苯当量     0     0     ＜5

Claims (34)

1.一种降低原油和渣油粘度的方法，所述的方法包括以下步骤：
(a)将原油或原油渣油与有效数量的主要由酸组成的酸接触；
(b)在足以使所述原油或渣油的粘度降低的温度和压力下将所述的原油或原油渣油和所述的酸加热一段时间。
2.在通过热处理原油和渣油而降低原油和渣油粘度的热减粘方法中，其中改进之处包括将原油或渣油与有效数量的主要由酸组成的酸接触以及在足以降低所述原油或渣油粘度的温度和压力下将所述的原油或渣油和所述的酸加热一段时间。
3.一种用以下步骤制备的有降低粘度的原油或原油渣油：
(a)将原油或渣油与有效数量的主要由酸组成的酸接触；
(b)在足以降低所述原油或渣油粘度的温度和压力下将所述的原油或渣油和所述的酸加热一段时间。
4.根据权利要求1的方法，其中所述的酸选自无机酸、有机酸及其混合物。
5.根据权利要求1的方法，其中所述的酸为无机酸。
6.根据权利要求4的方法，其中所述的酸选自硫酸、盐酸、高氯酸、乙酸、对甲苯磺酸、烷基甲苯磺酸、单烷基、二烷基和三烷基磷酸、有机一元和二元羧酸、C3-C16有机羧酸、琥珀酸及其混合物。
7.根据权利要求5的方法，其中所述的酸为硫酸。
8.根据权利要求6的方法，其中所述的酸为乙酸。
9.根据权利要求1的方法，其中所述的步骤(b)在约250至约450℃下进行。
10.根据权利要求1的方法，其中所述的步骤(b)在约30至约300psi的压力下进行。
11.根据权利要求1的方法，其中所述的步骤(b)进行约0.15至约6小时。
12.根据权利要求1的方法，其中所述的方法的步骤(b)还包括惰性气体吹扫。
13.根据权利要求1的方法，其中按原油或原油渣油的数量计，使用的所述酸的数量为约10至约1000ppm。
14.根据权利要求1的方法，其中所述的方法在惰性环境中进行。
15.一种制备油包水型乳液的方法，所述的方法包括以下步骤：
(a)将所述的油与酸接触；
(b)在足以降低所述油的粘度的温度和压力下将所述的油和所述的酸加热一段时间；以及
(c)加入水并混合到形成所述油包水型乳液。
16.根据权利要求15的方法，其中所述的酸包括无机酸、有机酸、至少两种无机酸的混合物、至少两种有机酸的混合物或至少一种无机酸和至少一种有机酸的混合物中至少一种。
17.根据权利要求15的方法，其中将所述的酸以约10至1000ppm的处理率加到所述的油中。
18.根据权利要求15的方法，其中所述的加热所述油的步骤在约250至约450℃的温度下进行。
19.根据权利要求15的方法，其中所述的加热所述油的步骤在约30至约300psi的压力下进行。
20.根据权利要求15的方法，共中所述的加热所述油的步骤进行约0.15至约6小时。
21.根据权利要求15的方法，其中所述的方法还包括在所述的加水并混合形成所述的乳液的步骤以前将固体颗粒加到所述的油中。
22.根据权利要求21的方法，其中按所述油的重量计，所述的固体颗粒以约0.05至约0.25重量％的处理率加入。
23.一种从地下岩层开采烃类的方法，所述的方法包括以下步骤：
(a)用以下步骤制备油包水型乳液：
(1)将所述的油与酸接触；
(2)在足以降低所述油的粘度的温度和压力下将所述的油和所
述的酸加热一段时间；和
(3)加入并混合，形成所述的油包水型乳液；
(b)将所述的乳液注入所述的地下岩层；以及
(c)用所述的乳液从所述的地下岩层中开采烃类。
24.根据权利要求23的方法，其中所述的酸包括无机酸、有机酸、至少两种无机酸的混合物、至少两种有机酸的混合物或至少一种无机酸和至少一种有机酸的混合物中至少一种。
25.根据权利要求23的方法，其中所述的酸以约10至1000ppm的处理率加到所述的油中。
26.根据权利要求23的方法，其中所述的加热所述油的步骤在约250至约450℃的温度下进行。
27.根据权利要求23的方法，其中所述的加热所述油的步骤在约30至约300psi的压力下进行。
28.根据权利要求23的方法，其中所述的加热所述油的步骤进行约0.15至约6小时。
29.根据权利要求23的方法，其中所述的方法还包括在所述的加水并混合形成所述乳液的步骤以前将固体颗粒加到所述的油中。
30.根据权利要求29的方法，其中按所述油的重量计，所述的固体颗粒以约0.05至约0.25重量％的处理率加入。
31.根据权利要求23的方法，其中所述的油包水型乳液用作驱替液，以便置换所述地下岩层中的烃类。
32.根据权利要求23的方法，其中所述的油包水型乳液用作阻挡液，以便转移所述地下岩层中的烃类的流动。
33.一种用以下方法制备的油包水型乳液：
(a)将所述的油与酸接触；
(b)在足以降低所述油的粘度的温度和压力下将所述的油和所述的酸加热一段时间；以及
(c)加水并混合直到形成所述的油包水型乳液。
34.根据权利要求33的乳液，还包括在所述的加水并混合形成所述乳液的步骤以前将固体颗粒加到所述的油中。
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