CN101395734A - 有机光电子结构元件 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种有机光电子结构元件，所述结构元件具有底电极、设置有通孔的顶电极和有机层布置，所述有机层布置被构成为在底电极与顶电极之间并与它们电接触，并且在所述元件中，在光发射区域内，当施加电能到底电极和顶电极时，可以产生光，其中设置有同样延伸到通孔区域里面去的有机电流分布层，所述电流分布层与所述顶电极和所述光发射区域电接触。

Description

有机光电子结构元件
技术领域
本发明涉及一种有机光电子结构元件，特别是一种有机光发射二极管。
背景技术
有机材料的电致发光自从其1953年被初次关注(Bernanose etal.，J.Chem.Phys.1953，50，65)以来，变成一个密集研究的科研领域。用于光的产生的有机材料的已知优点，例如低的重吸光性、高的量子获益或者还有通过相对简单的分子结构的改变适应发射光谱的可能性，在近些年来通过材料研究的不断发展和用以有效地将载流子注入和运输到有机发光元件的有源发射层中的新概念的转化，可以得到充分利用。最初的基于这种所谓的有机发光二极管的显示装置已经找到了走向市场的道路，在未来有机发光二极管将被确立为除了液晶显示装置和由无机发光二极管制成的显示装置之外的概念。另一个基于有机发光二极管特性而对有机发光二极管开放的市场就是照明领域，该特性是可以在半空间内大面积地和均匀地发光。
通常对于有机发光二极管，光通过透明的基板发射(所谓的底部-发光结构)。在一些情况下，使用不透明的基板可以对改善结构元件的功率参数或者降低产品的成本非常有利。在这种情况下通过所述层结构的顶电极发光(所谓的“顶部-发光”结构)。为了这个目的需要足够透明的顶电极。为了获得透明的有机发光二极管，两种配件也可以被组合起来。
透明的顶电极传统上由透明的导电金属氧化物，特别是铟-锡-氧化物(ITO)制得。所述配件隐含有一些困难，其减弱了这种溶液的可使用性。所述ITO层的电导率很小，以致对于大面积的结构由于层电阻而在层内产生电压降，并且由此产生横向(lateral)的不均匀发光。此外所述层借助溅射工艺镀覆。存在于其下的有机层一般情况下对于在此工艺中产生的反应性的离子非常没有抵抗能力。对结构元件的功率参数和使用寿命不利的效应仅可以借助嵌入缓冲层部分地得到补偿。一般情况下，金属氧化物对于空穴的注入，即作为阳极使用非常适合，而电子的注入则具有问题。最终在ITO层中铟的高比例意味着巨大的成本因素。
可选地，所述金属层可以被用作透明的顶电极。薄的金属层例如15nm的银仅具有很小的吸光性并且足够透明。不利地是，困难在于受控制地沉积如此薄的层。此外，所述层在力学上不稳定并且经常由于顶电极上的裂缝而导致结构元件的过早报废。最后顶电极的高反射率带来了控制结构元件内干涉效应的困难。产生的微空穴的高性能使得产生的光的狭窄的波长范围被优选，而其它的范围受到抑制。特别是在发射白光时，这使得期望的发射光谱被歪曲。因此，所述结构元件对于一些应用领域(例如作为照明元件或作为LCD显示器背部照明元件)不被使用。
最后，在文献US 2004/0021434中提出，顶电极设置有通孔。其中示出，这种通孔不利地影响到结构元件的照明效应，因为在结构元件的区域内出现不发光的部分。
发明内容
本发明的任务是，制造具有带通孔的顶电极的有机光电子结构元件，对于所述元件，顶电极中的通孔不会妨碍地影响所述结构元件的照明效应。
根据本发明，所述任务通过具有底电极、设置有通孔的顶电极和有机层布置的有机光电子结构元件来实现，所述有机层布置被构成为在底电极与顶电极之间并与它们电接触，并且在所述结构元件中，在光发射区域内，当施加电能到底电极和顶电极时，可以产生光，其中设计有同样延伸到通孔区域里面去的有机电流分布层，所述电流分布层与顶电极和光发射区域电接触。
借助有机电流分布层实现，在顶电极上注入的、空穴或电子形式的电载流子同样到达有机层布置的、位于顶电极的通孔的下面的光发射区域的部分，所述通孔也可以被称为间隙。以这种方式在所述光发射区域部分同样借助载流子的重组产生光，这样所述部分也可以对光的产生做出贡献。基于现有技术，所述产生光的重组基本上在电极重叠的区域发生和不在被通孔包含的区域发生。同样到通孔区域里面去的有机电流分布层的构成示出，有机电流分布层与通孔重叠地延伸，其中有机电流分布层既可以单独延伸到通孔中，又可以在通孔的上面和下面或在所述部分区域的任意组合中延伸。从所述结构元件上方看，优选有机电流分布层与也被称为开口的通孔之间的重叠是完全的。
顶电极中的通孔可以被这样实施，即顶电极被构成为具有多个桥形接片(Stegen)，桥形接片在其一侧部分地或完整地包围圆的或有棱角的通孔。同样顶电极可以被设计为具有多个带状构成的电极元件。在符合目的的设计方案中，顶电极被构成为对在光发射区域产生的光不透明的电极。这样就使得对于顶电极使用具有100nm或更厚的层厚度的厚金属层成为可能，由此结构元件的稳定性被优化。与有机光电子结构元件的各种构型相适应地，顶电极可以被构成为阳极或者阴极。
有机电流分布层优选由可热升华的有机材料构成，所述材料可以借助真空汽化进行沉积。以这种方式，在结构元件生产时，经常用来构成有机层所使用的、借助真空汽化进行沉积的技术可以用来构成有机电流分布层。
本发明的另一个优选改进方案设计为，有机电流分布层被构成为与顶电极相接触。对于所述实施方式，有机电流分布层与顶电极直接接触。可选地可以设计为，有机电流分布层可以通过导电材料部分与顶电极电接触。在光电子结构元件生产时，有机电流分布层与顶电极之间的接触这样产生，例如将用于有机电流分布层的材料和用于顶电极的材料(或者以相反的顺序)直接地顺序沉积来生成。
对于本发明符合目的的一个设计方案可以被设计为，有机电流分布层被构成为具有最小为0.001S/cm的电导率，优选为具有最小为0.05S/cm的电导率和进一步优选为具有最小为1S/cm的电导率。电流分布层的层电阻可以被看作是可选测量值。它符合目的地小于108欧姆/平方，优选小于106欧姆/平方和进一步优选小于105欧姆/平方。借助所设置的电导率保证电流分布层的优化的功能性，使得在有机电流分布层中的电载流子传输形式的电流可以最为理想地在横向方向上扩散，也就是在电流分布层的延展方向上扩散。如果分部分地观察所述具有其层结构的结构元件，可以观察到所得到的电流分布同样为电载流子的横向传导(Querleitung)。
为了构成有机电流分布层优选应用一种材料，凭借所述材料可以对至少一种类型的电载流子提供高迁移率。所述迁移率具有优点地大于10-4cm2/Vs，优选大于10-2cm2/Vs和进一步优选大于10-1cm2/Vs。
本发明具有优点的一个实施方式设计，所述通孔的最小尺寸至少与所述有机层布置的总高度一样大。
本发明的一个改进构成优选设计，当顶电极为阳极时，有机电流分布层被构成为在层延展方向上传输空穴形式的电载流子的层。
本发明的一个具有优点的设计方案可以设计，当顶电极为阴极时，有机电流分布层被构成为在层延展方向上传输电子形式的电载流子的层。
本发明的一个改进方案可以设计，有机电流分布层被构成为掺杂的有机层，其具有提高电导率的掺杂。在构成掺杂的有机层时，将一种或多种掺杂材料置入有机基体材料中，所述基体材料与有机半导体材料有关。当有机基体材料含有受体形式的掺杂剂时，层被称为p-型掺杂有机层。当所置入的掺杂剂对于有机基体材料构成给体时，被掺杂的层为n-型掺杂的有机层。根据本申请这样产生电掺杂，即所述一种或多种所置入的掺杂材料与所述基体材料发生氧化还原反应，由此在所述一种或多种掺杂材料(一方面)与所述基体材料(另一方面)之间产生至少部分的电荷转移，也就是说，在所述材料之间的发生电荷传送。以这种方式(附加地)构成所述层中的自由载流子，自由载流子在其一方面提高了所述层的电导率。与无掺杂材料相比在基体材料中产生了更高的载流子密度。对于电导率存在下列物理关系：载流子密度x载流子迁移率＝电导率。在所述基体材料中借助氧化还原反应构成的载流子部分无须先从电极被注入，而是作为电掺杂的结果这样的载流子已经在所述层中可供使用。
本发明的一个优选的改进方案设计为，有机电流分布层被构成为富勒烯层。
在本发明符合目的的设计方案中可以设计为，有机电流分布层被构成为与pn-结相连接。所述pn-结可以被构成在所述电流分布层中。可选地电流分布层与pn-结毗邻或者构成其中的一部分。对于顶电极被构成为阳极，顶电极在其方面与有机层电接触，有机层在层延展方向上有效地传输电子形式的载流子的情况，凭借所述pn-结实现为光发射区域有效地提供以空穴形式的电载流子。在pn-结区域中被有效传输的电子形式的电载流子被转换为空穴形式的电载流子。当顶电极为阴极和顶电极与在层延展方向上传输空穴的层电接触时，在有机电流分布层中的pn-结上，以类似的方式提供电子形式的电载流子。
一种本发明的具有优点的实施方式设计为，有机电流分布层部分地被构成在顶电极的远离有机层布置的一侧。对于所述设计方案，在结构元件生产时，有机电流分布层例如在用于顶电极的材料沉积后被镀覆。在这种情况下用于有机电流分布层的材料可以部分地被直接镀覆在顶电极的材料上。
优选地顶电极的最小横向尺寸，就是说顶电极部分的平面延展的最小尺寸至少约为1μm，优选至少约为10μm。在此情况下顶电极可以在真空中在汽化步骤中借助荫罩容易地生产。如果顶电极被构成为栅极，顶电极的特征性横向尺寸例如可以为栅极的桥形接片的宽度。
在符合目的的设计方案中可以设计为，通孔总面积占顶电极总面积的相对比例至少为约50％，优选至少为约80％和进一步优选至少为约90％，通孔总面积由各个通孔的部分面积的总和得出。以这种方式保证了开口/通孔的面积足够大，以保证有效的光提取。
在特别简单的构成中有机电流分布层被构成为具有由载流子传输材料制成的层和由掺杂材料制成的与所述载流子传输材料毗邻的层。通过在两个层分界面上的化学反应产生高传导的分界层。可以把所述分界层设想为掺杂的分界面。载流子传输材料和掺杂材料的层组合的示例为：富勒烯C60和四(1，2，3，3a，4，5，6，6a，7，8-十氢-1，9，9b，-三氮杂酚烯)双钨(II)(WPW)、富勒烯C60和具有铯或钾的碱金属、酞菁锌和2，3，5，6-四氟-7，7′，8，8′-四氰醌-二甲烷(F4TCNQ)、苝四羧基二酐(PTCTA)和碘、双亚乙基二硫杂四硫富瓦烯(BEDT-TTF)和碘、四硫富瓦烯(TTF)和四氰基对苯二醌二甲烷(TCNQ)。
有机电流分布层符合目的地借助真空中的材料沉积构成，例如借助高真空沉积。在一个设计方案中富勒烯被汽化。如果是掺杂材料层，富勒烯和有机掺杂剂同时被汽化。由此在有机结构元件的生产过程中无需更多损耗可以镀覆所述镀层。这样避免由于诸如喷雾(溅射、反应离子效应)或溶液的沉积或黏附(溶剂效应)的其他沉积方法的可能的不相容性。
透明有机发光二极管的进一步发展是堆叠的透明发光二极管(参见例如Gu et al J.Appl.Phys.1999，86，4067)。在这里一定数量的透明发光二极管被有序地堆叠地镀覆在基板上，其中每两个顺序跟随的发光二极管共有一个透明电极。为了可以单独操纵堆叠中的发光二极管，透明的电极从侧面被引出和接触。这样电极的高的横向电导率是非常重要的，因而对此通常使用ITO。这引起与透明发光二极管一样的已经提到的问题。显然，基于本发明的结构在这种构型中同样是有利的。
具有通孔的顶电极和有机电流分布层的组合可以在任意光电子结构元件中使用。例如使用于有机太阳能电池非常有利，它的透光电极被构成为顶电极。在层扩展方向上被赋予高电导率的有机电流分布层位于太阳能电池的以载流子传送光的有源层的朝向所述顶电极的一侧上。
附图说明
下面借助关于附图图示的优选实施例对本发明详细说明。在此：
图1示出有机光电子结构元件的层构造的示意图，
图2示出有机光电子结构元件的俯视示意图，
图3示出用于根据实施例1的有机光电子结构元件的取决于电压的电流密度和亮度的图形视图，
图4示出用于根据实施例1的有机光电子结构元件的取决于亮度的外部量子效率的图形视图，
图5示出用于根据实例2的有机光电子结构元件的取决于电压的电流密度和亮度的图形视图，
图6示出用于根据实例2的有机光电子结构元件的取决于亮度的外部量子效率的图形视图，以及
图7示出堆叠有机发光二极管的布置的示意图。
具体实施方式
图1示出具有在有机层布置20中的有机电流分布层20a的有机光电子结构元件的示意图，所述有机层布置被设置在底电极10与设置有通孔40的顶电极30之间。
有机电流分布层20a具有用于以空穴或电子形式的电载流子的导电性，使得电载流子可以沿层扩展方向分布到光发射区域20b去，也可以分布到通孔40的区域中，这在图1中借助箭头(a)示出。载流子输送层20c被构成在所述光发射区域20b下面，凭借所述载流子输送层电载流子被传导至光发射区域20b，所述电载流子在其极性方面与从上方引入光发射区域20b的电载流子相反。
借助有机电流分布层20a实现，在图1中基本垂直走向的电流通路(b)的电阻仅稍小于在图1中以(a)示出的电流通路的电阻。所以光的产生基本上发生在顶电极30中构成的通孔40的下方。
下面借助其它实施例对本发明详细说明。在此nm-表示描述了各实施例中构成的、借助在真空中的汽相淀积而沉积的材料的层厚度，所述材料可热升华。
在实施例1中，有机光电子结构元件具有借助在高真空中的汽化淀积生产的如下层构造：
1.玻璃基板
2.银电极50nm
3.95nm以4mol％F4-TCNQ掺杂的MeO-TPD
6.10nm Spiro-TAD
7.20nm以20重量％Ir(piq)3掺杂的BAlq
8.10nm Bphen
9.65nm以WPW(10w％)掺杂的富勒烯层
10.以间隔开的带状元件实施的铝阴极，在所述带状元件之间构成通孔(所述带状元件之间的间距为450μm，所述带状元件宽度为50μm，所述带状元件厚度为100nm)
为了形象说明，图2示出所述布置的俯视图。当施加电压时(正极在银电极3上，负极在铝阴极1上)，所述布置发射光通过顶电极。以阴影示出的发光面4由银阳极1与掺杂的富勒烯层2之间的横向重叠来确定。如果掺杂的富勒烯层2的电导率大于0.5S/cm，发光面4的亮度对于裸眼观察者是均匀的。由富勒烯C60制成的层中的电子迁移率大于0.1cm2/Vs。
在实例的实施中，通过应用其它n-型掺杂层，即以2mol％[Ru(t-butyl-trpy)2]0掺杂的C60，实现小于0.5S/cm的更小的电导率。在所述构型中，铝阴极1的桥形接片之间轻微的亮度下降以裸眼可见。
图3和4示出根据实施例1的结构元件的特征曲线。
有机光电子结构元件以如下层构造生产来作为比较实施例：
1.玻璃基板
2.银电极50nm或ITO90nm
3.95nm以4mol％F4-TCNQ掺杂的MeO-TPD
6.10nm Spiro-TAD
7.20nm以20重量％Ir(piq)3掺杂的BAlq
8.10nm BPhen
9.65nm8-羟基喹啉铝(Alq)
10.1nm LiF
11.作为带实施的铝阴极(间距450μm，宽度50μm，厚度100nm)
在所述比较实施例中电流分布层被常规不导电的由Alq制成的电子传输层替代。为改善载流子注入，构成由LiF制成的薄层。如果阳极由银构成，在铝阴极1的带的边缘可见一部分光发射。与实施例1的区别清楚显现。如果应用由ITO制成的透明的底电极，可以看到，几乎所有的光发射均由底电极和顶电极的重叠构成的平面实现。
在实施例2中有机光电子结构元件，即透明有机光发射二极管具有如下层构造：
1.玻璃基板
2.90nm ITO
3.95nm以4mol％F4-TCNQ掺杂的MeO-TPD
6.10nm Spiro-TAD
7.20nm以20重量％Ir(piq)3掺杂的BAlq
8.10nm BPhen
9.65nm n-型掺杂的富勒烯层
10.作为带实施的铝阴极(间距450μm，宽度50μm，厚度100nm)
在所述布置中BPhen被用作空穴阻挡层和激子阻挡层。BPhen凭借约3eV而具有比C60小约0.9eV的电子亲合势，这在相应高的势垒中对于电子应该是可观的。但是所述结构元件令人惊讶地显示出非常好的参数，如图5和6中一些特征数据所示。
在实施例3中，有机光电子结构元件具有如下层构造：
1.玻璃基板
2.90nm ITO
3.95nm以4mol％F4-TCNQ掺杂的MeO-TPD
6.10nm Spiro-TAD
7.20nm以20重量％Ir(piq)3掺杂的BAlq
8.10nm BPhen
8a.40nm以铯掺杂的BPhen
9.25nm以钠掺杂的PTCDA
10.作为带实施的铝阴极(间距450μm，宽度50μm，厚度100nm)
在实施例3中示出，以钠掺杂的PTCDA同样具有足够高的电导率，以相对于所选的电极几何外形具有几乎均匀的光发射分布。所述电导率约为0.1S/cm。为了改善载流子从PTCDA:Na制成的层到毗邻的BPhen层中的过渡，后者同样被掺杂了。但是由BPhen:Cs制成的层的电导率以0.0001S/cm不足以独立地保证电流的横向分布。这些通过如下所述示出，即当去除掺杂的PTCDA层时，光仅在底电极和顶电极的重叠面中产生。
在实施例4中有机光电子结构元件具有如下层构造：
1.玻璃基板
2.50nm银阴极
3.40nm以铯掺杂的BPhen
6.10nm BPhen
7.20nm以20重量％Ir(piq)3掺杂的BAlq
8.50nm Spiro-TAD
9.25nm以碘掺杂的的苝
10.作为带实施的银阳极(间距450μm，宽度50μm，厚度100nm)
掺杂的苝层具有大于5S/cm的电导率。苝层中空穴迁移率大于10-1cm2/Vs。光发射在横向均匀实现。顶电极作为阳极实施。
在实施例5中，有机光电子结构元件，即以富勒烯层作为透明中间电极的堆叠的有机发光二极管，具有如下层构造：
1.透明玻璃基板
2.ITO
3.第一有机发光二极管
4.金属带
5.掺杂的富勒烯层
6.第二有机发光二极管
7.铝阴极
所述堆叠当然可以被扩展到多个发光二极管，其中金属带与掺杂的富勒烯层一起分别作为透明中间电极发挥作用。当把中间电极置于适当的电位时，各个可以分别发射不同颜色光的发光二极管可以被单独定址(adressieren)。所述这些已经在文献US 5,917,280中示出，其中对于此也提出了控制模式。所述单独定址(Adressierung)不但由于凭借所述堆叠可以达到的更高的像素密度而对于显像应用具有优点，而且由于光源颜色的可调性而对于照明用途具有优点。
在实施例5中特别的挑战是从所述堆叠中引出金属带和所述金属带的牢固接触，而同时不引发到其它电极的短路。对此在图7中示出一种布置，所述布置通过将中间电极引出至所述堆叠的不同侧面来规避所述问题。这样可以避免各个电极间的短路。在此使用下列附图标记：100a，100b，100c——触点；200——透明阳极，例如由ITO制成；300a——透明中间电极，由金属带和掺杂的富勒烯层组成；300b——用于使透明电极300a与触点100b接触的厚金属层；400a——第一有机发光二极管；400b——第二有机发光二极管；500——阴极，例如由铝制成，以及600(阴影示出)——电极重叠区域，发光面。
随着堆叠的有机发光二极管数量的增加，必须由引出的电极越过的梯级高度也随之增加，因为原来的触点通常是直接镀覆在基板上。但是因为金属带仅允许几十纳米的厚度，随着增加的高度，产生了这样的危险，即，当在所述梯级上引导所述带时，所述带不再可以被接触到。这种情况在所介绍的布置中如此消除，所述金属带虽然从电极的重叠区域出来，但并不超出存在于其下的有机层。于是在有机层上面镀覆厚的金属层，所述金属层越过所述梯级和引至原来的触点。
多于两个的互相堆叠的有机发光二极管的扩展通过如下方式成为可能，即分别将要到达的中间电极引出到如前所述的堆叠的其他侧面并接触。特别是对于多于四个的电极和中间电极应被接触的情况，为了对每个要接触的电极实现要越过的梯级的尽可能短的边缘线，将有机层以多边形代替矩形来镀覆，可以非常有利。
下面将在前面所说明的实施例中所应用的有机材料在一览表中示出。
Figure A200780007859D00171
在上述说明书、权利要求书和附图中公开的本发明的特征，既可以单独地对以其不同实施方式实现的本发明具有意义，也可以任意组合地对以其不同实施方式实现的本发明具有意义。

Claims (11)

1.有机光电子结构元件，具有底电极、设置有通孔的顶电极和有机层布置，所述有机层布置被构成为在所述底电极与所述顶电极之间并与所述底电极和所述顶电极电接触，并且在所述结构元件中，在光发射区域内，当施加电能到所述底电极和所述顶电极时，可以产生光，其特征在于同样延伸到所述通孔区域里面去的有机电流分布层，所述电流分布层与所述顶电极和所述光发射区域电接触。
2.根据权利要求1所述的结构元件，其特征在于，所述有机电流分布层被构成为与所述顶电极接触。
3.根据权利要求1或2所述的结构元件，其特征在于，所述有机电流分布层被构成为具有最少为0.001S/cm的电导率，优选为具有最少为0.05S/cm的电导率和进一步优选为具有最少为1S/cm的电导率。
4.根据上述权利要求之一所述的结构元件，其特征在于，所述通孔的最小尺寸最少与所述有机层布置的总高度一样大。
5.根据上述权利要求之一所述的结构元件，其特征在于，当所述顶电极为阳极时，所述有机电流分布层被构成为在层延展方向上传输空穴形式电载流子的层。
6.根据权利要求1到4之一所述的结构元件，其特征在于，当所述顶电极为阴极时，所述有机电流分布层被构成为在层延展方向上传输电子形式电载流子的层。
7.根据上述权利要求之一所述的结构元件，其特征在于，所述有机电流分布层被构成为掺杂的有机层，所述掺杂的有机层具有提高所述电导率的掺杂。
8.根据上述权利要求之一所述的结构元件，其特征在于，所述有机电流分布层被构成为富勒烯层。
9.根据上述权利要求之一所述的结构元件，其特征在于，所述有机电流分布层被构成为具有与pn-结的连接。
10.根据上述权利要求之一所述的结构元件，其特征在于，所述有机电流分布层被部分地构成在所述顶电极的远离所述有机层布置的一侧。
11.根据上述权利要求之一所述的有机光电子结构元件在装置中的应用，所述装置选自下列装置组中：诸如有机光发射二极管或有机太阳能电池的结构元件，诸如屏幕或显示器的显示装置以及照明装置。
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