CN1315250A - 多层结构以及由该结构组成的容器 - Google Patents

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J·默茨格尔
J·帕斯卡尔
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Abstract

本发明涉及一种结构,顺序包括：高密度聚乙烯(HDPE)的第一层;粘结剂层;EVOH或基于EVOH的混合物的第二层;聚酰胺(A)或聚酰胺(A)和聚烯烃(B)混合物的可有可无的第三层。本发明还涉及用于输送或储存流体的装置,更准确地说是上述的结构组成的管子,罐,容器溜槽,瓶子和容器,并且其中由第二层或第二层和第三层的组合而组成的隔离层直接与所包含或所输送的流体接触。

Description

多层结构以及由该结构组成的容器
本发明涉及一种多层结构以及由该结构组成的容器，所述结构在与所包含的流体直接接触处有隔离层。本发明结构的隔离层组成该结构诸面之一，即它不在结构里面。这些结构用于制备输送或储存流体的装置，更准确地说，可用于制备管子，容器，容器溜槽，即其中隔离层与液体接触的、用来填充贮器，瓶以及容器的管子。
借助防止通过所述结构的损失，从而不对环境造成污染，本发明可用于流体如机动车汽油的输送或储存。另外，借助防止挥发性物质从液体中的损耗，本发明还可用于包含挥发性物质的液体。本发明也可用于机动车冷却系统的流体，用于空气调节的油和流体。本发明的结构具有如下形式：HDPE/粘结剂/隔离层，其中“HDPE”表示高密度聚乙烯。
EP742 236描述了由五层组成的汽油罐，分别为：
--高密度聚乙烯(HDPE)；
--粘结剂；
--聚酰胺(PA)或包含乙烯单元和乙烯醇单元(EVOH)的共聚物；
--粘结剂；
--HDPE。
另外，还能将第六层加在粘结剂层之一和HDPE层之一之间。所述第六层由模制容器之后的制备边角料和很少情况下的非合格容器组成。然后，对这些边角料和非合格容器进行研磨，直至得到颗粒为止。然后将这些研磨料再熔融并在容器共挤出装置直接挤出。在回用之前，这些研磨料也可以被熔融并借助挤塑机如双螺杆挤塑机进行再造粒。
根据一种方案，所述回用产品能与来自容器的两个最外层的HDPE混合。例如，能够将回用产品的颗粒与这两个外层的原料HDPE颗粒混合。也可使用这两种再循环层的任意混合物。回用材料的含量可达容器总重量的50％重量。
EP731 308描述了包含内层和外层的管子，所述内层包含聚酰胺与具有聚酰胺基质的聚烯烃的混合物；所述外层包含聚酰胺。基于聚酰胺的这些管子可用于输送汽油，更准确地说，可用于将汽油从机动车容器输送至发动机中，另外，在直径较大时，所述管子还可用于在加油站分配泵和地下储罐之间进行烃类的输送。
根据本发明的另一形式，包含乙烯单元和乙烯基醇单元(EVOH)的聚合物层可放置在内层和外层之间。有利的是，使用内层/EVOH/粘结剂/外层这样的结构。
EP742 236中描述的容器，它没有直接与汽油接触的隔离层，很明显的是，所述容器有隔离性能，但是，当希望十分低的汽油损失时，所述隔离性能是不够的。EP731 308描述了外层由聚酰胺制得并且隔离层直接与汽油接触的管子，对于组件的机械强度而言，需要由聚酰胺制得的层。业已发现，所述新颖结构具有更好的隔离性能，并且可用于各种制品，例如，用于机动车的汽油罐。
本发明涉及一种结构，顺序包括：
      高密度聚乙烯的第一层(HDPE)，
      粘结剂层，
      EVOH或基于EVOH的混合物的第二层，
      还可有聚酰胺(A)的或聚酰胺(A)和聚烯烃(B)的混合物的第三层。
在下文中，将第二层或第二层和第三层的组合称之为“隔离层”。
本发明还涉及用于输送或储存流体的装置，更准确地说，涉及管子，罐，溜槽，瓶以及由上述结构组成的容器，并且其中隔离层直接与所包含的或所输送的流体接触。这些装置可借助热塑性聚合物工业常用的工艺，如共挤出或挤压吹塑来制备。
就第一层而言，高密度聚乙烯(HDPE)描述于Kirk-Othmer(第四版，第17卷，第704页和724-725页)中。根据ASTM D 1248-84，所述聚乙烯的密度至少等于0.940。该HDPE不仅涉及乙烯均聚物而且涉及与少量烯烃的共聚物。有利的是，所述密度在0.940和0.965之间。在本发明中，HDPE的MFI(熔融流动指数)有利的是在0.1和50之间。举例来说，可以提及的有，密度为0.958且MFI为0.9(在190℃，于2.16kg下的克/10分钟)的Eltex B 2008；得自FINA的FinatheneMS201B和得自BASF的Lupolen4261 AQ。
就第二层而言，EVOH共聚物也称之为皂化的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物。根据本发明使用的皂化的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物是这样的共聚物：其中乙烯含量从20-70％摩尔，优选从25-70％摩尔，乙酸乙烯酯组份的皂化度不低于95％摩尔。当乙烯含量低于20％摩尔时，在高湿度条件下的隔离性能将不能达到希望的那样高，而当乙烯含量超过70％摩尔时也将使隔离性能下降。当皂化度或水解度低于95％摩尔时，将损失隔离性能。
术语“隔离性能”意指对于气体，液体，更准确地说对于氧以及机动车汽油的不渗透性。更准确地说，本发明涉及机动车汽油的隔离层。
在这些皂化共聚物中，在热条件下熔融流动指数在0.5-100克/10分钟范围内的那些共聚物是特别有用的。有利的是，MFI在5和30(于230℃,2.16kg的克/10分钟)之间选择，“MFI”，即“熔融流动指数”的缩写，表示在熔融状态下的流动速率。
可以理解的是，所述的皂化共聚物可包含少量的其它共聚单体成份，它们包括：α-烯烃如丙烯、异丁烯、α-辛烯、α-十二烯、α-十八烯等；不饱和羧酸或其盐；部分烷基酯；完全烷基酯；腈；酰胺和所述酸的酸酐；以及不饱和磺酸或其盐。
就基于EVOH的混合物而言，它们是这样的物质，即EVOH形成基质，即它至少是混合物的40％(重量)，优选至少50％。所述混合物的其它组成选自：聚烯烃，聚酰胺以及还可有官能聚合物。
作为基于第二层的EVOH的这些混合物的第一个例子，可以提及的是这样的组合物，它们包括(重量)：
      55-99.5份EVOH共聚物，
      0.5-45份聚丙烯和增容剂，其比例使得聚丙烯对增容剂的重量比在1-5之间。
有利的是，EVOH的MFI与聚丙烯的MFI之比大于5，优选在5和25之间。有利的是，聚丙烯的MFI在0.5和3(于230℃,2.16kg下的克/10分钟)之间。根据一种有利的形式，所述增容剂是含有聚酰胺接枝的聚乙烯，并且它由乙烯和接枝或共聚的不饱和单体X的共聚物(ⅰ)与聚酰胺(ⅱ)的反应而得到。乙烯和接枝或共聚的不饱和单体X的共聚物是这样的聚合物，其中X进行共聚，并且可选自乙烯-马来酸酐共聚物和乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物；这些共聚物包含0.2-10％(重量)的马来酸酐和从0-40％(重量)的(甲基)丙烯酸烷基酯。根据另一有利的形式，所述增容剂是含有聚酰胺接枝的聚丙烯，它是由包含接枝或共聚的不饱和单体X的丙烯均聚物或共聚物(ⅰ)与聚酰胺(ⅱ)的反应而得到的。有利的是，X是接枝的。有利的是，单体X为不饱和羧酸酐，例如马来酸酐。
作为基于第二层的EVOH的这些混合物的第二个例子，可以提及的是这样的组合物，它们包括：
      50-98％(重量)的EVOH共聚物
      1-50％(重量)的聚乙烯
      1-15％(重量)的增容剂，所述增容剂由LLDPE聚乙烯或金属茂和聚合物的混合物组成，所述聚合物选自弹性体、很低密度的聚乙烯和金属茂聚乙烯，所述混合物与不饱和羧酸或该酸的官能衍生物进行共接枝。
有利的是，增容剂使得MFI10/MFI2在5和20之间，其中MFI2是根据ASTMD1238测量的，于190℃2.16kg负荷下的质量熔融流动指数，而MFI10是根据ASTM D1238测量的，于190℃10kg负荷下的质量熔体流动指数。
作为基于第二层的EVOH的这些混合物的第三个例子，可以提及的是这样的组合物，它们包含：
      50-98％(重量)的EVOH共聚物
      1-50％(重量)的乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯共聚物，
      1-15％(重量)的增容剂；所述增容剂由乙烯和接枝的或共聚的不饱和单体X的共聚物(ⅰ)与共聚酰胺(ⅱ)的反应而得到的。
有利的是，乙烯和接枝的或共聚的不饱和单体X的共聚物是其中X进行共聚的物质，并且X是乙烯和马来酸酐的共聚物或乙烯，(甲基)丙烯酸烷基酯和马来酸酐的共聚物。有利的是，这些共聚物包含从0.2-10％(重量)的马来酸酐和从0-40％(重量)的(甲基)丙烯酸烷基酯。
作为第三层的聚酰胺(A)以及聚酰胺(A)和聚烯烃(B)混合物，术语“聚酰胺”意指下列物质的缩合产物：
一种或多种内酰胺的一种或多种氨基酸，如氨基己酸、7-氨基庚酸、11-氨基十一酸和12-氨基十二酸；所述内酰胺如己内酰胺、庚内酰胺、和月桂内酰胺；
二胺与二酸的一种或多种盐或混合物；所述二胺如1,6-己二胺、1,12-十二烷二胺、间苯二甲胺、双(对-氨基环己基)甲烷和三甲基六亚甲基二胺；所述二酸如间苯二甲酸、对苯二甲酸、己二酸、壬二酸、辛二酸、癸二酸和十二烷二酸。
作为聚酰胺的例子，可以提及的是PA6和PA6-6。
另外，有利的是，还能使用共聚酰胺。在此可以提及的有：由至少两种α,ω-氨基羧酸或至少两种内酰胺或至少一种内酰胺和一种α,ω-氨基羧酸缩合得到的共聚酰胺。另外，还可以提及的是：由至少一种α,ω-氨基羧酸(或内酰胺)，至少一种二胺和至少一种二羧酸缩合得到的共聚酰胺。
作为内酰胺的例子，可以提及的是在主环上包含3-12碳原子并且能被取代的那些物质。例如可以提及的是：β,β-二甲基丙内酰胺、α,α-二甲基丙内酰胺、戊内酰胺、己内酰胺、辛内酰胺和月桂内酰胺。
作为α,ω-氨基羧酸的例子，可以提及的是氨基十一酸和氨基十二酸。作为二羧酸的例子，可以提及的是己二酸、癸二酸、间苯二酸、丁二酸、1,4-环己二酸、对苯二酸、磺基间苯二酸的钠盐或锂盐、二聚脂肪酸(这些二聚脂肪酸的二聚物含量至少为98％，并且优选是氢化的)以及十二烷二酸HOOC-(CH2)10-COOH。
所述二胺可以是包含6-12个原子的可以是芳族和/或饱和环的脂族二胺。作为例子，可以提及的是1,6-己二胺、哌嗪、1,4-丁二胺、1,8-辛二胺、癸二胺、1,12-十二烷二胺、1,5-二氨基己烷、2,2,4-三甲基-1,6-二氨基己烷、二胺多元醇、异佛尔酮二胺(IPD)、甲基五亚甲基二胺(MPDM)、双(氨基环己基)甲烷(BACM)和双(3-甲基-4-氨基环己基)甲烷(BMACM)。
作为共聚酰胺的例子，可以提及的是己内酰胺和月桂内酰胺的共聚物(PA6/12)；己内酰胺、己二酸和1,6-己二胺的共聚物(PA6/6-6)；己内酰胺、月桂内酰胺，己二酸和1,6-己二胺的共聚物(PA6/12/6-6)；己内酰胺、月桂内酰胺、11-氨基十一酸、壬二酸和1,6-己二胺的共聚物(PA6/6-9/11/12)；己内酰胺、11-氨基十一酸、己二酸和1,6-己二胺的共聚物(PA6/6-6/11/12)；以及月桂内酰胺、壬二酸和1,6-己二胺的共聚物(PA6-9/12)。
有利的是，所术共聚酰胺选自PA 6/12和PA6/6-6。这些共聚酰胺的优点在于：其熔点低于PA6的熔点。
另外，也能使用没有熔点的任何无定形的聚酰胺。
本发明的聚酰胺的MFI以及聚酰胺和聚烯烃的混合物的MFI根据现有技术的标准于聚酰胺熔点之上15-20℃的温度处进行测量。作为基于PA6的混合物，在235℃于2.16kg下测量MFI。作为基于PA6-6的混合物，在275℃于1kg下测量MFI。
能使用聚酰胺混合物。有利的是，聚酰胺的MFI在1-50克/10分钟之间。
用包含聚酰胺嵌段和聚醚嵌段的共聚物替代一些聚酰胺(A)，将不违背本发明，即，能够使用包含至少一种上述的聚酰胺和至少一种含聚酰胺嵌段和聚醚嵌段的共聚物的混合物。
含聚酰胺嵌段和聚醚嵌段的共聚物由包含活性端基的聚酰胺序列与包含活性端基的聚醚序列的共缩合而得到，特别是如：
1)包含二胺链端的聚酰胺序列与包含二羧酸链端的聚氧化烯序列。
2)包含二羧酸端基的聚酰胺序列与包含二胺链端基的聚氧化烯序列，它们是借助称为聚醚二醇的α,ω-二羟基化脂族聚氧化烯序列的氰乙基化和氢化而得到的。
3)包含二羧酸链端的聚酰胺序列与聚醚二醇，所得到的产物在该特定场合是聚醚酯酰胺。能有利地使用这些共聚物。
包含二羧酸链端的聚酰胺序列例如源于α,ω-氨基羧酸，内酰胺或二羧酸和二胺在链限制的二羧酸的存在下的缩合。
例如，聚醚可以是聚乙二醇(PEG)，聚丙二醇(PPG)或聚四亚甲基二醇(PTMG)。后者也称为聚四氢呋喃(PTHF)。
聚酰胺序列的数均摩尔质量Mn在300-15,000之间，优选在600-5000之间。聚醚序列的质量Mn在100-6000之间，优选在200-3000之间。
包含聚酰胺嵌段和聚醚嵌段的聚合物也能包含无规分配的单元。这些聚合物可借助聚醚和聚酰胺嵌段前体的同时反应而制备。
例如，能够在少量水的存在下，使聚醇二醇，内酰胺(或α,ω-氨基酸)和链限制的二醇进行反应。所得到的聚合物主要包含聚醚嵌段，可变长度的聚酰胺嵌段，但也包含无规反应且沿聚合物链无规分布的各种试剂。
不论它们源自于先前制备的聚酰胺和聚醚序列的共缩合，还是源自于一步反应，包含聚酰胺和聚醚嵌段的这些聚合物具有例如20和75之间的肖氏D硬度，有利的是在30和70之间，并且比浓对数粘度在0.8和2.5之间，它们是就0.8克/100毫升的起始浓度，于250℃，在间甲酚中进行测量的。MFI值可在5和50(235℃,1kg载荷下)之间。
聚醚二醇嵌段的使用或者本身并与包含羧酸端基的聚酰胺嵌段共缩合，或者将它们胺化，以便转化成聚醚二胺并与包含羧酸端基的聚酰胺嵌段缩合。它们还能与聚酰胺前体和链限制剂混合，以便制备包含带有无规分布单元、包含聚酰胺嵌段和聚醚嵌段的聚合物。
包含聚酰胺和聚醚嵌段的聚合物描述于US4 331 786,4 115 475,4 195 015,4839 441,4 864 014,4 230 838和4 332 920。
包含聚酰胺嵌段和聚醚嵌段的共聚物的量与聚酰胺量的之比，以重量计，有利的是在10/90和60/40之间。例如，可以提及的是(ⅰ)PA6和(ⅱ)包含PA6嵌段和PTMG嵌段的共聚物的混合物，以及(ⅰ)PA6和(ⅱ)包含PA12嵌段和PTMG嵌段的共聚物的混合物。
就第三层的聚酰胺(A)和聚烯烃(B)的混合物的聚烯烃(B)而言，它可以是官能化的或非官能化的，或者可以是至少一种官能化的和/或至少一种非官能化的混合物。为简便起见，下面描述了官能化聚烯烃(B1)和非官能化聚烯烃(B2)。
非官能化聚烯烃(B2)通常是α-烯烃或二烯烃的均聚物或共聚物，所述烯烃例如乙烯、丙烯、1-丁烯、1-辛烯或丁二烯。借助例子，可以提及的是：
-聚乙烯均聚物和共聚物，特别是LDPE、HDPE、LLDPE(线性低密度聚乙烯)，VLDPE(很低密度聚乙烯)和金属茂聚乙烯。
-丙烯均聚物或共聚物。
-乙烯/α-烯烃共聚物，如乙烯/丙烯、EPR(乙烯-丙烯-橡胶的简称)和乙烯/丙烯/二烯(EPDM)。
-苯乙烯/乙烯-丁烯/苯乙烯(SEBS)、苯乙烯/丁二烯/苯乙烯(SBS)、苯乙烯/异戊二烯/苯乙烯(SIS)或苯乙烯/乙烯-丙烯/苯乙烯(SEPS)嵌段共聚物。
-乙烯与至少一种产物的共聚物；所述产物选自不饱和羧酸盐或酯，如(甲基)丙烯酸烷基酯(例如丙烯酸甲酯)，或饱和羧酸乙烯酯，如乙酸乙烯酯，就共聚单体的比例而言，可高达40％(重量)。
官能化聚烯烃(B1)可以是包含反应性单元(官能度)的α-烯烃聚合物；所述反应性单元是酸、酸酐或环氧官能团。可以提及的例子是：与不饱和环氧化物如(甲基)丙烯酸缩水甘油酯接枝或共聚合或三元共聚的上述的聚烯烃(B2)，或与羧酸或相应的盐或酯如(甲基)丙烯酸(对于后者，它能被金属如锌等完全或部分中和)接枝或共聚合或三元共聚的上述的聚烯烃(B2)，或者与羧酸的酸酐如马来酸酐接枝或共聚合或三元共聚的上述的聚烯烃(B2)。例如，官能化聚烯烃是PE/EPR混合物，其中重量比能在很宽范围内改变，例如在40/60和90/10之间改变；根据例如0.01-5％(重量)的接枝度，所述混合物与酸酐特别是马来酸酐进行共接枝。
官能化聚烯烃(B1)可以选自下面的与马来酸酐或甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝的聚合物/共聚物，其中接枝度例如从0.01-5％(重量)：
-PE,PP，乙烯与丙烯、丁烯、己烯或辛烯的共聚物，其中包含例如从35-80％(重量)的乙烯；
-乙烯/α-烯烃共聚物，如乙烯/丙烯共聚物、EPR(乙丙橡胶的缩写)和乙烯/丙烯/二烯(EPDM)共聚物。
-苯乙烯/乙烯-丁烯/苯乙烯(SEBS)、苯乙烯/丁二烯/苯乙烯(SBS)、苯乙烯/异戊二烯/苯乙烯(SIS)或苯乙烯/乙烯-丙烯/苯乙烯(SEPS)嵌段共聚物。
-乙烯-乙酸乙烯酯(EVA)共聚物，其中乙酸乙烯酯含量至多40％(重量)；
-乙烯和(甲基)丙烯酸烷基酯的共聚物，其中包含至多40％(重量)的(甲基)丙烯酸烷基酯；
-乙烯-乙酸乙烯酯(EVA)和(甲基)丙烯酸烷基酯的共聚物，其中包含至多40％(重量)的共聚单体。
官能化聚烯烃(B1)还能选自：乙烯/丙烯共聚物，该共聚物主要包含与马来酸酐接枝，然后与单氨基聚酰胺(或聚酰胺低聚物)(描述于EP-A-0 342 066中)缩合的丙烯。
官能化聚烯烃(B1)也可以是至少下面单元的共聚物或三元共聚物：(1)乙烯，(2)(甲基)丙烯酸烷基酯或饱和羧酸乙烯酯和(3)酸酐，如马来酸酐或(甲基)丙烯酸或环氧如(甲基)丙烯酸缩水甘油酯。可以提及的后一种官能化聚烯烃的例子是下面的共聚物，其中乙烯优选至少为60％(重量)，并且其中三元共聚单体(官能)，例如为共聚物重量的0.1-10％(重量)：
-乙烯/(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸或马来酸酐或甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚物；
-乙烯/乙酸乙烯酯/马来酸酐或甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚物；
-乙烯/乙酸乙烯酯或(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸或马来酸酐或甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚物。
在前述的共聚物中，(甲基)丙烯酸能与锌或锂成盐。
在(B1)或(B2)中，术语“(甲基)丙烯酸烷基酯”表示甲基丙烯酸C1-8烷基酯和丙烯酸C1-8烷基酯，并且可选自丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸甲酯和甲基丙烯酸乙酯。
此外，上述的聚烯烃(B1)还能通过合适的方法或试剂(二环氧、二酸、过氧化物等)进行交联；术语“官能化聚烯烃”也包含上述聚烯烃与二官能试剂如二酸、二酸酐、二环氧等的混合物；所述二官能试剂能与后者或至少两种能一起反应的官能化聚烯烃的混合物发生反应。
上述的共聚物，(B1)和(B2)，能以无规或嵌段方式进行共聚，并且能够具有线性或支链的结构。
这些聚烯烃的分子量，MFI指数和密度也能在宽范围内改变；这对于本领域普通技术人员来说是显而易见的。熔融流动指数的缩写MFI是熔融状态下的流动速率。它根据ASTM D1238测量。
有利的是，非官能化聚烯烃(B2)选自：聚丙烯均聚物或共聚物以及乙烯的任何均聚物，或乙烯和更高级α-烯烃共聚单体如丁烯、己烯、辛烯或4-甲基-1-戊烯的共聚物。可以提及的例如是：PP、高密度PE、中等密度PE、线性低密度PE、低密度PE和很低密度PE。当根据“游离基-媒介”法，根据”齐格勒”型催化剂，或近年来根据所谓的“金属茂”催化剂进行生产时，这些聚乙烯对于本领域普通技术人员来说是已知的。
有利的是，官能化聚烯烃(B1)选自：包含α-烯烃单元和带有活性极性官能团如环氧、羧酸或羧酸酐官能团的单元的任何聚合物。作为这些聚合物的例子，可以提及的是：乙烯、丙烯酸烷基酯和马来酸酐或甲基丙烯酸缩水甘油酯的三元共聚物；如得自申请人的产品Lotader或与马来酸酐接枝的聚烯烃，如得自申请人的产品Orevac，以及乙烯、丙烯酸烷基酯和(甲基)丙烯酸的三元共聚物。也可以提及的是：与羧酸酐接枝然后与聚酰胺或单氨基聚酰胺低聚物缩合的、聚丙烯均聚物或共聚物。
(A)的MFI和(B1)及(B2)的MFI能够在宽范围内选择，但是，为了有利于(B)的分散，建议(A)的MFI大于(B)的MFI。
对于小比例的，例如10-15份的(B)而言，使用非官能化聚烯烃(B2)将是足够的。在相(B)中(B2)和(B1)的比例取决于存在于(B1)中官能团的量以及其反应性。有利的是，使用重量比从5/35至15/25的(B1)/(B2)。对于小比例(B)而言，也能够只使用聚烯烃(B1)的一种混合物，以便实现交联。
根据本发明的第一优选方案，聚烯烃(B)包含(ⅰ)高密度聚乙烯(HDPE)和(ⅱ)聚乙烯(C1)和聚合物(C2)的混合物，所述聚合物(C2)选自：弹性体、很低密度聚乙烯和乙烯共聚物，混合物(C1)+(C2)与不饱和羧酸共接枝。
根据本发明第一方案的变型，聚烯烃(B)包含(ⅰ)高密度聚乙烯(HDPE)，(ⅱ)选自弹性体、很低密度聚乙烯和乙烯共聚物、与不饱和羧酸接枝的聚合物(C2)和(ⅲ)选自弹性体、很低密度聚乙烯和乙烯共聚物的聚合物(C’2)。
根据本发明第二优选方案，聚烯烃(B)包含(ⅰ)聚丙烯和(ⅱ)由聚酰胺(C4)和包含丙烯和接枝的或共聚的不饱和单体X的共聚物(C3)的反应而得到的聚烯烃。
根据本发明的第三优选方案，聚烯烃(B)包含(ⅰ)LLDPE,VLDPE或金属茂型的聚乙烯和(ⅱ)乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物。
根据本发明第四优选方案，聚酰胺(A)选自：(ⅰ)聚酰胺和(ⅱ)包含PA6嵌段和PTMG嵌段的共聚物的混合物，以及(ⅰ)聚酰胺和(ⅱ)包含PA12嵌段和PTMG嵌段的共聚物的混合物；其中共聚物和聚酰胺的重量比在10/90和60/40之间。根据第一变型，聚烯烃(B)包含(ⅰ)LLDPE,VLDPE或金属茂型的聚乙烯和(ⅱ)乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物；根据第二变型，聚烯烃包含两种官能化的聚合物，所述聚合物包含至少50％(摩尔)乙烯单元并且能反应形成交联相。
就第一方案而言，有利的是，各组份的比例如下(重量)：
      60-70％聚酰胺，
      5-15％,(C1)和(C2)的共接枝混合物，
      其余为高密度聚乙烯。
就高密度聚乙烯而言，其密度有利的是在0.940和0.965之间，并且MFI在0.1和5克/10分钟(190℃,2.16kg)之间。
聚乙烯(C1)可选自上述的聚乙烯。有利的是，(C1)为密度在0.940和0.965之间的高密度聚乙烯(HDPE)。(C1)的MFI在0.1和3克/10分钟(2.16kg-190℃)之间。
共聚物(C2)例如可以是乙烯/丙烯弹性体(EPR)或乙烯/丙烯/二烯弹性体(EPDM)。另外，(C2)也可以是很低密度聚乙烯(VLDPE)，它或者是乙烯均聚物，或者是乙烯和α-烯烃的共聚物。(C2)也可以是乙烯与至少一种产物的共聚物，所述产物选自：(ⅰ)不饱和羧酸、其盐、其酯，(ⅱ)饱和羧酸的乙烯基酯，(ⅲ)不饱和二羧酸、其盐、其酯、其半酯以及其酸酐。有利的是，(C2)为EPR。
有利的是，每40-5份(C2)，使用60-95份(C1)。
使(C1)和(C2)的混合物与不饱和羧酸接枝，即使(C1)和(C2)进行共接枝。使用该酸的官能衍生物，将不违背本发明。不饱和羧酸的例子是：包含2-20碳原子的那些羧酸，如丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、富马酸或衣康酸。这些酸的官能衍生物包含例如，不饱和羧酸的酸酐、酯衍生物、酰胺衍生物，酰亚胺衍生物和金属盐(如碱金属盐)。
包含4-10个碳原子的不饱和羧酸和其官能衍生物，特别是其酸酐是特别优选的接枝单体。这些接枝单体包含：例如，马来酸、富马酸、衣康酸、柠康酸、烯丙基丁二酸、4-环己烯-1,2-二羧酸、4-甲基-4-环己烯-1,2-二羧酸、双环(2,2,1)庚-5-烯-2,3-二羧酸、X-甲基双环(2,2,1)-庚-5-烯-2,3-二羧酸、马来酸酐、衣康酸酐、柠康酸酐、烯丙基丁二酸酐、4-环己烯-1,2-二羧酸酐、4-亚甲基-4-环己烯-1,2-二羧酸酐、双环(2,2,1)庚-5-烯-2,3-二羧酸酐和X-甲基双环(2,2,1)庚-5-烯-2,2-二羧酸酐。有利的是，使用马来酸酐。
可使用各种已知的方法，将接枝单体接枝至(C1)和(C2)的混合物上。例如，可在溶剂存在或不存在下，有或没有游离基发生剂下，借助将聚合物(C1)和(C2)加热至高温，约150℃至约300℃，而进行所述接枝反应。
在用上述方式得到的、借助接枝改性的(C1)和(C2)的混合物中，相对于接枝的(C1)和(C2)的重量计，接枝单体的量可用适当的方式来选择，但优选的是，其量是0.01-10％，更好的是从600ppm至2％。接枝单体的量借助FTIR光谱学，通过对丁二酸官能团的分析而确定。已共接枝的(C1)和(C2)的MFI为5-30克/10分钟(190℃-2.16kg)，优选为13-20。
有利的是，共接枝的(C1)和(C2)的混合物使得MFI10/MFI2之比大于18.5，其中MFI10表示于190℃10kg负荷下的流动速率，而MFI2表示于190℃2.16kg负荷下流动速率。有利的是，共接枝的(C1)和(C2)的混合物的MFI20低于24。MFI20表示于190℃21.6kg负荷下流动速率。
就第一方案的变型而言，有利的是，各组分的比例如下(重量)：
      60-75％的聚酰胺，
      5-10％接枝的(C2)，
      5-10％接枝的(C’2)，
      其余是高密度聚乙烯。
有利的是，(C2)为EPR或EPDM。有利的是，(C’2)为包含70-75％(重量)乙烯的EPR。
就本发明的第二方案，有利的是，各组分的比例如下(重量)：
      60-70％的聚酰胺，
      20-30％的聚丙烯，
      3-10％的聚烯烃，所述聚烯烃由聚酰胺(C4)与包含丙烯和接枝的或共聚的不饱和单体X的共聚物(C3)的反应而得到。
有利的是，聚丙烯的MFI低于0.5克/10分钟(230℃-2.16kg)，优选在0.1和0.5之间。所述产物描述于EP 647 681中。
现在，对本发明第二方案的接枝产物进行描述。首先制备(C3)，所述(C3)或者是丙烯和不饱和单体X的共聚物，或者是其上接枝有不饱和单体X的聚丙烯。X是能与丙烯共聚合或接枝至聚丙烯上的任何不饱和单体，并且具有能与聚酰胺发生反应的官能团。所述官能团例如可以是羧酸、二羧酸酐或环氧化物。作为单体X的例子，可以提及的是：(甲基)丙烯酸、马来酸酐和不饱和环氧化物，如(甲基)丙烯酸缩水甘油酯。有利的是，使用马来酸酐。就接枝的聚丙烯而言，X能够接枝至聚丙烯均聚物或共聚物上，如主要包含丙烯(以摩尔计)的乙烯-丙烯共聚物上。有利的是，(C3)使得X进行接枝。接枝是本身已知的一种操作。
(C4)是聚酰胺或聚酰胺低聚物。聚酰胺低聚物描述于EP 342 066和FR 2 291225中。聚酰胺(或低聚物)(C4)是上述单体的缩合产物。可以使用聚酰胺的混合物。有利的是使用PA-6、PA-11、PA-12、包含单元6和单元12的共聚酰胺(PA-6/12)以及基于己内酰胺、1,6-己二胺和己二酸的共聚酰胺PA-6/6.6)。聚酰胺或低聚物(C4)可以包含酸、胺或单胺端基。为使聚酰胺包含单胺端基，使用下式的链限制剂就可以了：
        R1-NH-R2
式中R1为氢或包含至多20个碳原子的线性或支链的烷基基团，
R2为包含至多20个线性或支链烷基或烯基碳原子的基团、饱和或不饱和的环脂族基团、芳族基团或上述基团的组合。链限制剂例如可以是月桂胺或油胺。
有利的是，(C4)为PA-6、PA-11或PA-12。C3+C4中C4的重量比例有利的是在0.1-60％之间。有利的是，在熔融状态下使(C3)和(C4)进行反应。例如，可以在通过为230-250℃的挤塑机中将(C3)和(C4)掺混。熔融料在挤塑机中的平均停留时间在10秒和3分钟之间，优选在1-2分钟之间。
就第三方案而言，有利的是，各组分的比例如下(重量)：
      60-70％的聚酰胺，
      5-15％乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物。
其余为LLDPE、VLDPE或金属茂型的聚乙烯；有利的是，该聚乙烯的密度在0.870和0.925之间，MFI在0.1和5(190℃-2.16kg)之间。
有利的是，乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物包含：0.2-10％(重量)的马来酸酐，至多40％并且优选5-40％(重量)的(甲基)丙烯酸烷基酯。其MFI在2和100(190℃-2.16kg)之间。(甲基)丙烯酸烷基酯已在上面描述。其熔点在80和120℃之间。这些共聚物是市售的。它们是借助在200和2500巴的压力下以游离基-媒介的聚合作用而生产的。
就第四方案而言，有利的是，各组分的比例如下(重量)：
      60-70％，聚酰胺和包含聚酰胺嵌段和聚醚嵌段的共聚物的混合物，
      5-15％乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物，
其余为LLDPE、VLDPE或金属茂型的聚乙烯；有利的是，该聚乙烯的密度在0.870和0.925之间，MFI在0.1和5(190℃-2.16kg)之间。
有利的是，乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物包含：0.2-10％(重量)的马来酸酐，至多40％并且优选5-40％(重量)的(甲基)丙烯酸烷基酯。其MFI在2和100(190℃-2.16kg)之间。(甲基)丙烯酸烷基酯已在上面描述。其熔点在80和120℃之间。这些共聚物是市售的。它们是借助在200和2500巴的压力下以游离基-媒介的聚合作用而生产的。
根据第二变型：
      40-95％聚酰胺和包含聚酰胺嵌段和聚醚嵌段的共聚物的混合物，
      60-5％的乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物和乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物的混合物。
带酸酐的共聚物在第一变型中定义。乙烯/(甲基)丙烯酸烷基酯/甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物可包含：达40％(重量)的(甲基)丙烯酸烷基酯，有利的是从5-40％，以及达10％(重量)的不饱和环氧化物，优选从0.1-8％(重量)。有利的是，(甲基)丙烯酸烷基酯选自：(甲基)丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸异丁酯和丙烯酸2-乙基己酯。(甲基)丙烯酸烷基酯的量优选为20-35％。有利的是，其MFI在5和100(于190℃,2.16kg下的克/10分钟)之间并且熔点在60和110℃之间。该共聚物可以借助单体游离基媒介的聚合作用而得到。
可以添加催化剂，以便加速环氧和酸酐官能团之间的反应。在能够加速环氧官能团和酸酐官能团之间反应的化合物中，可以提及的特别是：
-叔胺如二甲基月桂胺、二甲基硬脂胺、N-丁基吗啉、N,N-二甲基环己胺、苄基二甲胺、吡啶、4-二甲基氨基吡啶、1-甲基咪唑啉、四甲基乙基肼、N,N-二甲基哌嗪、N,N,N’,N’-四甲基-1,6-己二胺、已知名称为二甲基牛脂胺的包含16-18碳原子的叔胺的混合物，
-叔膦如三苯基膦，
-烷基二硫代氨基甲酸锌，
-酸。
可以借助将熔融状态的各组分在热塑性聚合物工业中常用的装置中混合在一起制备第三层混合物。
第一层可由原料HDPE层和回用聚合物层组成，所述回用聚合物得自：输送或储存装置制备的边角料或得自己提及的在现有技术中解释的这些非合格设备。所述回用层位于粘结层一侧上。为简便起见，在下面，用术语“第一层”来表示这两层。
第一层的厚度可以在2和10毫米之间，第二层的厚度可以在30和500微米之间，而第三层的厚度可以在30微米和2毫米之间。就罐就而言，总厚度通常在3至10毫米之间。
另外，也可以将粘结剂层设置在第二层和第三层之间。可以提及的粘结剂的例子是上述的官能化聚烯烃(B1)。在第一层和第二层之间的粘结剂和在第二层和第三层之间的粘结剂可以相同或不同。在粘结剂的下面说明中，术语“聚乙烯”不仅表示均聚物，而且表示共聚物；所述产物已在先前第三层的聚烯烃中描述。
作为粘结剂的第一个例子，可以提及的是，在第三层的第一优选方案中描述的共接枝(C1)和(C2)的混合物。
作为粘结剂的第二个例子，可以提及的是包含下面物质的混合物：
-5-30份聚合物(D)，该聚合物本身包含密度在0.910和0.940之间的聚乙烯(D1)和聚合物(D2)的混合物；所述聚合物(D2)选自弹性体、很低密度聚乙烯和金属茂聚乙烯，所述混合物(D1)+(D2)与不饱和羧酸共接枝，
-95-70％份的密度在0.910和0.930之间的聚乙烯(E)，
-(D)和(E)的混合物使得：
  ·其密度在0.910和0.930之间，
  ·接枝不饱和羧酸的含量在30-10,000ppm之间，
  ·MFI(ASTM D1238,190℃-2.16kg)在0.1和3克/10分钟之间。
有利的是，粘结剂的密度在0.915和0.920之间。有利的是，(D1)和(E)为LLDPE，并且优选具有相同的共聚单体。所述共聚单体可选自：1-己烯，1-辛烯和1-丁烯。
作为粘结剂的第三个例子，可以提及的是包含如下组份的混合物：
-5-30份聚合物(F)，聚合物(F)本身包含：密度在0.935和0.980之间的聚乙烯(F1)和聚合物(F2)的混合物；所述聚合物(F2)选自弹性体、很低密度聚乙烯和乙烯共聚物；混合物(F1)+(F2)与不饱和羧酸共接枝，
-95-70份的密度在0.930和0.950之间的聚乙烯(G)，
-(F)和(G)的混合物使得：
  ·其密度在0.930和0.950之间，有利的是在0.930和0.940之间，
  ·接枝不饱和羧酸的含量在30和10,000ppm之间，
  ·根据ASTM D1238，在190℃-2.16kg测量的MFI(熔体流动指数)在5和100之间。
作为粘结剂的第四个例子，可以提及的是与马来酸酐接枝的聚乙烯，其MFI为0.1-3，密度在0.920和0.930之间，并且包含2-40％(重量)在90℃不溶于正癸烷的不溶物。为测量正癸烷中的不溶物，于140℃，将接枝聚乙烯溶于正癸烷中，将该溶液冷却至90℃，并使产物沉淀；然后对该混合物进行过滤，不溶物含量为沉淀物的百分重量，并借助于90℃的过滤而收集不溶物。如果不溶物含量在2-40％之间，那么该粘结剂具有良好的耐汽油性。
有利的是，将接枝聚乙烯稀释在非接枝的聚乙烯中，并且致使粘结剂是2-30份的密度在0.930和0.980之间的接枝聚乙烯和70-98份密度的在0.910和0.940优选在0.915和0.935之间的非接枝聚乙烯的混合物。
作为粘结剂的第五个例子，可以提及的是如下组分的混合物：
    ·50-100份的密度大于或等于0.9的聚乙烯均聚物或共聚物(J)，
    ·0-50份的选自聚丙烯均聚物或共聚物(K1)，聚(1-丁烯)均聚物或共聚物(K2)和聚苯乙烯均聚物或共聚物(K3)的聚合物(K)，
    ·(J)+(K)的总量为100份
    ·(J)和(K)的混合物与至少0.5％(重量)的官能化单体接枝，
    ·该接枝混合物本身被稀释于至少一种聚乙烯均聚物或共聚物(L)中或稀释于至少一种弹性体性质的聚合物(M)中或稀释于(L)和(M)的混合物中。
根据本发明的一个方案，(J)是密度为0.91-0.930的LLDPE，共聚单体包含4-8个碳原子。根据本发明的另一方案，有利的是，(K)是密度至少为0.945，优选为0.950-0.980的HDPE。
有利的是，官能单体是马来酸酐，并且其含量为(J)+(K)重量的1-5％(重量)。
有利的是，(L)为LLDPE，其中共聚单体包含4-8个碳原子，并且优选的是，其密度至少为0.9，优选从0.910至0.930。
有利的是，(L)或(M)或(L)+(M)的量为每3-25份(J)+(K)为97-75份，(J)+(K)+(L)+(M)之总量为100份。
作为粘结剂的第六个例子，可以提及的是：HDPE、LLDPE、VLDPE或LDPE型聚乙烯、5-35％接枝的金属茂聚乙烯以及0-35％弹性体组成的混合物，其总量为100％。
作为粘结剂的第七个例子，可以提及的是包含如下组分的混合物：
-至少一种聚乙烯或乙烯共聚物，
-至少一种聚合物，选自：聚丙烯或丙烯共聚物、聚(1-丁烯)均聚物或共聚物、聚苯乙烯均聚物或共聚物，并且优选的是聚丙烯，
该混合物与官能单体接枝，该接枝混合物本身还可稀释于至少一种聚烯烃中，或者还可稀释于至少弹性体性质的聚合物中，或者还可稀释于其混合物中。在接枝的上述混合物中，有利的是，聚乙烯为该混合物重量的至少50％，优选为60-90％(重量)。
有利的是，所述官能单体选自：羧酸及其衍生物、酰氯、异氰酸酯、噁唑啉、环氧化物、胺或氢氧化物，优选的是不饱和二羧酸酐。
作为粘结剂的第八个例子，可以提及的是包含如下组分的混合物：
-至少一种LLDPE或VLDPE聚乙烯
-至少一种选自基于乙烯的弹性体，选自：乙烯-丙烯共聚物和乙烯-丁烯共聚物
-聚乙烯和弹性体的这种混合物与不饱和羧酸或该酸的官能衍生物接枝
-该共接枝混合物还可稀释于选自聚乙烯均聚物或共聚物和苯乙烯嵌段共聚物的聚合物中。
所述粘结剂：
(a)其乙烯含量不低于70％(摩尔)
(b)羧酸或其衍生物的含量为粘结剂重量的0.01-10％(重量)
(c)MFI10/MFI2比从5-20，其中MFI2为根据ASTM D1238测量的，于190℃,2.16kg负荷下的质量熔体流动指数，而MFI10为根据ASTM D1238测量的，于190℃,10kg负荷下的质量熔体流动指数。
在本发明结构中的各层，包括粘结剂层，还可包含至少一种选自如下的添加剂：
-填料(矿物填料，阻燃填料等)；
-纤维；
-染料；
-颜料；
-光学增亮剂；
-抗氧剂；
-UV稳定剂。
实施例
在实施例中使用下面的产物：
EVOH D：乙烯-乙烯醇共聚物，包含29％(摩尔)乙烯，MFI为8(210℃-2.16kg)，熔点为188℃，结晶温度为163℃，Tg(玻璃化转移温度)为62℃。
对于第三层，混合物由聚酰胺和聚烯烃制得，称之为Orgalloy，并且由下列产物制得：
聚酰胺(A)
PA1：中等粘度的共聚酰胺6/6-6，其熔点为196℃，根据ASTM 1238，在235℃,1kg重量下测量的流动指数为4.4克/10分钟。
PA2：中等粘度的共聚酰胺6/6-6，其熔点为196℃，根据ASTM 1238，在235℃,1kg重量下测量的流动指数为6.6克/10分钟。
聚烯烃(B2)
LLDPE：线性低密度聚乙烯，根据ISO 1872/1的密度为0.920kg/l，根据ASTM1238，在190℃,2.16kg重量下测量的流动指数为1克/10分钟。
HDPE：高密度聚乙烯，根据ISO 1872/1的密度为0.952kg/l，根据ASTM1238,在190℃,2.16kg重量下测量的流动指数为0.4克/10分钟。
聚烯烃(B1)
B1-1：该聚烯烃是载体PE，其马来酸酐含量为3000ppm，根据ASTM1238，在190℃,2.16kg下测量的流动指数为1克/10分钟。
抗氧剂
抗氧剂1：位阻酚型抗氧剂。
抗氧剂2：亚磷酸盐型辅抗氧剂。
共聚酰胺、聚烯烃以及官能化聚烯烃，通过三个独立的重量计量装置(或通过对不同颗粒的简单干预混)而引入直径为40毫米，L/D=40(9个套筒+4个支架，即10个套筒的总长度)的Werner-Pfleiderer同向旋转双螺杆挤出机中料斗中。该挤出机的总流量为50kg/h，并且螺杆的旋转速度为150rpm，在套筒3/4、6/7和7/8以及在模头出口处的物料温度分别为245℃、263℃、265℃和276℃。对挤出的棒材进行造粒，然后于80℃，真空下烘箱干燥8小时。各组分列于下表1中(重量比例)：
                                 表1
产物 Orgalloy C1 Orgalloy C2  Orgalloy C3  Orgalloy C4
 PA1PA2LLDPEHDPEB1-1抗氧剂1抗氧剂2     64.32780.50.2     64.32780.50.2 64.32780.50.2 64.32780.50.2
Orgalloy1：聚酰胺6和聚烯烃的混合物，相当于第三层的第三优选方案并且由如下组分组成(重量)：
65份PA6
25份线性低密度聚乙烯，其MFI为0.9克/10分钟，密度为0.920，
10份乙烯、丙烯酸丁酯和马来酸酐以91/6/3重量比例的共聚物，并且MFI为5(190℃-2.16kg)。
描述于“粘结剂第二个例子”中的粘结剂被称为粘结剂2a-粘结剂2d，其详细内容列于下表2中。
制备由下面的层组成的1升瓶：
HDPE    粘结剂    EVOHD    Orgalloy。
使用粘结剂2a-2d的任何组合，OrgalloyC1-C4和Orgalloy 1的任何组合。
表2
    粘结剂配方     粘结剂2a     粘结剂2b     粘结剂2c     粘结剂2d
    聚乙烯D1     共聚单体     1-辛烯     1-丁烯     1-己烯     1-辛烯
密度(克/厘米3)     0.919     0.917     0.918     0.919
MFI(克/10分；2.16kg)     4.4     2.5     3     4.4
D1/D1+D2,％(重量)     75     90     80     75
    聚乙烯D2     共聚单体     丙烯     1-丁烯     1-辛烯     1-辛烯
密度(克/厘米3)     0.880     0.900     0.870     0.870
MFI(克/10分；2.16kg)     0.2     2.8     5     5
 D2/D1+D2,％(重量)     25     10     20     25
共接枝的混合物D 马来酸酐含量(ppm)     3800     7500     4000     8000
D/D+E,％(重量)     20     10     15     15
    聚乙烯E 共聚单体     1-辛烯     1-丁烯     1-己烯     1-辛烯
密度(克/厘米3)     0.919     0.919     0.921     0.920
MFI(克/10分；2.16kg)     1.1     1     0.5     1
混合物D+E 密度(克/厘米3)     0.917     0.919     0.919     0.918
MFI(克/10分；2.16kg)     1.0     0.8     0.5     1.1
马来酸酐含量     760     750     600     1200

Claims (18)

1．一种结构，其顺序包括：
高密度聚乙烯(HDPE)的第一层，
粘结剂层，
EVOH或基于EVOH的混合物的第二层，
还可有聚酰胺(A)或聚酰胺(A)和聚烯烃(B)混合物的第三层。
2．根据权利要求1的结构，在第二层和第三层之间还包括粘结剂层。
3．根据权利要求1或2的结构，其中粘结剂包含：
-5-30份聚合物(D)，该聚合物本身包含密度在0.910和0.940之间的聚乙烯(D1)和聚合物(D2)的混合物；所述聚合物(D2)选自：弹性体、很低密度聚乙烯和金属茂聚乙烯，所述混合物(D1)+(D2)与不饱和羧酸共接枝，
-95-70％份的密度在0.910和0.930之间的聚乙烯(E)，
-(D)和(E)的混合物使得：
  ·其密度在0.910和0.930之间，
  ·接枝不饱和羧酸的含量在30-10,000ppm之间，
  ·MFI(ASTM D1238,190℃-2.16kg)在0.1和3克/10分钟之间，MFI表示熔融流动指数。
4．权利要求3的结构，其中粘结剂的密度有利的是在0.915和0.920之间。
5．根据权利要求3或4的结构，其中(D1)和(E)是具有相同共聚单体的LLDPE。
6．根据权利要求1或2的结构，其中粘结剂包含：
-5-30份聚合物(F)，聚合物(F)本身包含：密度在0.935和0.980之间的聚乙烯(F1)和聚合物(F2)的混合物；所述聚合物(F2)选自：弹性体、很低密度聚乙烯和乙烯共聚物；混合物(F1)+(F2)与不饱和羧酸共接枝，
-95-70份的密度在0.930和0.950之间的聚乙烯(G)，
-(F)和(G)的混合物使得：
  ·其密度在0.930和0.950之间，
  ·接枝不饱和羧酸的含量在30和10,000ppm之间，
  ·根据ASTM D1238，在190℃-2.16kg测量的MFI(熔融流动指数)在5和100之间。
7．根据权利要求1或2的结构，其中粘结剂是与马来酸酐接枝的聚乙烯，其MFI从0.1-3，密度在0.920和0.930之间，并且在90℃时包含2-40％(重量)的不溶于正癸烷的不溶物。
8．根据权利要求7的结构，其中将接枝聚乙烯稀释在非接枝的聚乙烯中，并且，致使粘结剂是2-30份密度在0.930和0.980之间的接枝聚乙烯和70-98份密度在0.910和0.940之间的非接枝聚乙烯的混合物。
9．根据权利要求1或2的结构，其中粘结剂是由HDPE、LLDPE、VLDPE或LDPE型聚乙烯、5-35％接枝的金属茂聚乙烯以及0-35％弹性体组成的混合物，其总量为100％。
10．根据前述任一项权利要求的结构，其中第三层的聚酰胺是共聚酰胺。
11．根据前述任一项权利要求的结构，其中第三层的聚烯烃(B)包含：(ⅰ)高密度聚乙烯(HDPE)和(ⅱ)聚乙烯(C1)和聚合物(C2)的混合物，所述聚合物(C2)选自弹性体、很低密度聚乙烯和乙烯共聚物，混合物(C1)+(C2)与不饱和羧酸接枝。
12．根据权利要求1-10任一项的结构，其中第三层的聚烯烃(B)包含(ⅰ)高密度聚乙烯(HDPE),(ⅱ)选自弹性体、很低密度聚乙烯和乙烯共聚物、与不饱和羧酸接枝的聚合物(C2)和(ⅲ)选自弹性体、很低密度聚乙烯和乙烯共聚物的聚合物(C’2)。
13．根据权利要求1-10任一项的结构，其中，第三层的聚烯烃(B)包含(ⅰ)聚丙烯和(ⅱ)由聚酰胺(C4)和包含丙烯和接枝的或共聚的不饱和单体X的共聚物(C3)的反应而得到的聚烯烃。
14．根据权利要求1-10任一项的结构，其中，第三层的聚烯烃(B)包含(ⅰ)LLDPE、VLDPE或金属茂型的聚乙烯和(ⅱ)乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物。
15．根据权利要求1-10任一项的结构，其中，第三层的聚酰胺(A)选自：(ⅰ)聚酰胺和(ⅱ)包含PA6嵌段和PTMG嵌段的共聚物的混合物，以及(ⅰ)聚酰胺和(ⅱ)包含PA12嵌段和PTMG嵌段的共聚物的混合物；其中共聚物和聚酰胺的重量比在10/90和60/40之间。
16．根据权利要求15的结构，其中第三层的聚烯烃(B)包含(ⅰ)LLDPE、VLDPE或金属茂型的聚乙烯和(ⅱ)乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯-马来酸酐共聚物。
17．根据权利要求15的结构，其中聚烯烃包含两种官能化聚合物，所述聚合物包含至少50％(摩尔)的乙烯单元并且能反应形成交联相。
18．一种用于输送或储存流体的装置，更准确地说是，由前述任一项权利要求的结构组成的管子，罐，容器溜槽，瓶子和容器，并且其中由第二层或第二层和第三层的组合而组成的隔离层直接与所包含或所输送的流体接触。
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