CN100424905C - 热电变换元件及其制造方法、使用该热电变换元件的冷却装置以及该冷却装置的控制方法 - Google Patents

热电变换元件及其制造方法、使用该热电变换元件的冷却装置以及该冷却装置的控制方法 Download PDF

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Abstract

一种热电变换元件,具有:利用热和电场作用发射电子的发射极(1);与发射极(1)相对配置的、收集从发射极(1)发射的电子的集电极(2);作为从发射极(1)发射的电子的移动区域的、由发射极(1)和集电极(2)夹着的电子传送层(3),电子传送层(3)是作为气相和固相混合构造的多孔质体,构成多孔质体的所述固相整体由电绝缘体材料构成,向集电极(2)施加比向发射极(1)施加的电位还高的电位,从发射极(1)放出的电子,在气相中移动。

Description

热电变换元件及其制造方法、使用该热电变换元件的冷却装置以及该冷却装置的控制方法
技术领域
本发明涉及一种使用热电子和电场发射电子来实现冷却作用的固体型热电变换元件,特别是涉及一种具有由多孔质构造形成的电子传送层的热电变换元件、其制造方法、使用该热电变换元件的冷却装置以及该冷却装置的控制方法,该多孔质构造混合了利用由电的非传导性绝缘材料形成的微小粒子所构成的固相和气相。
背景技术
关于使用由利用热或电场作用可容易地发射电子的发射材料所进行的电子发射现象,来实现冷却作用的热电变换元件,例如在应用物理杂志76卷7号(1994年)4362页(下面记为文献1)、应用物理78卷17号(2001年)2572页(下面记为文献2)、美国专利第5,675,972号(下面记为文献3)中公开。
图4(a)是表示上述文献1~3中所公开的现有的热电变换元件的基本构造的截面图(现有例子1)。一边参照图4(a)一边说明热电变换元件的基本动作原理。
图4(a)所示的热电变换元件具有:为了与被冷却物(未图示)之间交换热而连接(下面记为“热连接”)的发射极(emitter)1与被加热物(未图示)热连接的集电极(collector)2以及用于向这些电极间施加电压的电源4。发射极1和集电极2夹着使用隔板(spacer)11等形成的微小间隙相对配置,发射极1和集电极2之间形成为真空空间10(气相)。
如果向该元件的集电极2上施加正电压,向发射极1上施加负电压,发射极1的表面就变为容易向真空空间10中发射电子的状态,即如果是低功函数状态,在一定阈值以上通过热作用和电场作用放出电子5。放出的电子5将真空空间10作为电子移动路径,从发射极1向集电极2移动。
此时,由发射极1放出的电子5由集电极2获得,并保持着在发射极1内部保有的能量。即经过真空中的微小间隙在相对的发射极1-集电极2之间移动电子5,由此能够将发射极1的热量向集电极2传送。由此冷却发射极1和与其热连接的物体。另一方面,提供了保持能量的电子5的集电极2和与其热连接的物体被加热。
如果总结以上的动作,则为向熟电变换元件施加电压、从发射极1放出电子,由此通过吸热作用冷却发射极1的周边,通过放热作用加热集电极2的周边。
为了有效地使这样的热电变换元件动作,如何容易地放出电子5是重要的,为此,需要形成低功函数的发射极材料和形成微小间隙构造。
此外,使用同样原理的其它热电变换元件的构成,在美国专利第4019113号(下面记为文献4)中公开。图4(b)表示了文献4中所记载的热电变换元件的构成(现有例子2)。该热电变换元件不使用真空空间(气相)作为电子移动路径,而为使用薄膜12(固相)的固体型。而且,在图4(b)中,对于同图4(a)所示的热电变换元件(现有例子1)相同的构成元件,赋予相同的符号。
这种情况下,动作原理本身与所述构成相同,但以提高从发射极1的电子发射效率为目的,作为发射电子的空间使用薄膜12(固相)这点与现有例子不同。
此外,该固体型热电变换元件的改进型,在美国专利第6489704号(下面记为文献5)、日本专利申请公开公表特表2002-540636号(下面记为文献6)中所公开。图4(c)中表示了这些固体型热电变换元件的概略构成(现有例子3)。这里,对于同图4(a)所示的热电变换元件(现有例子1)相同的构成要素赋予相同的符号。在现有例子3的热电变换元件中,与现有例子1、2的热电变换元件不同,对成为电子移动路径的固相13部分和气相14部分进行分离,试图改善元件性能。
使用这些热电变换元件的冷却装置,与现有的机械式压缩方式相比,具有这样的特征,即没有可动部分而变为小型,且不需要氟利昂气体等冷却介质。此外,也提高了理论上的冷却效率,所以考虑为一种理想的冷却装置。
但是,文献3所公开的现有例子1的热电变换元件中,象图4(a)所示那样,需要制造真空空间10的微小间隙,为了维持稳定的热电变换特性,需要使用隔板11等高精度地制造间隔非常小的间隙(大概是10~500nm左右),同时,需要将该空间维持为高真空。即,现有构造的热电变换元件,具有这样的问题:大面积且高精度地制造非常狭窄间隔的真空间隙是困难的。
另外,在文献4所公开的现有例子2的热电变换元件中,象图4(b)所示那样,电子移动区域从真空(气相)变为薄膜(固相),解决了现有例子1的一部分问题,然而由于被冷却的发射极1和被加热的集电极2通过固相区域(薄膜12)连接,所以,显著地受到从高温部(集电极2)向低温部(发射极1)的热传导的影响。即,为了维持有效的热电变换特性,希望极力地防止从高温部侧向低温部侧流动热,但是在现有例子2的构成中,电子移动区域是薄膜的叠层构造,所以,具有从高温侧向低温侧的热传导导致的损失(热流出)加大这样的问题。
另外,在文献5所公开的现有例子3的热电变换元件中,象图4(c)所示那样,空间地分离由固相13形成的电子移动区域和由气相14形成的热传导抑制区域,解决了一部分现有例子2的问题,然而考虑到由于是通过细微接触点向固相13注入电子的构造,所以也加大了能量损失。即,在现有例子3的热电变换元件中,关于细微间隙形成和抑制热传导是有效果的,然而由于是通过利用细微接触点的固相13的电子传导,所以具有不是非常有效率的问题。
本发明涉及的文献一览
应用物理杂志(Journal ofApplied Physics)76卷7号(1994年)4362页
应用物理通信(Applied Physics Letter)78卷17号(2001年)2572页
美国专利第5,675,972号说明书
美国专利第4,019,113号说明书
美国专利第6,489,704号说明书
日本专利申请公开公表特表2002-540636号公报说明书
国际公开第01/71759号小册子(pamphlet)(在该文献中,公开了顺序叠加发射极、将Si阳极氧化形成的多孔质体、荧光体以及阳极的显示装置)。
发明内容
本发明是为了解决上述问题作出的,其目的在于,提供一种兼顾有效地电子移动和抑制热传导,且容易形成微小间隙的热电变换元件。
实现上述目的的发明的热电变换元件的特征在于,具有:利用热和电场作用放射电子的发射极;与所述发射极相对配置的、收集从所述发射极发射的电子的集电极;作为从所述发射极发射的电子的移动区域的、由所述发射极和集电极夹着的电子传送层,所述电子传送层是气相和固相混合构造的多孔质体,构成所述多孔质体的所述固相整体由电绝缘体材料构成,向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,由此,从所述发射极放出的电子,在所述气相中移动。
实现上述目的的本发明的热电变换元件的制造方法中,该热电变换元件具有:利用热和电场作用放射电子的发射极;与所述发射极相对配置的、收集从所述发射极发射的电子的集电极;作为从所述发射极发射的电子的移动区域的、由所述发射极和集电极夹着的电子传送层,所述电子传送层是作为气相和固相混合构造的多孔质体,构成所述多孔质体的所述固相整体由电非传导性绝缘体材料构成,向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,从所述发射极放出的电子在所述气相中移动,该热电变换元件的制造方法包括使用溶胶凝胶反应来形成所述多孔质体的步骤。
实现上述目的的使用本发明的第一热电变换元件的冷却装置,其特征在于,包括热电变换元件和电源,
该热电变换元件具有:利用热和电场作用发射电子的发射极;与所述发射极相对配置的收集从所述发射极发射的电子的集电极;作为从所述发射极发射的电子的移动区域的、由所述发射极和集电极夹着的电子传送层,所述电子传送层是作为气相和固相混合构造的多孔质体,构成所述多孔质体的所述固相整体由电的绝缘体材料构成,向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,由此,从所述发射极放出的电子在所述气相中移动,
所述电源向所述发射极和所述集电极之间施加电压,使得向所述集电极施加比向所速发射极施加的电位还高的电位。
实现上述目的的使用本发明的第二热电变换元件的冷却装置,其特征在于,包括热电变换元件和驱动用电路,
该热电变换元件具有:多个发射极,利用热和电场作用发射电子、大致平行地配置;多个集电极,与各个所述发射极相对的、大致正交地配置,收集从所述发射极发射的电子;以及电子传送层,作为从所述发射极发射的电子的移动区域的、由各个所述发射极和集电极夹着,所述电子传送层是作为气相和固相的混合构造的多孔质体,构成所述多孔质体的固相的整体由电的绝缘体材料构成,向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,从所述发射极发出的电子在所述气相中移动,
所述驱动用电路向各个所述发射极和所述集电极施加电压。
实现上述目的的使用本发明的热电变换元件的冷却装置的控制方法,该冷却装置包括热电变换元件和驱动用电路:
该热电变换元件具有:多个发射极,利用热和电场的作用发射电子、大致平行地配置;多个集电极,与各个所述发射极相对的、大致正交地配置,收集从所述发射极发射的电子;以及电子传送层,作为从所述发射极发射的电子的移动区域的、由各个所述发射极和集电极夹着,所述电子传送层是作为气相和固相混合构造的多孔质体,构成所述多孔质体的固相的整体,由电的非传导性绝缘体材料构成,向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,从所述发射极放出的电子在所述气相中移动,
所述驱动用电路向各个所述发射极和所述集电极施加电压,
该冷却装置控制方法包括使多个所述发射极与冷却对象物的规定表面热连接的步骤,和控制所述驱动用电路以向各个所述发射极和所述集电极施加电压,使得多个所述发射极形成的冷却分布成为同与多个所述发射极热连接的所述规定表面的温度分布对应的分布的步骤。
附图说明
图1是表示本发明的实施方式的热电变换元件的大致构成的截面图。
图2是表示构成图1所示的电子传送层3的多孔质体的微观构造的示意图。
图3是表示配置多个本发明的热电变换元件而形成的冷却装置的大致构成的立体图。
图4是表示现有的热电变换元件的大致构成的截面图。
具体实施方式
下面,参照附图来说明本发明的实施方式。
(第一实施方式)
图1是表示本发明的第一实施方式的热电变换元件的大致构成的截面图。本实施方式的热电变换元件具有:发射极1;集电极2;夹在发射极1-集电极2之间的混合了气相和固相的电子传送层3。如图1所示那样,优选发射极1与电子传送层3面接触,优选集电极2也与电子传送层3面接触。
本热电变换元件利用电源4向发射极1和集电极2之间施加电压,集电极2的电位施加得比发射极1的电位还高。在下面的说明中,虽然没有图示,但是被冷却物与发射极1热连接,被加热物与集电极2热连接。
发射极1具有利用热和电场作用向电子传送层3发射电子的功能。在本热电变换元件中,发射极1的材质可合适地从一般的低功函数材料选择,电子传送层3如果是有效地进行电子发射的材料就不特别限定。但是,从特性或稳定性等方面考虑,理想的是碳材料(将碳作为主要成分的材料)、特别是添加了金属元素作为杂质的碳材料。
另外,图1中仅图示了单一构成的发射极1,但不限于此,也可以叠加于高热传导性的基材上,也可以将发射极1和电子传送层3的界面区域形成为更容易进行电子发射的构造。例如,在发射极1的与电子传送层3接触侧的表面形成凹凸。
集电极2收集从发射极1向电子传送层3发射的、保持有能量的电子5。在本热电变换元件中,该集电极2只要是具有导电性的、且能够有效地收集发射的电子5的材质就不特别限定。一般地,可从热传导性高的金属中选择。另外,与发射极1的情况相同,在图1中仅图示了单一构成的集电极2,但不限于此,可以叠加于热传导性高的基材上,也可以将集电极2和电子传送层3的界面区域形成为容易收集电子的构造。例如,也可以在与集电极2的与电子传送层3接触侧的表面上形成凹凸。
在本热电变换元件中,从发射极1发射的电子5移动到集电极2时通过的区域、即电子传送层3,不是现有的真空(气相)或者薄膜(固相)的单一构造,或者是组合它们的构造,而是形成气相和固相的混合构造,即形成所谓的多孔质状的构造。应用该构造,可有效地抑制电子传导和热传导,容易地制造高精度的间隙构造。
作为应用于电子传送层3的多孔质体,是具有连续空孔或者独立空孔的固体物质,能够利用母材粉末的压制成形、粉末烧制、化学发泡、物理发泡、溶胶凝胶法等方法制造。在本热电变换元件中,象以下所说明的那样,如果是具有多个nm尺寸的空孔的多孔质体,可得到好的效果。
图2是放大显示电子传送层3所使用的多孔质体的细微构造的概略示意图。多孔质构造是这样的构造:利用直径3~20nm左右的粒子三维网络地、即在三维空间中相互连接而构成的固体骨架部6,保持作为固体的形状,而且包含多个大小20~50nm左右的连续空孔7(气相)。理想的是由连续空孔7构成的气相的体积比率(即电子传送层3中连续空孔7所占的体积比例)是85%。换言之,理想的是由固体骨架部6所构成的体积比率(即电子传送层3中固体骨架部6所占的体积比例)不到15%。优选构成固体骨架部6的粒子的直径是3nm以上不到20nm,而且,由固体骨架部6构成的固相的体积比率不到15%,关于这点在后面描述的实施例3中详细描述。
向多孔质构造所形成的电子传送层3发射的电子5,利用向集电极2施加的正电压,几乎全部在连续空孔7(气相)中移动,由此能够恰好与在真空(气相)中传送的电子一样动作。
当然发射的电子5的一部分由于构成多孔质体的固相成分的固体骨架部6而散射,失去能量,但由于构成固体骨架部6的粒子的粒径大致是3~20nm左右,所以能够抑制损失,使得发射的电子5能够到达集电极2。
而且,后面描述中固体骨架部6的全部由绝缘材料构成,这一点不言而喻。另外,由连续空孔7形成的气相使用时(在发射极1和集电极2之间施加电压时)理想的情况是真空。
这里,说明本发明的电子传送层3和现有技术所公开的内容之间的不同点,与图4(a)所示的现有技术比较,本发明的电子传送层3的厚度均匀,这一点是优异的。即,在图4(a)所示的现有技术中,由于各个隔板11的高度偏差损伤了真空空间10的厚度均匀性,结果,发射极1和集电极2会发生短路,就会产生向真空空间10的厚度低的部分集中放出电子的情况,但在本发明的电子传送层3中,确保了电子传送层3的厚度均匀性,所以不产生这样的不利情况。利用后述的溶胶凝胶法形成的电子传送层3能够特别容易地确保电子传送层3的厚度均匀性。
下面,与图4(b)所示的现有技术比较。与图4(b)所示那样的在发射极1和集电极2之间夹着的电子移动区域是固相的现有技术不同,在本发明中电子传送层3具有连续空孔7,所以能够抑制从高温的集电极2向低温的发射极1进行热传导。特别是由连续空孔7构成的气相的体积比率是85%以上的情况下,能够将热量从集电极2传导到发射极1的固体骨架部6在电子传送层3中所占的比例小,所以能够特别有效地抑制从高温集电极2向低温发射极1的热传导。
与图4(c)所示的现有技术比较。与图4(a)一样,在图4(c)所示的现有技术中,由于固相13的高度偏差损伤了真空空间10的厚度均匀性,但本发明的电子传送层3不产生这样不利的情况。另外,在图4(c)所示的现有技术中,由于固相13和发射极1接触的微小接触点加大了能量损失,但本发明中,在电子传送层3中不存在,所以能够减少能量损失。
在国际公开第01/71759号小册子中所公开的现有技术中,利用阳极氧化来形成多孔质体,正如已经知道的那样,阳极氧化是仅仅氧化Si或Al表面,在内部使Si或Al不氧化而残留的技术。如果阳极氧化Si层或者Al层就得到具有气相和固相的多孔质体,固相在其表面具有Si或Al的氧化物,在其内部具有Si或Al。在向这样的多孔质体注入电子的情况下,电子基本上通过内部的Si或者Al,不引出到气相。利用隧道效应,电子从存在于固相表面的Si或者Al的氧化物飞越到气相中,但这样的电子非常少,由于阳极氧化得到的多孔质体中固相比率高,飞出到气相中的电子容易地与固相冲突。另一方面,本发明的电子传送层3中,电子在气相中移动。该运动恰好与真空中一样,但是在国际公开第01/71759号小册子中所示的现有技术中,电子能与这样的真空中同样地动作导致提高效率这一点没有涉及。
本发明的电子传送层3的厚度理想的是10nm以上500nm以下。具有这样的倾向,即难于形成不到10nm的电子传送层3,发射极1和集电极2过于接近,难于有效地抑制从集电极2向发射极1进行热传导。另一方面,在超过500nm的情况下,电子与固体骨架部6冲突的可能性变高,电子在气相中移动变得困难。此外,具有这样的倾向,即向发射极1和集电极2之间施加的电压变高,电能的效率降低。不仅如此,在图4(a)和(c)所示的现有技术中,各个隔板11的高度和固相13的厚度没有“偏差”,积极地使用本发明的电子传送层3的必要性变小。
作为包含多个这样的气相的多孔质构造,能够举出由溶胶凝胶法制造的干燥凝胶作为特别理想的候选。这里,作为干燥的凝胶,具有由大小为几个~几十nm左右的粒子构成的固体骨架部,是形成平均空孔直径为大约100nm以下的连续空孔的纳(nano)多孔质体。另外,作为该材质,理想的是显示非电传导性的比较高电阻的绝缘特性的材质(例如金属氧化物),其中,更理想的是多孔质二氧化硅(多孔质氧化硅)、或者多孔质氧化铝。另外,理想的是金刚石、氮化硼、氮化铝等宽带间隙材料。
下面,关于制造电子传送层3所使用的由干燥凝胶形成的多孔质体的方法,以多孔质二氧化硅作为一个例子进行说明。生成由干燥凝胶构成的多孔质二氧化硅的方法,如下所示这样,由生成大的湿润凝胶的工序、干燥它们的工序所构成。
首先,将在溶剂中混合的二氧化硅原料进行溶胶凝胶反应来合成湿润的凝胶,此时根据需要使用催化剂。在该过程中,在溶剂中原料一边反应一边形成微粒,该微粒网络化形成网格状骨架。具体地说,决定作为固体成分的原料和溶剂的组成,从而形成以规定的体积比率包含空孔的多孔质二氧化硅。对该组成中调和的溶液,根据需要添加催化剂和粘度调整剂等,搅拌、浇注或者涂覆等形成希望的形式。以该状态经过一定时间,溶液凝胶化,生成二氧化硅湿润凝胶。制造时的温度条件可以是通常作业温度的室温附近,但是,根据需要也可以加热到溶剂的沸点以下范围内的温度。
作为二氧化硅原料,能使用正硅酸甲酯(tetramethoxysilane)、正硅酸乙酯(tetraethoxysilane)、甲基三甲氧基硅烷(trimethoxymethylsilane)、二甲基二甲氧基硅烷(dimethoxydimethylsilane)等烷氧基硅烷(alkoxysilane)化合物、它们的低聚物,或者硅酸钠(sodiumsilicate(silicic-acid soda))、硅酸钾(potassium silicate)等水玻璃化合物等,或者单独或混合使用硅溶胶(Colloidal Silica)等。
作为溶剂,只要是能够溶解原料形成二氧化硅就可以,能够将水或甲醇、乙醇、丙醇、丙酮、甲苯、己烷等通常的有机溶剂单独或者混合使用。
作为催化剂,能够使用水,或者盐酸、硫酸、醋酸等酸,或者氨、嘧啶(pyridine)、氢氧化钠、氢氧化钾等碱。
作为粘度调整剂,能够使用乙二醇、丙三醇、聚乙烯醇、硅油(Silicone Oil)等,但不限于此,只要是能够将湿润的凝胶形成为规定的使用形式的物质就可以。
接着,记述从湿润凝胶得到干燥凝胶的干燥工序。
对于干燥工序,能够使用自然干燥、加热干燥、减压干燥的通常干燥法,或者使用超临界干燥法、冻结干燥法等。但一般的,利用通常干燥法,由于溶剂蒸发时的应力(stress)多孔质体收缩。因此,作为形成干燥凝胶的方法,理想的使用超临界干燥。另外,对湿润凝胶的固体成分表面进行防水处理,也能够防止干燥时凝胶的收缩。
对于该超临界干燥所使用的溶剂,能够使用生成湿润凝胶所使用的溶剂。另外,根据需要,理想的是在超临界干燥中预先置换为容易处理的溶剂。作为置换的溶剂,可举出作为超临界流体所使用的甲醇、乙醇、异丙醇等醇类,或者二氧化碳、水等。另外,也可以置换为容易从这些超临界流体洗提的丙酮、醋酸异戊酯、己烷等通常容易处理的有机溶剂。
超临界干燥在高压釜(autoclave)等压力容器中进行,例如,在使用甲醇的情况下,设为该临界条件的压力8.1MPa、温度239.4℃以上,一边在温度恒定的状态下徐徐放开压力,一边进行干燥。另外,在二氧化碳的情况下,设为临界压力7.4MPa、临界温度31.1℃以上,同样,在温度恒定的状态下一边从超临界状态徐徐放开压力,一边进行干燥。另外,在水的情况下,设为临界压力22.0MPa、临界温度374.2℃以上,同样,在温度恒定的状态下,一边从超临界状态徐徐放开压力,一边进行干燥。干燥所需要的时间,可以是利用超临界流体替换1次以上湿润凝胶中的溶剂所需要的时间。
在防水处理湿润凝胶后进行干燥的方法中,用于防水处理的表面处理剂在湿润凝胶的表面与固体成分反应。由此,降低了在湿润凝胶的网孔构造的空孔内发生的表面张力,能够抑制通常干燥时发生的收缩。
作为表面处理剂,能够使用三甲基氯硅烷(trimethylchlorosilane)、二甲基二氯硅烷(dimethyldichlorosilane)等的卤素类硅烷处理剂,或者三甲基甲氧基硅烷(trimethylmethoxysilane)、三甲基乙氧基硅烷(trimethylethoxysilane)等的烷氧基类硅烷处理剂,或者六甲基二硅氧烷(hexamethyldisiloxane)、二甲基硅氧烷低聚体(dimethyl siloxaneoligomer)等的硅酮基类硅烷处理剂,或者六甲基二硅氮烷(hexamethyldisilazane)的胺类硅烷处理剂,或者丙醇、丁醇等的醇类处理剂等。但是,不限于这些表面处理剂,只要得到同样的效果的处理剂就可以。
而且,对于利用本方法能够生成的干燥凝胶的材质,不仅能够使用二氧化硅,而且能够使用其它无机材料或者有机高分子材料等。无机氧化物的干燥凝胶的固体骨架部,能够将二氧化硅(氧化硅)或者氧化铝(氧化铝)等、利用溶胶凝胶反应得到的一般的陶瓷作为成分来形成。
(实施例1)
下面,对于制造图1所示的热电变换元件的方法,表示了具体的实施例,可更加清楚本发明的特征。
首先,表示了发射极1的制造顺序。首先,在氩气(Ar)气体中在2700℃烧制处理厚度75μm的聚酰亚胺片,形成以石墨为主要构造的碳素材。在该烧制过程中,向碳素材中添加钡(Ba),形成更容易发射电子的构造。而且,在本实施方式中添加Ba,但不限于此,只要是对于低功函数化有效的金属种类就可以。
接着,准备作为集电极2使用的铜(Cu)板,在其上形成由多孔质构造形成的电子传送层3。在本实施方式中,使用溶胶凝胶法,形成作为电子传送层3所使用的厚度约100nm的多孔质二氧化硅层。
具体地说,作为包含二氧化硅原料的溶液,以四甲氧硅烷和乙醇和氨水溶液(0.1N)的摩尔比为1∶3∶4的比例来调制,在搅拌处理后,成为合适的粘度,在Cu板上以厚度约100nm来旋涂该凝胶原料液。之后,通过溶胶聚合反应,涂覆膜凝胶化,形成图2所示那样的Si-O-Si键的三维网络构成的二氧化硅湿润凝胶构造。而且,在本实施例中,形成厚度约100nm的多孔质二氧化硅层,但是根据发射极1的材质和由与元件连接的电源所施加的电压值,可改变该膜厚的最佳值。作为该膜厚值,理想的是10nm以上500nm以下。
接着,将形成该二氧化硅湿润凝胶的试料利用乙醇洗净(溶剂置换),之后,进行利用二氧化碳的超临界干燥,生成由干燥凝胶构成的多孔质二氧化硅层。超临界干燥条件为压力12MPa、温度50℃,在该条件下经过4小时后,徐徐放开压力,变为大气压后进行降温。得到的由干燥凝胶构成的多孔质二氧化硅层的空孔的体积比率大约为92%。另外,通过布鲁诺-埃梅特-特勒法((Brunauer Emmett Teller)BET法)求出的平均空孔直径大约是20nm。最后,在氮气中400℃情况下对干燥后的试料进行退火处理,除去多孔质二氧化硅层的吸附物质。
将以上这样制造的发射极1和集电极2在真空槽内通过由多孔质二氧化硅层构成的电子传送层3贴合,制造图1所示的热电变换元件。在真空槽内,向发射极1和集电极2之间施加集电极2侧为正的电压,从发射极1向由多孔质二氧化硅构成的电子传送层3发射电子,测量发射电流、发射极1的温度和集电极2的温度。结果,作为发射电流密度观测到几十mA/cm2。确认发射极2被冷却。具体地说,能够从相同的温度状态将发射极1的温度形成为大约-30℃,将集电极2的温度形成为大约30℃。
(实施例2)
下面,说明利用其它方法形成该构成电子传送层3的多孔质二氧化硅层的情况。
首先,进行硅酸溶胶的电透析,制造pH9~10的硅酸水溶液(水溶液中的二氧化硅成分浓度大约是14重量%)。将该硅酸水溶液调制为pH5.5后,在试料(Cu板)上旋涂该凝胶原料液使得厚度为大约100nm。之后,涂覆膜进行凝胶化,形成固体化的二氧化硅湿润凝胶层。
将形成该二氧化硅湿润凝胶层的Cu板浸入到二甲基二甲氧硅烷的5重量%异丙醇溶液中,进行疏水处理后,进行减压干燥,生成由干燥凝胶构成的多孔质二氧化硅层。干燥条件是压力0.05MPa、温度50℃,在该状态经过3小时后,将压力恢复到大气压后降温。最后,对干燥后的Cu板在氮气中进行400℃的退火处理,除去多孔质层的吸附物质。结果,能够生成与实施例1基本一样的多孔质二氧化硅层。
将以上这样制造的具有多孔质二氧化硅层的集电极2和发射极1在真空槽内通过多孔质二氧化硅层贴合,制造图1所示的热电变换元件。在真空槽内,向发射极1-集电极2之间施加集电极2为正的电压,从发射极1向由多孔质二氧化硅层构成的电子传送层3发射电子,测量发射电流和发射极1的温度和集电极2的温度。结果,得到与实施例1基本相同的发射电流,确认冷却了发射极1。
(实施例3)
在利用第一实施方式所示的方法制造热电变换元件时,改变作为电子传送层3所使用的多孔质二氧化硅层的形成条件,调查所形成的热电变换元件的冷却效率的依赖性。结果,如果多孔质二氧化硅层的固相成分(图2的附图标记6)的体积比率为15%以上,从发射极1发射的电子5的平均能量由于散射而降低,所以冷却效率显著降低。
同样的,构成多孔质二氧化硅层的粒子(图2的附图标记6)之大小为20nm以上的情况下,也由于同样的理由,观测到冷却效率降低。
通过以上可理解,理想的是在形成充分坚固的三维网络的同时,具有有效地传送发射的电子5之功能和抑制热传导之功能的多孔质二氧化硅层的最佳条件,是固相成分(图2的附图标记6)的体积比率不到15%,以及粒子直径为3nm以上不到20nm。
(实施例4)
在以上的实施例1~3中,作为构成发射极1的材料使用了添加金属元素的碳材料,但是,在将通常这样的热电变换元件可应用的碳材料、金属、金属合金、半导体等低功函数材料作为发射极1使用的情况下,也可以确认:可得到与从发射极1发射电子的容易程度相关的、即容易发射电子的程度高的冷却效果。
(实施例5)
说明在制造图1所示的热电变换元件时,利用不同的材质形成电子传送层3的情况。使用的发射极1和集电极2的材质与上述第一实施方式相同。
在本实施例中,形成由粒径10nm左右的金刚石微粒构成的多孔质状的层。具体地说,将以0.5ct/cc之浓度混合金刚石微粒的糊旋涂在Cu板上使得厚度为100nm,之后,在400℃下在氮气中烧制,除去浆糊成分,将金刚石微粒固定附着在Cu板上。如果观察得到的层,则由金刚石微粒构成的固相叠层为网络状,其间隙为空间(气相),形成为与上述溶胶-凝胶法形成的多孔质层类似的构造。
将以上这样制造的发射极1和集电极2在真空槽内通过多孔质金刚石层贴合,制造图1所示的热电变换元件。在真空槽内,向发射极1-集电极2之间施加使集电极侧为正的电压,从发射极1向由金刚石微粒和空间(气相)构成的电子传送层3发射电子5,测量发射电流和发射极1的温度和集电极2的温度。结果,可确认:与使用多孔质二氧化硅层作为电子传送层3的情况下相同,冷却了发射极2。
(实施例6)
将图1所示的热电变换元件作为食品用小型冷藏库的冷却部件(散热管(heat pipe))来应用,与现有的利用珀耳帖元件冷却的情况进行比较,结果确认该消耗电力为大约1/5。这样的热电变换元件,与现有技术比较能够得到高效的冷却作用,所以除了该例子中举出的冷藏库之外,也能够作为冷却发热部件的散热片(heat sink)来应用。
(第二实施方式)
在第一实施方式中,说明了单独的热电变换元件的冷却作用,但是也可以将它们二维地配置多个,控制各个热电变换元件的热电变换量,制造面内均匀性高的冷却装置。
图3表示将图1所示的热电变换元件二维地配置多个(在该图中,3行3列共计9个)的冷却装置的大致构成的立体图。在图1所示的冷却装置中,在基材(未图示)上,大致正交地配置带状形成的发射极1、同样地控制发射电流量的带状的集电极2,电子传送层3夹在发射极1和集电极2之间,还连接向多个发射极1和集电极2分别施加电压的驱动用电路8、9。使用各个驱动用电路8、9,与液晶显示面板的像素控制方法同样的,利用时分控制,或者空间分割控制来向发射极1和集电极2施加电压,由此能够从希望的电子发射部(各个发射极1和集电极2重合的位置)以希望的电子发射量发射电子,结果能够实现任意的冷却模式。
此外,在图3所示的构成中,通过调整由驱动用电路8、9所施加的电压模式,与仅使用单一的热电变换元件利用开-关动作来进行温度控制的情况相比,响应性提高,而且能够实现面内温度分布偏差减小的冷却面。因此,在仅局部对冷却对象的一部分进行冷却的情况下,在冷却对象表面具有温度分布的情况下,进而随时间同时改变该温度分布的情况下等,都能够不更换冷却装置,柔性地反应。例如,在冷却对象的表面具有温度分布的情况下,如果控制向多个发射极1和集电极2施加的电压,使得形成热连接的多个发射极1的冷却分布变为与该温度分布对应的分布,就能够以大致一定的速度大致一样地冷却该冷却对象。
即,在要求强冷却的部分,就从位于该部分的发射极1更多地放出电子,促进冷却,在不那么要求强冷却的部分,使从位于该部分的发射极1放出的电子量少(即利用驱动用电路8、9减小发射极1和集电极2之间的电位差),或者停止从发射极1放出电子(即,变为发射极1和集电极2之间的电位差为“0”的“关闭”的状态),由此,能够以大致一定的速度、大致一样高效地冷却该冷却对象。这与节省冷却装置所需要的电能量,即实现节省电力有关系。
另外,在多个发射极1和集电极2内的一部分短路的情况下,能够使用不短路的发射极1和集电极2来冷却,所以本冷却装置是可靠性高的冷却装置。即,如果不向短路的发射极1和集电极2施加电压,向除此之外的发射极1和集电极2施加电压,可得到冷却效果,与短路的发射极1和集电极2对应的不直接冷却的区域,利用热传导可得到冷却。
产业上的可利用性
本发明的热电变换元件可用作冷却元件,是小型的且具有有效的冷却作用,作为需要冷却的设备/部件的散热片(heat sink)或者小型冷藏/冷冻库的热泵等是有用的。

Claims (15)

1. 一种热电变换元件,具有:
利用热和电场作用发射电子的发射极;
与所述发射极相对配置的、收集从所述发射极发射的电子的集电极;以及
作为从所述发射极发射的电子的移动区域的、由所述发射极和集电极夹着的电子传送层,
所述电子传送层是作为气相和固相混合构造的多孔质体,
构成所述多孔质体的所述固相整体由电绝缘体材料构成,
向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,由此,从所述发射极放出的电子,在所述气相中移动。
2. 根据权利要求1所述的热电变换元件,其特征在于,
所述发射极和所述电子传送层面接触。
3. 根据权利要求1所述的热电变换元件,其特征在于,
所述集电极与所述电子传送层面接触。
4. 根据权利要求1所述的热电变换元件,其特征在于,
所述发射极和所述集电极与所述电子传送层面接触。
5. 根据权利要求1所述的热电变换元件,其特征在于,
构成所述多孔质体的所述电绝缘体材料是二氧化硅或者氧化铝。
6. 根据权利要求1所述的热电变换元件,其特征在于,
所述电绝缘体材料是选自金刚石、氮化硼和氮化铝中的一种。
7. 根据权利要求1所述的热电变换元件,其特征在于,
构成所述多孔质体的所述固相的体积比率不到15%。
8. 根据权利要求1所述的热电变换元件,其特征在于,
构成所述多孔质体的所述固相通过相互连接多个粒子来形成,所述粒子的直径为3nm以上不到20nm。
9. 根据权利要求1所述的热电变换元件,其特征在于,
所述发射极利用以碳为主要成分的材料所形成。
10. 根据权利要求9所述的热电变换元件,其特征在于,
以碳为主要成分的所述材料中包含金属元素作为杂质。
11. 一种热电变换元件的制造方法,该热电变换元件具有:
利用热和电场作用发射电子的发射极;
与所述发射极相对配置的、收集从所述发射极发射的电子的集电极;以及
作为从所述发射极发射的电子的移动区域的、由所述发射极和集电极夹着的电子传送层,
所述电子传送层是气相和固相混合构造的多孔质体,
构成所述多孔质体的固相整体由电绝缘体材料构成,
向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,从所述发射极放出的电子在所述气相中移动,
该热电变换元件的制造方法包括使用溶胶-凝胶反应来形成所述多孔质体的步骤。
12. 一种冷却装置,包括热电变换元件和电源,
该热电变换元件具有:
利用热和电场作用发射电子的发射极;
与所述发射极相对配置的收集从所述发射极发射的电子的集电极;以及
作为从所述发射极发射的电子的移动区域的、由所述发射极和集电极夹着的电子传送层,
所述电子传送层是气相和固相混合构造的多孔质体,
构成所述多孔质体的所述固相整体由电绝缘体材料构成,
向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,由此,从所述发射极放出的电子在所述气相中移动,
所述电源向所述发射极和所述集电极之间施加电压,使得向所述集电极施加比向所速发射极施加的电位还高的电位。
13. 一种冷却装置,包括热电变换元件和驱动用电路,
该热电变换元件具有:
多个发射极,利用热和电场作用发射电子,其大致平行地配置;
多个集电极,与各个所述发射极相对的、大致正交地配置,收集从所述发射极发射的电子;
电子传送层,作为从所述发射极发射的电子的移动区域,由各个所述发射极和集电极夹着,
所述电子传送层是气相和固相混合构造的多孔质体,
构成所述多孔质体的固相的整体由电绝缘体材料构成,
向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,从所述发射极发出的电子在所述气相中移动,
所述驱动用电路向各个所述发射极和所述集电极施加电压。
14. 一种冷却装置的控制方法,该冷却装置包括热电变换元件和驱动用电路,
该热电变换元件具有:
多个发射极,利用热和电场的作用发射电子,其大致平行地配置;
多个集电极,与各个所述发射极相对、大致正交地配置,收集从所述发射极发射的电子;以及
电子传送层,作为从所述发射极发射的电子的移动区域,由各个所述发射极和集电极夹着,
所述电子传送层是气相和固相混合构造的多孔质体,
构成所述多孔质体的固相的整体,由电绝缘体材料构成,
向所述集电极施加比向所述发射极施加的电位还高的电位,从所述发射极放出的电子在所述气相中移动,
所述驱动用电路向各个所述发射极和所述集电极施加电压,
该冷却装置的控制方法包括
多个所述发射极与冷却对象物的规定表面热连接的步骤,
控制所述驱动用电路以向各个所述发射极和所述集电极施加电压,从而使得形成多个所述发射极的冷却分布成为同与多个所述发射极热连接的所述规定表面的温度分布对应的分布的步骤。
15. 根据权利要求14所述的冷却装置的控制方法,其特征在于,还包括步骤:控制所述驱动用电路,使得向除去电短路的所述发射极和所述集电极外的多个所述发射极和所述集电极施加电压。
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