CN107112595A - 用于电池装置的非晶阴极材料 - Google Patents

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Abstract

一种多层薄膜固态电池装置。在一示例中，方法步骤包括但不限于形成以下各层：基底构件、阻挡材料、第一电极材料、一厚度的阴极材料、电解质、阳极材料和第二电极材料。阻挡材料的形成包括形成聚合物材料，其配置为基本上阻挡活性金属物质向基底构件的迁移，并且其特征在于阻挡降解温度。阴极材料的形成可以包括形成具有非晶特性的阴极材料，同时保持约‑40摄氏度至不大于500摄氏度的温度，使得空间体积的特征在于阴极材料的外部边界区域。该方法然后可以包括转移所得的薄膜固态电池装置。

Description

用于电池装置的非晶阴极材料
技术领域
本发明总体上涉及制造薄膜电化学能量存储装置或固态电池装置。特别地，其中，本发明提供了用于改进的阴极材料的技术。更具体地，本发明提供了使用多个活性层和中间层来制造固态电池装置的技术。
背景技术
常见的电化学电池常常使用液体电解质。这样的电池通常用于许多常规应用中。用于制造电化学电池的替代技术包括固态电池。这样的固态电池通常处于实验状态，难以制造，并未成功大规模生产。虽然有希望，由于电池结构和制造技术的限制，固态电池尚未实现。在本说明书中更详细地描述了这些和其它限制。
从上述可以看出，改进固态电池的制造的技术是非常需要的。
发明内容
根据本发明，包括了用于制造薄膜电化学能量存储装置或固态电池装置的技术。特别地，其中，本发明提供了用于改进的阴极材料的技术。更具体地，本发明提供一种用于制造薄膜电化学能量存储装置或全固态装置的方法，以通过使用多个活性和中间薄膜层来实现更好的性能和更长的循环寿命，这些层可用作应力减轻器件、热控制器件、离子扩散防止器件、离子扩散增强器件、增强电传导器件、电绝缘器件、粘合器件或用于后续层的最重要的平面化器件。这些装置的性能可以是电化学转换效率、光电转换效率、导电性、电绝缘性或高/低温操作能力。
本发明的方法可以应用到的薄膜能量存储装置以及全固态装置可用于各种应用，例如太阳能板、消费电子装置、交通工具或电网；其中，消费电子装置包括但不限于：显示装置、MP3播放器、智能电话、平板电脑、膝上型计算机、智能手表、活动跟踪器和其他可穿戴装置；其中，交通工具包括但不限于：混合电动公共汽车、电动公共汽车、混合电动车、电动汽车、电动自行车、电动摩托车、电动滑板车、电动高尔夫球车、火车、船舶、飞机、电动飞机、直升机、无人空中车辆、电动无人驾驶飞行器、无人机、其他航空器、空间站、航天飞机、航天飞机、卫星、无人飞船、其他航天器和其它混合动力电动汽车、插电式混合动力电动汽车和电动汽车；并且其中，电网包括但不限于用于住宅、商业建筑物和社区的独立微电网以及集中式电网。此外，这样的能量存储装置可以用于电信系统、手机和天线塔、数据中心和不间断电源。
在一示例中，可以沉积阴极材料以产生可观察到的不连续性，采取多分散广义锥体的任何组合的形式，其可以随着锥形表面相对于基底的倾斜的变化而不同地是薄片、锥体、倒锥体或正圆柱体，表面不连续性不同地表现为裂缝，连续或不连续的多面体元件，孔，裂纹或其他缺陷，添加剂，沉积层，任何上述几何形状，与三维、不规则沉积的多边形结构等组合。当然，可以存在其他的变化，修改和替代。
在一示例中，本发明可以提供制造多层薄膜固态电池装置的方法。该方法涉及的步骤包括但不限于以下：提供基底构件，形成阻挡材料，形成第一电极材料，形成一厚度的阴极材料，形成电解质，形成阳极材料，形成第二电极材料，以及转移薄膜固态电池装置。
在一示例中，基底构件可以包括表面区域，并且其特征可以在于熔点温度。阻挡材料可以形成在基底构件的表面区域上。该阻挡材料可以包括聚合物材料，并且可以配置为基本上阻挡活性金属物质向基底构件的迁移。此外，阻挡材料的特征可以在于阻挡降解温度。第一电极材料也可以形成在表面区域上。
在一示例中，该厚度的阴极材料可以具有非晶特性。可以在维持范围从-40摄氏度到不高于500摄氏度的温度的同时执行该阴极材料的形成。此外，阴极材料的形成可以使得空间体积的特征在于阴极材料的外部边界区域，该厚度的阴极材料特征在于具有范围从1.E-18m2/s至1.E-4m2/s的值的有效扩散率，并且阴极材料的特征在于空隙区域为空间体积的0.001％至80％。
在具体示例中，该厚度的阴极材料可以包括第一厚度的非晶材料和第二厚度的材料。阴极材料的第一厚度可以大于第二厚度，并且第一厚度的非晶材料在结构上可以与第二厚度的材料不同。阴极材料还可以包括表面形态。在具体示例中，有效扩散率包括第一厚度的第一扩散率和第二厚度的第二扩散率。
在具体示例中，阴极材料包括锂物质，锂物质选自以下中的至少一个：LiSON,LixLa1-xZrO3,LixLa1-xTiO3,LiAlGePO4,LiAlTiPO4,LiSiCON,Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3,0.5LiTaO3+0.5SrTiO3,Li0.34La0.51TiO2.94,LiAlCl4,Li7SiPO8,Li9AlSiO8,Li3PO4,Li3SP4,LiPON,Li7La3Zr2O12,Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3,Li6PS5Cl,or Li5Na3Nb2O12.阴极材料的特征可以在于电导率范围从1.E-12S/m至1.E6S/m，在于充电率范围从C/100至100C，在于XRD峰与总体的比为0％至0％的结晶度，以及在于空间区域中配置的平均微晶尺寸范围从0.1nm至100nm。
在一示例中，电解质可以配置为覆盖阴极材料。阳极材料可以形成在电解质上，并且第二电极材料可以形成在阳极材料上。然后，该方法可以包括转移特征在于能量密度范围从50瓦特-小时/升到3000瓦特-小时/升的所得到的薄膜固态电池装置。
与常规技术相比，实现益处。根据具体实施例，可以实现这些益处中的一个或多个。在优选实施例中，本发明提供了包括阻挡区域的合适的固态电池结构。优选地，阴极材料配置为为电化学电池提供改进的功率密度。本阴极材料可以使用常规的工艺技术制造。当然，可以存在其他的变化，修改和替代。
本发明在已知工艺技术的背景下实现了这些益处和其他益处。然而，通过参考说明书的后面部分和附图，可以进一步理解本发明的性质和优点。
附图说明
为了更全面地理解本发明，参考附图。认识到这些附图不被认为是本发明范围的限制，通过使用附图，通过附加的细节来描述本发明的当前描述的实施例和当前理解的最佳模式，在附图中：
图1A是根据本发明的实施例的薄膜电化学能量存储电池的简化横截面图。
图1B是根据本发明的实施例的在电解质和阳极层之间的桥接区域上具有附加扩散阻挡层的改性薄膜电化学电池的简化横截面图。
图2A是根据本发明的实施例的薄膜电化学能量存储电池的简化横截面图。
图2B是根据本发明的实施例的薄膜电化学能量存储电池的照片。
图2C是根据本发明的实施例的与图2A所示的示意图相同的区域的显微视图。
图2D和2E是根据本发明的实施例的与图2A的示意图相同的区域的显微视图，其中从样品的底部照射光。
图2F是根据本发明的实施例的图2C所示的“桥”区域的扫描电子显微镜图。
图3A是根据本发明的实施例的具有三个区域带有沉积在桥接区域上的附加扩散阻挡层的薄膜电化学能量存储单元的简化横截面视图。
图3B是示出根据本发明的实施例的如图3A所示的跨越所有三个区域的原始阳极表面的曲线图。
图4A-4F示出了根据本发明的实施例形成的电化学电池层的每个工艺步骤的简化横截面图。
图5A是根据本发明的实施例的阴极材料的示意图的简化横截面图。
图5B是根据本发明的实施例的非晶阴极材料的示意图的简化横截面图。
图6是根据本发明的实施例的阴极材料的示意图的简化横截面图。
图7是根据本发明的实施例的阴极材料的示意图的简化横截面图。
图8是根据本发明的实施例的阴极材料的示意图的简化横截面图。
图9是示出根据本发明的示例中的各种电池装置的阴极特性的表格。
图10是示出根据本发明的示例的用于阴极装置的各种含锂物质的晶体和非晶结构的表格。
图11是示出根据本发明的其他示例的用于阴极装置的各种含锂物质的晶体和非晶结构的表格。
图12-19示出了根据本发明实施例的用于阴极装置的各种含锂物质的晶体和非晶结构。
图20-22是基于根据本发明的示例的实验结果的值。
图23示出了本发明的示例中的阴极材料的图像。
图24示出了本发明的替代示例中的阴极材料的图像。
图25示出了本发明的优选示例中的阴极材料的图像。
具体实施方式
根据本发明，包括用于制造薄膜电化学能量存储装置或固态电池装置的技术。特别地，本发明提供了用于改进的阴极材料的技术以及其它特征。更具体地，本发明提供了使用多个活性和中间层来制造固态电池装置的技术。
本发明使用关于薄膜电化学能量存储装置和固态装置制造的技术。更具体地，本发明提供一种用于制造薄膜电化学能量存储装置或全固态装置的方法，以通过使用多个活性和中间薄膜层来实现更好的性能和更长的循环寿命，这些层可用作应力减轻器件，热控制器件，离子扩散防止器件，离子扩散增强器件，增强电传导器件，电绝缘器件，粘合器件或用于后续层的最重要的平面化器件。这些器件的性能可以是电化学转换效率，光电转换效率，导电性，电绝缘性或高/低温操作能力。
薄膜能量存储装置以及本发明的方法可以应用的全固态装置可用于各种应用，例如太阳能电池板，消费电子装置，车辆或电网；其中，消费电子装置包括但不限于：显示装置，MP3播放器，智能电话，平板电脑，膝上型计算机，智能手表，活动跟踪器和其他可穿戴设备或医疗设备；其中，车辆包括但不限于：混合电动公共汽车，电动公共汽车，混合电动车，电动汽车，电动自行车，电动摩托车，电动滑板车，电动高尔夫球车，火车，船舶，飞机，电动飞机，直升机，无人空中车辆，电动无人驾驶飞行器，无人机，其他航空器，空间站，航天飞机，航天飞机，卫星，无人飞船，其他航天器等混合动力电动汽车，插电式混合动力电动汽车和电动汽车；并且其中，电网包括但不限于用于住宅，商业建筑物和社区的独立微电网以及集中式电网。此外，这样的能量存储装置可以用于电信系统，手机和天线塔，数据中心和不间断电源。
在具体实施例中，本发明提供了一种在薄膜电化学能量存储系统中或在全固态薄膜装置中使用平坦化层以覆盖缺陷并防止故障的方法。缺陷是指先前层的表面发生的粗糙度、针孔和裂纹。由于两个连续连接的层之间的不良连接，这些缺陷可能引起高接触电阻。它们也可能由于不良粘附而导致分层。此外，由于在生产过程中由于感应温度差引起的应力集中或由于循环加载期间的温度差或浓度差引起的体积膨胀而引起的应变，可能导致疲劳或机械故障。通过使用薄膜相关的沉积工艺来沉积这些平坦化层，以平坦化先前铺设层的表面上的缺陷。这些平面化层的功能包括但不限于减轻缺陷以防止机械故障，防止氧物质、水物质、氮物质和二氧化碳物质扩散到第一电化学/电活性层，并且防止包括第二层的任何材料与第一层结合、合金化、混合或形成复合材料。此外，因为缺陷被平坦化；因此，随后的沉积层可以具有更好的基础和更好的粘合性，以实现薄膜组分层的更好的均匀性。用于形成中间薄膜平坦化层的材料覆盖在具有惰性物理性能的薄膜能量存储装置或其它固态装置内的电化学/电活性层的缺陷之上，可以但不限于分为四组，基于他们的功能：
A.作为具有低导热/导热性的电/热绝缘体或化学抑制剂；
B.作为具有高导热性的高导热体；
C.作为具有低离子种类扩散率或反应性的耐湿层；
D.作为具有高润湿性和与先前层的良好粘合力的平坦化层，以减轻应力集中和降低接触电阻。
在替代实施例中，用于形成中间的一个或多个薄膜平坦化层的材料，所述薄膜平坦化层覆盖固态电池或其他固态薄膜装置内的第一电化学/电活性层，具有惰性特性，以减轻缺陷，防止由于氧物质、水物质、氮物质和二氧化碳物质扩散到电化学/电活性层中的机械故障，或防止由于形成了该中间的一层薄膜层而与第一层的结合、合金化、混合或形成复合材料的污染。形成该平坦化层单元的材料的选择紧密取决于其意图。如果该平坦化层也用于电/热绝缘体或化学抑制剂，则该平坦化层的材料可以选自陶瓷组，其包括但不限于石灰玻璃，硼硅酸盐玻璃，NASICON，类似于LiAlCl4结构，β或β”-氧化铝结构，或钙钛矿型结构,aLixPO4-bLi2S-cSiS2其中a+b+c等于1，LiSON,LixLa1-xZrO3,LixLa1-xTiO3,LiAlGePO4,LiAlTiPO4,LiSiCON,Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3,0.5LiTaO3+0.5SrTiO3,Li0.34La0.51TiO2.94,LiAlCl4,Li7SiPO8,Li9AlSiO8,Li3PO4,Li3SP4,LiPON,Li7La3Zr2O12,Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3,Li6PS5Cl,Li5Na3Nb2O12；或一组聚合物：PEO，低聚环氧乙烷基团和分布在低聚环氧乙烷基团之间交替位置的硅基团。如果该平坦化层也用于高热导体，则该层的材料可以选自陶瓷组，但不限于，氧化铝，氮化铝，二氧化锆(氧化锆)，氧化镁，氧化钇，氧化钙，氧化铈(III)和氮化硼。如果该平坦化层也用作耐湿性，则该平坦化层的材料可以选自但不限于金属，玻璃，陶瓷，云母，有机硅树脂，石棉，丙烯酸，邻苯二甲酸二烯丙酯和塑料树脂的组。
在本发明的替代实施例中，用于形成中间的一个或多个薄膜平坦化层的材料，所述薄膜平坦化层覆盖固态电池或其他固态装置内的第一电化学/电活性层，具有惰性特性，以减轻缺陷，防止包括但不限于防止氧物质、水物质、氮物质和二氧化碳物质扩散到第一电化学/电活性层中的机械故障，或防止包括第二层的任何材料与第一层的结合、合金化、混合或形成复合材料；并不包括但不限于：
形成平坦化层的沉积方法的选择取决于需要形成的材料的类型，旨在产生的材料性质的类型以及旨在形成的材料的微结构的类型。这些方法包括但不限于热蒸发，相变液体供料器辅助热蒸发，电子束气相沉积，射频磁控溅射，直流磁控溅射，物理气相沉积(PVD)，化学气相沉积，低压电化学气相沉积(LPCVD)，原子层沉积(ALD)，直接激光写入(DLW)，溅射，微波等离子体增强化学气相沉积(MPECVD)，脉冲激光沉积(PLD)，纳米压印，离子注入，激光烧蚀，沉积，喷雾热解，喷涂和等离子喷涂。堆叠电池或单层电池沉积后，固态电池装置或子单元可以快速加热至目标温度，持续至少60分钟，以烧尽或氧化某些层，以用作堆叠电池或层之间的分离或平滑层。
在替代实施例中，使用一个或多个平坦化层来填充针孔和裂纹。这些平坦化层的厚度、顺序和选择取决于缺陷尺寸和先前层的材料的类型。此外，这些平坦化层的微结构的类型可以改变其自身的材料性质。仔细选择适当的蒸发方法是必要的，因为蒸发方法的类型，其背景气体和基底，蒸发源温度与薄膜的最终产品的微结构密切相关。可以减少沉积过程中引起的接触电阻和残余应力，一旦先前层的裂纹、针孔和粗糙度被平坦化层变平，平面化层的平坦表面为随后层在装置内的平面尺寸的均匀性提供了基础。
在另一具体实施例中，本发明提供一种利用覆盖不同材料的其它层的一个或多个惰性层以限制物质的扩散或电子传导的方法，其中，所述层的堆叠顺序是以单个堆叠或重复一次或多次。惰性层用于防止强反应物质扩散到薄膜能量存储装置或全固态装置内的整个层。惰性层试图控制的强反应性物质包括但不限于锂原子，锂离子，质子，钠离子和钾离子或其它离子物质。惰性层选自包括但不限于聚合物材料，氧化铝和其它陶瓷的材料，其对于强反应性物质具有低于1×10-17m2/s的离子扩散系数，使得强反应性物质难以扩散通过。惰性层的另一功能是防止电子传导；其中惰性层选自包括但不限于聚合物材料的材料，电子难以传导通过这些层。交替这两组材料层的这些惰性层可以控制离子物质和电子两者。
在本发明的另一优选实施例中，覆盖在薄膜能量存储装置或全固体装置的电/电化学活性层上的一个或多个薄膜平坦化层使得装置能够在高温，耐候性，耐包括化学和物理降解的恶劣环境下运行，并提供电气隔离。为了实现该目的，将沉积在彼此顶部上以形成功能单元的几个薄膜层：单个薄膜粘合剂层，其与固态电化学能量存储装置或电子装置的非平面电/电化学活性层连续物理接触；另外一个或多个导热层，其沉积在先前的粘合剂层上并且连接到散热器位置以将装置内部产生的热量传送到外部环境，从而保持该装置内的可耐受温度；如果该装置安装或装配在高温发射器周围，则额外的一个或多个相对绝热层，其沉积覆盖在导热层上，从而来自发射器的热量可以被控制并且不传导到装置中；最后，保护层，其根据该单元是暴露于环境还是仍嵌入在另一良好温度控制装置内而沉积在先前导热层或绝热层上。当用于控制温度的该功能单元处于薄膜能量存储装置或全固态装置内时，该单元可夹在两个功能活性层之间。否则，该功能单元的保护层将面向外部环境。
在另一替代实施例中，本发明提供了利用覆盖在薄膜能量存储装置或全固体装置的电/电化学活性层上的一个或多个薄膜平坦化层的方法，使得装置能够在高温，耐候性，耐包括化学和物理降解的恶劣环境下运行，并提供电气隔离。为了实现这一目的，几个薄膜层顺序地沉积在彼此顶部上以形成功能单元，并且它们的顺序是：
A.单个薄膜粘合剂；
B.一个或多个导热层；
C.额外的一个或多个相对绝热层；
D.以及必要时的保护层。
粘合剂层的总厚度小于500埃，并且该粘合剂层的材料选自：一组弹性体，例如丁基，苯乙烯丁二烯，酚醛，多硫化物，硅氧烷或氯丁橡胶；一组聚合物电解质，例如金属盐，AX(其中A+是阳离子，并且选自金属的组，但不限于Li+，Na+，Mg2+等，并且X-是阴离子，但不限于I-,Cl-,Br-,ClO4 -,CF3SO3 -,BF4 -,and AsF6 -)，在聚合物中，聚合物选自聚合物的组，例如聚(环氧乙烷)(PEO)，聚环氧丙烷(PPO)，聚(乙二醇)(PEG)，聚(偏二氟乙烯)(PVdF)，聚(丙烯腈)(PAN)，聚(甲基丙烯酸甲酯)(PMMA)，聚(偏二氟乙烯-六氟丙烯)(PVdF-co-HFP)；一组塑料聚合物，例如氰基丙烯酸酯，聚酯，环氧树脂，酚醛树脂，聚酰亚胺，聚乙酸乙烯酯，聚乙烯醇缩醛，聚酰胺，丙烯酸；如果弹性体和塑料聚合物的温度范围不合适，则一组陶瓷或玻璃，例如氧化锆，氧化钌，氧化铑，氧化铱，氧化锇，硼化锆，氮化钛，碳化钨，氮化钽，氮化钨，氮化钨等的，硼化钛，硼化硼，硼化钨，硼酸铅，硼酸铅，或来自锆，钛，铑，铱，锇或钯的一组金属。一个或多个导热层沉积覆盖在先前粘合剂层上，并且这些层的总厚度小于1微米。用于将热传导到装置外的材料的类型可以选自一组陶瓷，例如氧化铝，氮化铝，氮化硼，氧化锌，氧化铟锡，云母；或一组金属，例如铝，银铜，锌，铟，锡。接下来，当高温发射器装置在当前装置的附近时，额外的一个或多个相对绝热的中间层被沉积覆盖在导热层上，使得高温不会被发射到当前装置中。当需要时，这些相对绝热的中间层的厚度小于1微米。可用于隔绝温度的材料的类型可以选自一组陶瓷，例如钠钙，云母和硼硅酸盐；一组金属，例如铝，银铜，锌，铟和锡；或一组聚合物，例如乙烯(E)，聚乙烯，丙烯(P)，氟乙烯，偏二氟乙烯，四氟乙烯，六氟丙烯，全氟丙基乙烯基醚，全氟甲基乙烯基醚，三氟氯乙烯，聚碳酸酯，聚醚酰亚胺(PEI)，聚酰亚胺，聚苯乙烯，环氧树脂和酚醛材料。
在本发明的另一具体实施例中，使用薄膜电化学能量存储系统中的两种不同的物理特性分层电解质来提供作为电解质的适当功能并减少制造时间。这些受控物理性质的候选包括但不限于质量密度，晶体结构，离子导电性，离子扩散率，电子导电性，介电常数，薄层电阻，接触电阻，机械强度，机械硬度，热膨胀系数和浓度膨胀系数。这种双层电解质的第一层更薄，耐高温，并且硬度可以防止枝晶生长和电短路。这种双层电解质的第二层更厚，对于强反应性物质具有较低的离子扩散率，并且一种或多种物理性质将被调整为具有某些性质，使得其可用于对于外部物质或强反应物质减轻与扩散、电传导、机械应力、惰性或较少扩散相关的问题，从而可以提高整个系统的循环寿命。
在另一优选实施例中，本发明提供了一种在薄膜电化学系统或其它固态装置中使用多个双层的方法，以防止Li或其它活性物质从固态装置扩散，并保护薄膜电化学系统或固态装置远离可与活性物质如氧气，水分或氮气反应的服务环境。在该双层功能单元中，第一层是聚合物层，其是惰性的并且不会与活性材料反应。该聚合物层具有两个功能：防止活性物质离子物质的扩散，并且用作随后层的平坦化层。该双层功能单元的第二层由无机材料构成。第二层用作可以从环境扩散的物质(例如氧气，氮气和水分)的阻挡件。该双层功能单元的组合可以防止该装置的活性物质与外部物质反应，并防止由于活性物质和外部物质的反应而产生的有用能力或能量损失。
在示例中，我们证明了在薄膜电化学系统内的扩散阻挡中间层的影响，其包括基底110，集电器120，阴极130，电解质140，阳极150和封装层160(如图1A和1B所示)。图1A是根据本发明的实施例的薄膜电化学能量存储电池的简化横截面图。图1A示出了在阴极活性区域和阳极集电器之间的“桥”区域附近的电化学电池101的简化横截面图，其中来自阳极的锂离子扩散通过并形成垂直于基底的导电通路，跨越阳极和阳极集电器。
图1B是根据本发明的实施例的在电解质和阳极层之间的桥接区域上具有附加扩散阻挡层的改性薄膜电化学电池102的简化横截面图。图1B示出了在电解质和阳极层之间的桥接区域上具有附加的扩散阻挡层170以防止阳极物质(即锂离子)扩散到基底或其它下层材料的改进的电化学电池的横截面视图。
图2A是根据本发明的实施例的薄膜电化学能量存储单元的简化横截面图。图2A示出了没有阳极阻挡层的电池构造的示例，示出了类似于图1A所示的电池结构。电池201可以包括基底210，集电器220，阴极230，电解质240，阳极250和封装层160。本领域普通技术人员将认识到其他变化，修改和替代方案。
图2B是根据本发明实施例的薄膜电化学储能电池的照片。图像202示出了联接到电连接的薄膜。虚线部分212示出了用于下图的聚焦区域。该图像可以是类似于图2A所示的电池。
图2C是根据本发明的实施例的与图2A所示的示意图相同的区域的显微视图。该图像203也可以是图2B所示的聚焦区域212的特写视图。图2C示出了桥接区域中的锂腐蚀层213的生长，其中，腐蚀的锂在特写视图223中被示为暗层图案。
图2D和2E是根据本发明的实施例的与图2A的示意图相同的区域的微观图，其中从样品的底部照射光。图2D和2E示出了类似的显微图像204,205，其中光源放置在样品的背面上，以显示层状图案，并且点是半透明的，其中锂阳极缺失并腐蚀成为氧化锂。
图2F是根据本发明的实施例的图2C所示的“桥”区域的扫描电子显微镜图。图2F示出了桥接区域的横截面的SEM图像206，其中阳极层扩散到基底中以在电解质和封装层之间留下空隙。
图3A是根据本发明的实施例的具有三个区域带有沉积在桥接区域上的附加扩散阻挡层的薄膜电化学能量存储单元的简化横截面视图。该电池301类似于图1B所示的电池，其包括基底310，集电器320，阴极330，电解质340，阳极350，封装层360和阻挡层370。图3A是在电池活性区域(区域A)和集电器(区域C)之间的桥接区域(区域B)上沉积有附加扩散阻挡层的修改的电池结构。
图3B，下面的照片示出了根据本发明的实施例的如图3A所示的跨越所有三个区域的原始阳极表面。图302示出了具有阻挡层的保护的电池，防止了锂和基底材料之间的反应。区域A对应于电池活性区域，区域B对应于桥接区域(P ML阻挡上的Li)，区域C对应于先前所示的电池的集电器。
图4A-4F示出了根据本发明的实施例形成的电化学电池层的每个工艺步骤的简化横截面图。基底在图4A中提供。在第一步骤中，阳极和阴极集电器(ACC和CCC)沉积在基底上(图4B)；在第二步骤中，阴极材料沉积在阴极集电器上(图4C)；在第三步骤中，电解质的材料沉积在阴极上方(图4D)；在第四步骤中，扩散阻挡层沉积在跨越电解质的在阴极材料沉积的活性区域和阳极集电器之间的桥接区域上(图4E)；在第五步骤中，阳极材料沉积在活性区域、桥接区域和阳极集电器的一部分上方(图4F)。
在另一优选实施例中，本发明提供了一种在薄膜电化学系统或诸如显示器，太阳能电池，电致变色玻璃等的其它薄膜装置中使用多个薄膜层作为扩散层的方法，以通过使用多层材料减轻工艺本征和/或环境应力。扩散层中的一个是消失层，其使用高度扩散材料，使得该层将随着物质通过相邻层扩散而被排空，并且空出的空间将被用作应力不连续性，使得薄膜电化学系统或薄膜装置内的总压力将被减少并延长其使用寿命。扩散层的第二层用作通道层，其利用对于消失层中的高度扩散物质具有高离子电导率的材料。扩散层的第三层用作覆盖层和扩散宿主，其将与消失层中的高度扩散物质反应以形成合金，并且容纳扩散物质以供将来使用。在消失层排空并存储在该覆盖层中之后，该覆盖层将成为用于高度扩散物质的扩散宿主，高度扩散物质的需要将从该扩散宿主层提供。
在另一优选实施例中，本发明提供一种使用多个薄膜层作为扩散层的方法。这些多个薄膜层依次包括消失层，通道层和扩散层(或宿主层)。消失层用作扩散剂。该消失层从高度扩散物质沉积，包括但不限于一组单一元素，例如锂原子，锂离子，质子，钠离子和钾离子，或其它离子物质，一组锂合金，包括但不限于锂镁合金，锂铝合金，锂锡合金，锂锡铝合金。作为扩散介质的通道层由离子导电材料构成，并且可以选自但不限于，一组玻璃状离子导电材料，例如锂化氮氧化物磷，氧化锂镧锆，氧化钛镧锂，锂铌钠氧化物，锂铝氧化物，磷酸锂，硫代磷酸锂，磷酸铝锂磷酸锂，磷酸铝锂钛，LISICON(锂离子导体，通常由LixM1-yM′yO4(M＝Si,Ge,并且M′＝P,Al,Zn,Ga,Sb)描述)，硫代-LISICON(锂离子导体，通常由LixM1-yM′yS4(M＝Si,Ge,并且M′＝P,Al,Zn,Ga,Sb)描述)，锂离子导电argyrodite(Li6PS5X(X＝Cl，Br，I))，离子电导率范围为10-5至10-1S/m；一组离子导电聚合物，例如聚(环氧乙烷)(PEO)。
在一实施例中，一旦高度扩散物质从消失层扩散并反应或嵌入该层中，覆盖层就用作扩散宿主。该覆盖层或扩散宿主层的候选物可以选自但不限于，一组金属，例如铝，银铜，锌，铟，锡；一组非晶或晶体锂化或非锂化过渡金属氧化物和锂化过渡金属磷酸盐，其中，金属在周期表中的第3至12族，包括但不限于，锂锰氧化物，锂镍氧化物，钴酸锂，锂镍钴锰氧化物，锂镍钴氧化物，锂铜锰氧化物，锂铁锰氧化物，锂镍锰氧化物，锂钴锰氧化物，锂镍锰氧化物，铝酸锂锂，磷酸铁锂，磷酸锂锰，磷酸镍锂，磷酸钴锂，氧化钒，氧化镁，氧化钠，硫，金属(Mg，La)掺杂的锂金属氧化物，如掺杂镁的锂镍氧化物，镧掺杂的锂锰氧化物，镧掺杂的钴酸锂。
在一示例中，当薄膜电化学电池堆叠在一起时，应当将一组电化学电池连接或隔离，以形成串联或并联连接，以建立用于特定应用的所需电压或电容。在该示例中，三个锂电池被堆叠以形成与堆叠之间的电隔离中间层平行的三个电池。诸如陶瓷或聚合物的材料类型可以用作具有并联连接的堆叠电化学电池的隔离中间层。该示例比较了这两种材料类型的平面化效果。
在一示例中，本发明可以提供制造多层薄膜固态电池装置的方法。该方法涉及的步骤包括但不限于以下：提供基底构件，形成阻挡材料，形成第一电极材料，形成一厚度的阴极材料，形成电解质，形成阳极材料，形成第二电极材料，以及转移薄膜固态电池装置。
在一示例中，基底构件可以包括表面区域，并且其特征可以在于熔点温度。阻挡材料可以形成在基底构件的表面区域上。该阻挡材料可以包括聚合物材料，并且可以配置为基本上阻挡活性金属物质向基底构件的迁移。此外，阻挡材料的特征可以在于阻挡降解温度。第一电极材料也可以形成在表面区域上。
在具体示例中，阻挡材料包括聚合物材料。该聚合物材料的厚度可以为0.001μm至1μm的范围。聚合物材料的该厚度可以配置为补偿电极构件和表面区域之间的应变。此外，温度低于900摄氏度。
在一示例中，该厚度的阴极材料可以具有非晶特性。可以在维持范围从-40摄氏度到不高于900摄氏度的温度的同时执行该阴极材料的形成。此外，阴极材料的形成可以使得空间体积的特征在于阴极材料的外部边界区域，该厚度的阴极材料的特征在于具有范围从1.E-18m2/s至1.E-4m2/s的值的有效扩散率，并且阴极材料的特征在于空隙区域为空间体积的0.001％至80％。
在一示例中，电解质可以配置为覆盖阴极材料。阳极材料可以形成在电解质上，并且第二电极材料可以形成在阳极材料上。然后，该方法可以包括转移特征在于能量密度范围从50瓦特-小时/升到3000瓦特-小时/升的所得到的薄膜固态电池装置。
在一示例中，堆叠的电化学电池设置的固有应力分布的值是未知的。选择层1和层2之间适当的中间层以降低应力对于构建长循环寿命的电池是至关重要的。本实施例通过计算机模拟说明中间层模量对层叠电化学电池应力分布的影响。
图5A是根据本发明的实施例的阴极材料501的示意图的简化横截面图。如图所示，覆盖第二阴极材料510的第一阴极材料521具有平滑和均匀的轮廓。
图5B是根据本发明的实施例的非晶阴极材料502的示意图的简化横截面图。如图所示，覆盖第二厚度的阴极材料510的第一厚度的非晶阴极材料522具有粗糙和不规则的轮廓。
在具体示例中，该厚度的阴极材料可以包括第一厚度的非晶材料和第二厚度的材料。阴极材料的第一厚度可以大于第二厚度，并且第一厚度的非晶材料在结构上可以与第二厚度的材料不同。阴极材料还可以包括表面形态。在具体示例中，有效扩散率包括第一厚度的第一扩散率和第二厚度的第二扩散率。
在具体示例中，阴极材料包括锂物质，锂物质选自以下中的至少一个：LiSON,LixLa1-xZrO3,LixLa1-xTiO3,LiAlGePO4,LiAlTiPO4,LiSiCON,Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3,0.5LiTaO3+0.5SrTiO3,Li0.34La0.51TiO2.94,LiAlCl4,Li7SiPO8,Li9AlSiO8,Li3PO4,Li3SP4,LiPON,Li7La3Zr2O12,Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3,Li6PS5Cl,or Li5Na3Nb2O12.阴极材料的特征可以在于电导率范围从1.E-12S/m至1.E4S/m，在于充电率范围从C/100至100C，在于XRD峰与总体的比为0％至50％的结晶度，以及在于空间区域中配置的平均微晶尺寸范围从0.1nm至100nm。
图6是根据本发明的实施例的阴极材料600的示意图的简化横截面图。在具体示例中，该厚度的阴极材料可以包括多个柱状结构620，每个柱状结构620沿着厚度610的方向延伸，并且基本上垂直于材料厚度的平面和基底的表面区域。每个柱状结构可以具有基部区域621和上区域622。每个柱状结构620包括多个颗粒状结构，其可以配置在每个柱状结构内。每对柱状结构也可以具有设置在该对柱状结构之间的多个不规则形状的多面体结构。此外，每个柱状结构可以包括纳米管结构，其每一个可以基本上布置在垂直于阴极材料的上表面区域和下表面区域的方向上。
图7是根据本发明的实施例的阴极材料700的示意图的简化横截面图。在具体示例中，阴极材料包括多个不连续部分720，其通常布置在从阴极材料的第一面711到阴极材料的第二面712的方向上。第一面711可以是阴极材料的下表面区域，第二面712可以是阴极材料的上表面区域，如图7所示。
图8是根据本发明的实施例的阴极材料800的示意图的简化横截面图。在具体示例中，阴极材料的形成可以包括形成多个第一锥形结构811和多个第二锥形结构812，使得多个第一锥形结构811与多个第二锥形结构812相互错杂。
图9是示出根据本发明的示例中的各种电池装置的阴极特性的表格。如图所示，该表提供了四种类型的阴极材料的特性：LiCoO2,LiMn2O4,LiFePO4和LiV2O5。
图10是示出根据本发明的示例的用于阴极装置的各种含锂物质的晶体和非晶结构的表格。如图所示，该表提供了相同的四种类型的阴极材料的晶体和非晶结构，如图9所示。这些含锂物质(LiCoO2,LiMn2O4,LiFePO4和LiV2O5)中的每一个都包括显示相关分子的颜色编码的键。
图11是示出根据本发明的其他示例的用于阴极装置的各种含锂物质的晶体和非晶结构的表格。该表示出具有配置在柱中的晶体和非晶结构的相同的含锂物质。
图12-19示出了根据本发明实施例的用于阴极装置的各种含锂物质的晶体和非晶结构。图12和13分别示出了LiMn2O4的晶体和非晶结构。图14和15分别示出了LiCoO2的晶体和非晶结构。图16和17分别示出了LiFePO4的晶体和非晶结构。图18和19分别示出了LiV2O5的晶体和非晶结构。
在一示例中，本发明可以包括设计和制造电池装置的方法。该方法可以包括提供具有第一设计的第一电池单元。该第一设计可以具有第一电极构件，特征在于第一结构和第一组分的第一阴极装置，电解质和第二电极构件。第一设计的特征也可以在于第一能量密度值。
该方法还可以包括确定阴极装置的第一扩散率值，第一能量密度值与第一扩散率值直接相关。该方法可以包括将第一阴极装置调整为从2到N编号的多个阴极装置，其中N是大于2的整数。多个阴极装置中的每一个可以具有从2到N编号的扩散率值。该方法还可以包括参考其他扩散率值而选择具有最高值的扩散率值，并将具有最高值的扩散率值与其阴极装置相关联。
此外，该方法可以包括设计具有第二设计的第二电池单元。该第二设计可以包括具有最高扩散率值的阴极装置。第二电池装置可以具有比具有其他阴极装置的所有其他电池装置更高的能量密度。然后，可以制造该第二电池装置。
图20-22是基于根据本发明的示例的实验结果的值。图20示出了根据本发明的实施例的两个电池样品的扩散率和能量密度特性的表格。在一实施例中，通过最小化来自实验和模拟放电曲线的积分能量值之间的差异来反向确定这些材料的扩散率。
图21示出了第一样品的相关数据的曲线图。该电池样品设置在ALO基底上。该电池样品的尺寸如下：集电器(CC)：0.14um，阴极(CA)1.03um，电极(EL)：0.37um，以及阳极(AN)：0.83um。
图22示出了第二样品的相关数据的曲线图。该电池样品设置在玻璃基底上。该电池样品的尺寸如下：集电器(CC)：0.11um，阴极(CA)1.09um，电极(EL)：0.49um，以及阳极(AN)：0.9um。
图23示出了本发明的示例中的阴极材料的图像。如图所示，图像表示包括含氧化钒物质的阴极材料。该阴极材料的特征在于0Wh/l的能量密度。
图24示出了本发明的替代示例中的阴极材料的图像。该阴极材料的特征在于547Wh/l的能量密度。
图25示出了本发明的优选示例中的阴极材料的图像。该阴极材料的特征在于680Wh/l的能量密度。
还应当理解，本文描述的示例和实施例仅用于说明目的，并且各种修改或改变将根据其建议给本领域技术人员，并且将包括在本申请的精神和所附权利要求范围内。

Claims (36)

1.一种制造薄膜固态电池装置的方法，所述方法包括：
提供基底构件，所述基底构件包括表面区域，所述基底构件具有熔点温度；
形成包括覆盖该表面区域的聚合物材料的阻挡材料，所述阻挡材料配置为基本上阻挡活性金属物质向所述基底构件的迁移，并且其特征在于阻挡降解温度；
形成覆盖所述表面区域的第一电极材料；
形成具有非晶特性的一厚度的阴极材料，同时保持约-40摄氏度至不大于500摄氏度的温度，使得空间体积的特征在于所述阴极材料的外部边界区域，有效扩散率表征该厚度的阴极材料，并且具有从0.005μm至1000μm的值，空隙区域表征该厚度的阴极材料；
形成配置为覆盖该厚度的阴极材料的电解质；
形成覆盖所述电解质的阳极材料；
形成覆盖所述阳极材料的第二电极材料；以及
转移薄膜固态电池装置，薄膜固态电池装置的特征在于能量密度从50瓦特-小时/升到3000瓦特-小时/升。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，该厚度的阴极材料包括第一厚度的非晶材料和第二厚度的材料，所述第一厚度大于所述第二厚度，第一厚度的非晶材料在结构上与第二厚度的材料不同；所述空隙区域是所述空间体积的0.001％至20％；其中，所述电池装置是多层的。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，该厚度的阴极材料包括第一厚度的非晶材料和第二厚度的材料，所述第一厚度大于所述第二厚度，第一厚度的非晶材料在结构上与第二厚度的材料不同；于是有效扩散率包括所述第一厚度的第一扩散率和所述第二厚度的第二扩散率。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，该厚度的阴极材料包括多个柱状结构，每个柱状结构沿着该厚度的方向延伸，并且基本上正交于材料厚度的平面和所述表面区域。
5.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阻挡材料包括聚合物材料，所述聚合物材料的厚度从0.001μm至1μm，以补偿第一电极构件和所述表面区域之间的应变；其中，温度低于900摄氏度。
6.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极材料包括锂物质，所述锂物质选自以下中的至少一个：LiSON，LixLai_xZr03，LixLai_xTi03，LiAlGeP04，LiAlTiP04，LiSiCON，LiL3Al0.3Tii.7(P04)3，0.5LiTaO3+0.5SrTiO3，Lio.34La0.5iTi02.94，LiAlCl4，Li7SiP08，Li9AlSi08，Li3P04，Li3SP4，LiPON，Li7La3Zr20i2，Lii.5Al0.5Gei.5(PO4)3，Li6PS5Cl，orLi5Na3Nb20i2。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极材料的特征在于电导率从1.E-6S/m至1.E5S/m。
8.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极材料的特征在于充电率范围从C/100至100C。
9.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极材料的特征在于XRD峰与总体的比为0％至50％的结晶度。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极材料的特征在于空间区域中配置的平均微晶尺寸范围从0.1nm至100nm。
11.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极材料包括表面形态。
12.根据权利要求1所述的方法，其中，形成所述阴极材料包括使源材料经受保持在真空环境中的能量源，以经由蒸发分解源材料，以引起阴极材料的沉积。
13.根据权利要求1所述的方法，其中，形成所述阴极材料包括多个柱状结构，每个柱状结构具有基部区域和上区域，每个柱状结构包括多个较小的颗粒状结构，每个较小的颗粒状结构配置在每个柱状结构内。
14.根据权利要求1所述的方法，其中，形成所述阴极材料包括多个柱状结构，每个柱状结构具有基部区域和上区域，每个柱状结构包括多个颗粒状结构，每个颗粒状结构配置在每个柱状结构内，每对柱状结构具有设置在每对柱状结构之间的多个不规则形状的多面体结构。
15.根据权利要求1所述的方法，其中，形成所述阴极材料包括形成多个第一锥形结构和多个第二锥形结构，使得所述多个第一锥形结构与所述多个第二锥形结构相互交错。
16.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极材料包括多个不连续部分，其通常布置在从所述阴极材料的第一面到所述阴极材料的第二面的方向上。
17.根据权利要求1所述的方法，其中，形成所述阴极材料包括多个纳米管结构，每个纳米管结构具有基部区域和上区域，并且基本上布置在正交于所述阴极材料的上表面区域和下表面区域的方向上。
18.一种多层薄膜固态电池装置，所述装置包括：
包括表面区域的基底构件，所述基底构件具有熔点温度；
覆盖所述表面区域的电极材料；
阴极材料，配置为平均颗粒尺寸范围从0.05μm至100μm的非晶结构；
空间体积，特征在于所述阴极材料的外部边界区域；
扩散率，表征所述阴极材料，并具有范围从1.E-18m2/s至1.E-12m2/s的值；
空隙区域，表征所述阴极材料，所述空隙区域是所述空间体积的0.001％至20％；
配置覆盖所述阴极材料的电解质；
覆盖所述电解质的阳极材料；以及
范围从100瓦特-小时/升到2000瓦特-小时/升的能量密度。
19.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料包括多个柱状结构，每个柱状结构具有基部区域和上区域，每个柱状结构包括多个颗粒状结构，每个颗粒状结构配置在每个柱状结构内，每对柱状结构具有设置在每对柱状结构之间的多个不规则形状的多面体结构。
20.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料包括第一厚度的非晶材料和第二厚度的材料，所述第一厚度大于所述第二厚度，第一厚度的非晶材料在结构上与第二厚度的材料不同；所述空隙区域是所述空间体积的0.001％至20％。
21.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料包括第一厚度的非晶材料和第二厚度的材料，所述第一厚度大于所述第二厚度，第一厚度的非晶材料在结构上与第二厚度的材料不同；于是有效扩散率包括所述第一厚度的第一扩散率和所述第二厚度的第二扩散率。
22.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料包括多个柱状结构，每个柱状结构沿着材料厚度的方向延伸，并且基本上正交于材料厚度的平面和表面区域。
23.根据权利要求18所述的装置，还包括阻挡材料，阻挡材料包括聚合物材料，所述聚合物材料的厚度范围从0.001μm至1μm，以补偿所述电极构件和所述表面区域之间的应变。
24.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料包括锂物质，所述锂物质选自以下中的至少一个：LiSON，LixLai_xZr03，LixLai_xTi03，LiAlGeP04，LiAlTiP04，LiSiCON，LiL3Al0.3Tii.7(P04)3，0.5LiTaO3+0.5SrTiO3，Lio.34La0.5iTi02.94，LiAlCl4，Li7SiP08，Li9AlSi08，Li3P04，Li3SP4，LiPON，Li7La3Zr20i2，Lii.5Al0.5Gei.5(PO4)3，Li6PS5Cl，orLi5Na3Nb20i2。
25.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料的特征在于电导率范围从1.E-6S/m至1.E5S/m。
26.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料的特征在于充电率范围从C/100至100C。
27.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料的特征在于XRD峰与总体的比为0％至50％的结晶度。
28.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料的特征在于空间区域中配置的平均微晶尺寸范围从0.1nm至100nm。
29.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料包括表面形态。
30.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料通过使源材料经受保持在真空环境中的能量源而设置，以经由蒸发来分解源材料，以引起阴极材料的沉积。
31.根据权利要求18所述的装置，其中，所述阴极材料包括多个柱状结构，每个柱状结构具有基部区域和上区域，每个柱状结构包括多个较小的颗粒状结构，每个较小的颗粒状结构配置在每个柱状结构内。
32.根据权利要求18所述的方法，其中，所述阴极材料包括多个柱状结构，每个柱状结构具有基部区域和上区域，每个柱状结构包括多个颗粒状结构，每个颗粒状结构配置在每个柱状结构内，每对柱状结构具有设置在每对柱状结构之间的多个不规则形状的多面体结构。
33.根据权利要求18所述的方法，其中，所述阴极材料包括形成多个第一锥形结构和多个第二锥形结构，使得所述多个第一锥形结构与所述多个第二锥形结构相互交错。
34.根据权利要求18所述的方法，其中，所述阴极材料包括多个不连续部分，其通常布置在从所述阴极材料的第一面到所述阴极材料的第二面的方向上。
35.根据权利要求18所述的方法，其中，形成所述阴极材料包括多个纳米管结构，每个纳米管结构具有基部区域和上区域，并且基本上布置在正交于所述阴极材料的上表面区域和下表面区域的方向上。
36.一种设计和制造电池装置的方法，所述方法包括：
提供具有第一设计的第一电池单元，所述第一设计具有第一电极构件、特征在于第一结构和第一组分的第一阴极装置、电解质和第二电极构件；以及第一能量密度值；
确定所述阴极装置的第一扩散率值，所述第一能量密度值与所述第一扩散率值直接相关；
将所述第一阴极装置调整为从2到N编号的多个阴极装置，其中N是大于2的整数，多个阴极装置中的每一个具有从2到N的扩散率值；
参考其他扩散率值而选择具有最高值的扩散率值，并将具有最高值的扩散率值与其阴极装置相关联；
设计具有第二设计的第二电池单元，所述第二设计带有具有最高扩散率值的阴极装置，第二电池装置具有比带有任何其它阴极装置的所有其它电池装置更高的能量密度；以及
制造所述第二电池装置。
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