CN102596391A - 具有通道的反应器 - Google Patents

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Abstract

反应器（10）包括一堆金属片（12、14、15），其被布置为在堆内限定第一和第二流动通道（16、17），第一和第二流动通道被交替地布置在堆内，在其中将执行反应的每个流动通道内具有可去除的载送催化剂的透气的非结构性元件（22、24），其中，第一流动通道用于放热反应且第二流动通道用于吸热反应。堆的每个端部处的通道（20）使得在它们内部不产生热量。它们可以是非流动通道（20）。

Description

具有通道的反应器
技术领域
本发明涉及具有通道的反应器，用于在高温下执行化学反应，例如费－托合成法或蒸汽甲烷重整，并涉及可以用来形成该反应器的反应器块。
背景技术
例如在WO 03/006149中描述了由限定第一和第二流动通道的一堆金属片组成的催化反应器的使用，其中，在诸如流动通道内的波状箔的可去除插入物上提供催化剂，WO 03/006149描述了用于执行包括蒸汽甲烷重整的各种化学反应的此类反应器的使用。在此类反应器中，通道可以由被堞形板间隔开的平板或被间隔条间隔开的平板限定，或者由带有凹槽的板限定。另一类型的反应器利用管道。蒸汽甲烷重整是吸热反应，要求通常高于750℃的高温；并且可以通过在催化反应器内的另一组通道中发生的燃烧反应来提供所需的热量。虽然这种方法是有效的，但仍然希望降低反应器内的热梯度，因为这些热梯度导致在形成反应器的材料中出现应力。还可以将类似反应器用于费－托合成法。费－托合成法是放热反应，因此在这种情况下，与用于合成反应的那些通道相邻的通道可以载送冷却剂。
不仅反应器内的热梯度趋向于导致形成反应器的材料内出现应力，而且还存在热逸溃的进一步风险。在一些放热催化反应的情况下，反应速率可以随着温度增加而增加；并且在这种情况下，在反应器内的温度和反应速率之间存在正反馈。这可能导致温度的快速增加，称为热逸溃，并且这可能导致对催化剂或对反应器或两者造成损坏，并将减少反应器的有用寿命。
发明内容
根据本发明的一个方面，提供了一种反应器，其限定了反应器内的第一和第二流动通道，其中，第一流动通道用于经历放热反应的流体且第二流动通道用于排热流体，其中，反应器的每个端部处的通道使得在它们内部不产生热量。
虽然已经提及了用于第一和第二流体的第一和第二流动通道，但应认识到的是，反应器可以限定用于多于两种不同流体的流动通道。
优选地，在其内部不产生热量的通道不是流动通道，也就是说，没有流体流过那些通道，因为所述通道在其端部中的一个或两个处被封闭（“非流动通道”）。事实上，在反应器的端部处可以存在多个此类非流动通道，例如两个或三个。优选地，最接近于反应器的每个端部的流动通道是第二流动通道，并且可以具有比反应器中的其它第二流动通道更小的横截面面积。
此类反应器可以由块（block）制成，每个块限定多个第一和第二流动通道，其中，第一流动通道用于经历放热反应的流体，并且第二流动通道用于排热流体，其中，块的每个端部处的通道是第二流动通道。在这种情况下，这些通道可以通过高度较小（沿着热传递方向）而具有比在块中的其它第二流动通道更小的横截面面积。由于仅在一侧向其提供热量，所以其优选地高度不超过块中的其它第二流动通道的50%。
在替代方案中，反应器可以由块制成，每个块限定多个第一和第二流动通道，其中，第一流动通道用于经历放热反应的流体且第二流动通道用于排热流体，其中，块的每个端部处的通道是第一流动通道且通过高度较小（沿着热传递方向）而具有比块中的其它第一流动通道更小的横截面面积。其优选地高度不超过块中的其它第一流动通道的50%。
排热流体可以是经历吸热反应的流体。替代地，排热流体可以是冷却剂。
当通过将反应器块首尾相连地组合来构造反应器时，在相继的反应器块之间将存在小的间隙，该小的间隙阻止热传递。此间隙优选地小于5 mm宽。
优选地，每个反应器块包括被布置为限定第一和第二流动通道的一堆金属片，第一和第二流动通道被交替地布置在该堆内，并且在其中将执行反应的每个流动通道内存在可去除的载送催化剂的透气的非结构性元件。
在每个反应器块内，可以由被布置为堆的板中的凹槽或由成堆的板和间隔条（该堆然后被结合在一起）来限定第一和第二流动通道。替代地，可以由堞形的且与扁平片交替地堆叠的薄金属片来限定流动通道；可以由密封条来限定流动通道的边缘。形成反应器的板堆例如通过扩散结合、铜焊或热等静压被结合在一起。
为了保证所需的良好热接触，第一和第二流动通道两者可以在20 mm和1 mm高（在横截面上）之间；每个通道可以具有在约1.5 mm和25 mm之间的宽度。举例来说，板（在平面图中）可具有在0.05 m直至1 m范围内的宽度以及在0.2 m直至2 m范围内的长度，并且流动通道优选地具有在2 mm和10 mm之间的高度（取决于化学反应的性质）。例如，板可以是0.5 m宽和1.0 m长，或者0.6 m宽和0.8 m长；并且其可以限定例如7 mm高、6 mm宽的通道，或3 mm高、10 mm宽的通道，或10 mm高、5 mm宽的通道。在堆中交替地布置第一和第二流动通道有助于保证那些通道中的流体之间的良好热传递。例如，第一流动通道可以是用于燃烧（以产生热量）的通道且第二流动通道可以用于蒸汽/甲烷重整（其需要热量）。催化剂结构被插入通道中且可以被去除以进行替换，并且不向反应器提供强度，因此，反应器本身必须足够强以抵抗操作期间的任何压力或热应力。
优选地，每个此类催化剂结构被成形从而将流动通道细分成许多平行流动子通道。优选地，每个催化剂结构包括金属衬底上的陶瓷载体材料，其为催化剂提供载体。金属衬底向催化剂结构提供强度并通过传导来增强热传递。优选地，金属衬底是钢合金的，其在被加热时形成氧化铝的粘附表面涂层，例如包括铝的铁素体钢合金（例如Fecralloy（TM）），然而金属衬底也可以替代地是不同材料的，诸如不锈钢或铝，这取决于其将被暴露的温度和化学环境。衬底可以是箔、金属丝网或毡片，其可以是波状的、波纹状或褶皱的；优选的衬底是例如厚度不超过200 μm的薄金属箔，其是波状的以限定纵向子通道。
如果放热反应是燃烧，则优选地在用于燃烧的每个流动通道的进口处提供火焰清除器以保证火焰不能传播回被供应到燃烧通道的可燃气体混合物中。这可以在每个燃烧通道的进口部分内，例如采取非催化插入物的形式，其将邻近于进口的燃烧通道的一部分细分成不宽于最大间隙尺寸的许多窄流动路径以便防止火焰传播。例如，此类非催化插入物可以是纵向波状箔或成堆的多个纵向波状箔。替代地或另外，在通过集管来供应可燃气体的情况下，则可以在集管内提供此类火焰清除器。
通道在横截面上可以是正方形，或者可以具有大于或小于宽度的高度；高度指的是沿堆的方向的维度，亦即沿热传递方向的维度。催化剂元件可以例如包括单个成形薄，例如波状箔；这在通道的最小横截面尺寸不超过约3 mm的情况下是特别适当的，然而其也可适用于更宽的通道中。替代地，并且尤其在通道的最小横截面尺寸大于约2 mm的情况下，催化剂结构可以包括被基本扁平箔分离的多个此类成形箔。为了保证所需的良好热传递（例如在蒸汽/甲烷重整反应器中），燃烧通道优选地小于10 mm高。但是，通道优选地为至少1 mm高，否则将会难以插入催化剂结构，并且工程公差变得更加关键。作为一个示例，通道可以全部是7 mm高和6 mm宽，并且在每种情况下，催化剂元件可以包括单个成形箔或多个成形箔。
附图说明
现在将仅以示例的方式并参考附图来进一步且更特别地描述本发明，在所述附图中： 
图1部分地以截面示出适合于蒸汽/甲烷重整的反应器块的一部分的示意性透视图（截面在图2的线1-1上）；
图1a和1b示出对图1的反应器的改型；
图2示出图1的组装的反应器块的侧视图，示出了流动路径；
图3a、3b和3c示出组装期间的图1的反应器块的各部分的平面图；以及
图4示出包括与图1的类似的反应器块的反应器的局部分解的透视图。
具体实施方式
本发明可适用于通过蒸汽重整从天然气产生合成气（也就是说一氧化碳和氢气的混合物）的过程。该合成气可以例如随后用来通过费－托合成法产生更长链的烃。通过将蒸汽和甲烷混合并使混合物在高温下与适当的催化剂接触，从而蒸汽和甲烷反应以形成一氧化碳和氢气来进行蒸汽重整反应。蒸汽重整反应是吸热的，并且可以通过例如烃和/或混有空气的氢气的催化燃烧来提供热量，因此，在重整反应器内的相邻流动通道内的燃烧催化剂上发生燃烧。
现在参考图1，示出了反应器块10，其适合于用作蒸汽重整反应器或供在蒸汽重整反应器中使用。反应器块10限定用于催化燃烧过程的通道和用于蒸汽甲烷重整的通道。反应器10由在平面图中为矩形的一堆板组成，每个板是耐腐蚀高温合金制成的，诸如铬镍铁合金625、耐热镍铬铁合金800HT或海纳合金HR-120。扁平板12通常具有0.5至4 mm范围内的厚度，在这种情况下为2.0 mm厚，并且与堞形板14或15交替地布置，从而堞垛限定了通道16或17。堞形板14和15被交替地布置在堆中。堞形板14和15的厚度通常在0.2和3.5 mm之间的范围内，并且在每种情况下为0.9 mm。堞垛的高度通常在2-10 mm的范围内，并且在每种情况下为3.9 mm，并且沿着侧面提供了具有相同厚度的实心杆18。堞形板14和15中的堞垛的波长可以相互不同，但是如优选实施例的图中所示，波长是相同的，使得在每种情况下，相继的翅片或系带分开10 mm。可以将堞形板14和15称为翅片结构。
平的端板19位于堆的每个端部处，端板19在每种情况下也具有2.0 mm的厚度。如下文关于图3c所解释的，在邻近于端板19的最后两个堞形板14a和15a中限定的通道是非流动通道20。在一种改型中，端板可以具有不同的厚度，通常为2.0直至10 mm范围内的更大厚度。在本示例中，反应器块10中的堞形板14、14a、15和15a的数目是十三个，使得反应器块10的总高度是78.7 mm。
虽然在图1中示出每个堞形板14或15仅限定五个通道，但在实际的反应器中，在约500 mm的全宽的反应器块10中可能存在更多、例如超过四十个通道。
通常将通过扩散结合、铜焊或热等静压将板堆组装并结合在一起。然后向通道16和17中的每一个中插入各自的催化插入物22或24（在图1中示出每个的仅一个），载送用于各自反应的催化剂。这些插入物22和24优选地具有金属衬底和充当用于活性催化材料的载体的陶瓷涂层，并且金属衬底可以是薄金属箔。例如，插入物22、24可以包括一堆波状箔和扁平箔，或者单个波状箔，占据了各自的流动通道16或17，每个箔具有小于0.1 mm的厚度，例如50微米。（在非流动通道20中不存在此类催化插入物。）
现在参考图1a和1b，示出了反应器块10的一些改型。虽然反应器块10的通道16和17的宽度比其高度大，如图1a和1b所示，但其可以替代地高度比宽度大。图1所示的插入物22和24由每个通道内的单个波状箔组成；在图1a中，插入物22a再次地是单个波状箔，而在图1b中，插入物22b包括一堆波状箔和扁平箔。
现在参考图2，示出了组装的反应器块10的侧视图。经历燃烧的气体混合物在反应器块10的一个端部（顶部，如图所示）处进入集管30，并且在经过挡板火焰清除器31之后遵循流动通道17，流动通道17沿着反应器10的大部分长度笔直地延伸。朝向反应器块10的另一个端部，流动通道17转向90°以在反应器10的另一个端部的侧面（如图所示，右下方）处连接到集管32，此流动路径被示为虚线C。将要经历蒸汽甲烷重整反应的气体混合物在反应器块10的一个端部的侧面（如图所示，左上方）处进入集管34，经过挡板35，并且然后转向90°以流过沿着反应器块10的大部分长度笔直地延伸的流动通道16，以通过集管36出现在另一个端部（如图所示，底部）处，此流动路径被示为点划线S。因此，该布置使得流动是同向流动；并且使得流动通道16和17中的每一个沿着其大部分长度是笔直的，并与反应器块10的端部处的集管30或36连通，使得能够在附接集管30或36之前容易地插入催化剂插入物22和24。仅沿着相互邻近的流动通道16和17的笔直部分的那些部分提供催化剂插入物22和24可能是优选的。
在本示例中，图1所示的每个平板12具有500 mm宽和1.0 m长的尺寸且其因此是反应器块10的横截面区域。现在参考图3a，示出组装期间的反应器块10的一部分的平面图，示出了堞形板15（此视图在平行于图2的视图的平面中）。堞形板15具有800 mm的长度和460 mm的宽度，并且侧杆18具有20 mm的宽度。堞形板15的顶端与平板12的顶边缘对准，从而其是开放的（以与集管30连通）。侧杆18中的一个（如图所示，左侧的一个）是1.0 m长，并且被结合到跨越端部延伸的对应端杆18a。因此，在右下拐角处存在180 mm宽的间隙（以与集管32连通）。堞形板15的底端和端杆18a之间的矩形区域被堞形板的两个三角形部分26和27占据：第一部分26具有平行于端杆18a的堞垛，并延伸至堆的边缘（从而与集管32连通），而第二部分27具有与堞形板15中的那些平行的堞垛。
参考图3b，示出了与图3a的等同的视图，但示出堞形板14。在这种情况下，堞形板14再次地具有800 mm的长度和460 mm的宽度，并且侧杆18具有20 mm的宽度。堞形板14的底端与平板12的底边缘对准，从而其是开放的（以与集管36连通）。侧杆18中的一个（如图所示，右侧的一个）是1.0 m长，并且被结合到跨越端部延伸的对应端杆18a。因此在左上拐角处存在180 mm宽的间隙（以与集管34连通）。在堞形板14的顶端和端杆18a之间的矩形区域中存在堞形板的三角形部分26和27：第一部分26具有平行于端杆18a的堞垛，并延伸至堆的边缘（从而与集管34连通），而另一部分27具有与堞形板14中的那些平行的堞垛。
参考图3c，示出了与图3a和3b的等同的视图，但是示出了限定非流动通道20中的一个的堞形板14a。在这种情况下，堞形板14a具有960 mm的长度和再次地460 mm的宽度。在这种情况下，两个侧杆18均为1.0 m长，并且它们在每个端部处连接到端杆18a。因此，不存在流过非流动通道20的流体流。然而如图所示，在右上拐角和左下拐角处存在小排出孔28，使得非流动通道20处于周围环境的压力下。
应认识到的是，可以使用堞形板的各部分的许多其它布置来实现气流方向的这种变化。例如，堞形板15和堞形板的一部分27可以相互成一整体，因为它们具有相同且平行的堞垛；并且类似地，堞形板14和相邻的堞形板的一部分27可以相互成一整体。优选地，三角形部分26和27上的堞垛具有与通道限定部分14或15上的那些相同的形状。
如前所述，在板堆12、14、15已被组装之后，催化剂插入物22和24被插入反应通道16和17中。优选地，在用于燃烧气体C的通道17中，催化剂插入物24具有600 mm的长度，从而占据笔直通道的下四分之三，如图3a中的平面图所示，此部分由箭头P指示，并且由箭头Q指示的另外200 mm被非催化间隔件占据，该非催化间隔件可以采取松配合波状箔的形式。类似地，在用于蒸汽重整气体混合物S的通道16中，催化剂插入物22具有600 mm的长度，并且如箭头R所指示的，催化剂插入物22占据笔直通道的上四分之三，如图3b中的平面图所示；如箭头Q所指示的另外200 mm被非催化间隔件占据。在插入催化剂插入物22和24之后，可以跨越反应器块10的底端附接金属丝网（未示出），使得间隔件和催化剂插入物22不会在反应器块10处于其直立位置（如图2所示）时落到流动通道16之外。因此，将认识到的是，仅在流动通道16和17的直接相互邻近的那些部分中存在催化插入物22和24。
将认识到的是，然后可以将集管30、32、34和36附接到反应器块10。然而，提供更大容量的反应器可能更加方便，并且这可以通过将多个此类反应器块组合在一起来实现。
现在参考图4，示出了反应器40。这由与图1的反应器块10类似的多个反应器块10a和10b组成。在反应器40的端部处存在两个反应器端块10a。这些端块10a与反应器块10的不同之处在于其仅在堆的一个端部处具有非流动通道20，其为形成反应器40的端部的端部；在反应器块10a的另一个端部处，存在用于蒸汽甲烷重整气流S的流动通道16。多个内部块10b在这些端块10a之间，多个内部块10b与端块10a的不同在于不具有非流动通道20；用于蒸汽甲烷重整气体流S的流动通道16位于每个内部块10b的两端处。
在反应器40的组装期间，反应器块10a或10b被相互焊接成使得在相继的块之间留下2.3 mm宽的间隙，该焊接填充了在边缘的将要附接集管30、32、34和36（还参见图2）的那些位置周围的间隙，但是在侧面的不会附接集管的那些部分上留下开放间隙41（仅示出三个）。这可以通过将块保持在期望间距并跨越间隙进行焊接来实现；或者通过沿着将要被填充的那些部分在块之间放置2.3 mm厚的间隔条并将块和间隔条焊接在一起来实现。
然后将集管30、32、34和36附接到反应器40。在本示例中，每个集管在反应器40的整个长度上延伸，反应器40在这种情况下具有1.0 m的总长度，每个集管30、32、34和36具有用于各自流体C、S的单个流体进口或出口导管42、43、44和45。
因此，在操作中，反应器块10或反应器40可以被用作用于从甲烷和蒸汽的混合物产生合成气的设备的一部分。可燃气体混合物（参见箭头C）将被供应给集管30，从而沿着流动路径17流动，在流动路径17中，其经历催化燃烧，排出气体出现在集管32中。甲烷和蒸汽的混合物（参见箭头S）将被供应给集管34，从而沿着流动路径16流动，流动路径16中有催化剂插入物22，通常是在约600℃的温度下供应的，并且混合物随着其通过反应器40而被提高至约770℃的温度。所得到的合成气出现在集管36中，从而通过出口导管45出现。
反应器40中的其中出现气流的最外侧流动通道是重整通道16。来自这些最外侧通道的热传递受到所提供的非流动通道20的限制。这减少了反应器40内的热梯度，并因此减小了其经受的热应力。
在一种改型中，由于最外侧重整通道16仅在一侧经历热量流入，所以那些最外侧重整通道16可以具有比反应器块10中的其它重整通道16更小的高度。例如，它们的高度在其它重整通道的高度的30%和70%之间，最优选地在其它重整通道16的高度的45%和55%之间。因此，相应的插入物22也将具有较小的高度。
由于在每个内部反应器块10b内，最外侧流动通道是重整通道，所以上述反应器设计保证了燃烧通道不邻近于燃烧通道，这对于减少热梯度是有利的。如上文所指示的，相继的块10a、10b之间的空气间隙可以在侧面处开放以允许空气循环，或者替代地，可以在块的整个周界周围将各块焊接在一起，使得空气被封住。此类空气间隙阻止热传递。
应认识到的是，在保持于本发明的范围内的同时可以以各种方式来修改反应器块10和反应器40。如上文所指示的，反应器块10内的通道布置是NNSCSCSCSCSNN（即在蒸汽重整（S）和燃烧（C）之间交替的十三层通道，最外侧的是蒸汽重整，但在端部处具有两个非流动层（N））。在较不优选的替代方案中，最外侧的层是燃烧，从而多个层将是NNCSCSCSCSCNN。类似地，在每个内部反应器块10b内，通道布置是SCSCSCSCSCSCS。
在替代的且较不优选的布置中，最外侧的层是燃烧：CSCSCSCSCSCSC；在这种情况下，最外侧通道具有比块10中的其它燃烧通道17更小的高度；它们可以例如在其它燃烧通道的横截面面积的40%和70%之间，例如50%。将认识到的是，反应器块中的层的数目可以与所述的不同。例如，每个内部反应器块可以仅具有三个层，并且这些可以被布置为SCS或CSC。
还将认识到的是，尽管在上述反应器中第一流动通道和第二流动通道的流动方向被示为是平行的同向流动，但流动方向也可以是平行的逆向流动，或者替代地，流动方向可以是沿着横向方向或者可以成斜角。

Claims (11)

1.一种反应器，限定了所述反应器内的第一和第二流动通道，其中，第一流动通道用于经历放热反应的流体且第二流动通道用于排热流体，其中，反应器的每个端部处的通道使得在它们内部不产生热量。
2.如权利要求1所述的反应器，其中，在其内部不产生热量的通道是非流动通道。
3.如权利要求2所述的反应器，其中，在反应器的至少一个端部处存在多个此类非流动通道。
4.如权利要求2或权利要求3所述的反应器，其中，所述非流动通道在其端部中的一个或两个处被封闭。
5.如权利要求2至4中的任一项所述的反应器，其中，最接近于非流动通道的流动通道是第二流动通道。
6.如前述权利要求中的任一项所述的反应器，包括一堆反应器块，每个块限定多个第一和第二流动通道，其中，第一流动通道用于经历放热反应的流体且第二流动通道用于排热流体，其中，块的每个端部处的邻近于另一此类块的通道是第二流动通道。
7.如权利要求6所述的反应器，其中，块的每个端部处的邻近于另一此类块的通道通过在热传递的方向上高度较小而具有比块中的其它第二流动通道更小的横截面面积。
8.如权利要求1至5中的任一项所述的反应器，包括一堆反应器块，每个块限定多个第一和第二流动通道，其中，第一流动通道用于经历放热反应的流体且第二流动通道用于排热流体，其中，块的每个端部处的邻近于另一此类块的通道是第一流动通道，并且通过在热传递的方向上高度较小而具有比块中的其它第一流动通道更小的横截面面积。
9.如前述权利要求中的任一项所述的反应器，其中，所述排热流体是经历吸热反应的流体。
10.如权利要求1至8中的任一项所述的反应器，其中，所述排热流体是冷却剂。
11.如前述权利要求中的任一项所述的反应器，包括被布置为限定第一和第二流动通道的一堆金属片，第一和第二流动通道被交替地布置在堆内，并且其中，在其中将执行反应的每个流动通道内提供了可去除的、载送催化剂的、透气的非结构性元件。
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